微孔金屬磷酸鹽/亞磷酸鹽與氟化物之合成、結構鑑定與性質研究

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研究生：	賴宇倫 Lai,Yu-Lun
論文名稱：	微孔金屬磷酸鹽/亞磷酸鹽與氟化物之合成、結構鑑定與性質研究 Synthesis, Characterization and Property of Microporous Metal Phosphates/Phosphites and Fluorides
指導教授：	王素蘭 Wang,Sue-Lein
口試委員:
學位類別：	博士 Doctor
系所名稱：	理學院 - 化學系 Department of Chemistry
論文出版年：	2008
畢業學年度：	97
語文別：	中文
論文頁數：	361
中文關鍵詞：	微孔材料、金屬磷酸鹽、金屬亞磷酸鹽
外文關鍵詞：	microporous materials, metal phsphates, metal phosphites
相關次數：	點閱：2 下載：0
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本研究使用有機胺為模版在中溫中壓水熱反應中合成出55個新穎的化合物，皆以單晶X光繞射解析結構，再進行物理及化學性質的測量。且依照化合物的中心金屬將其之區分成兩個系列：
第一系列著重在含鈾的化合物，包含六價 (A1 ~ A13)、四價鈾磷酸鹽 (A14 ~ A28) 與四價鈾氟化物 (A29 ~ A34)，針對包括零維團簇、一維無限鏈、二維層狀，與具雙金屬的三維開放式骨架的結構維度進行討論，而伴隨著結構出現的不同連結性，將可幫助瞭解鈾的結構化學與反應參數之間的關連。其中，具有新穎結構型態的有機模版四價鈾磷酸鹽 (A14 ~ A28) 更是未曾被報導過，除了隨著溫度下降呈現強烈的反鐵磁作用力之外，也發現其氧化性的化學穩定度是跟結構維度相關，而氧化實驗的結果也暗示著氟化程度較少的四價鈾離子在磷酸鹽晶格內將會相對穩定。最後針對A14、A20、A24與A29 ~ A34與已報導的四價鈾氟化物的結構特徵，歸納出可預測結構維度的規律。
第二系列包含具有超大微孔洞26員環的鋁鋅亞磷酸鹽，將之命名成NTHU-5，這是使用正丁胺CH3CH2CH2CH2NH2為有機模版，利用HF在 C2H5OH與H2O的混合溶劑中，結合不同氧化態的Zn2+與Al3+所得到的化合物。在不破壞結構型態的情況下，其三價金屬中心Al3+可被完全置換成Ga3+或Fe3+，使之由逆磁性轉變成具反鐵磁的物質。也可對結構進行過渡金屬的部分摻雜，例如Co2+、V3+或Cr3+可分別被摻雜進Zn2+、Al3+或Ga3+中心，令人驚奇的是最多可同時將四種金屬Al3+、Cr3+、Zn2+與Co2+嵌入結構，並清楚地鑑定出其位置與含量。而使用較短的異丁胺 (CH3)2CH2CH2NH2為有機模版，也能製造出NTHU-5的骨架。此系列的成功開發，不僅將超大孔洞的員環數突破至26員環，其產物的高產率與骨架金屬的可置換性，在已知的系統中都是極為特殊的現象。
在附錄B整理鋅 (B1和 B2)、鎵 (B3 ~ B6)、釩鎵 (B7和 B8) 磷酸鹽與鈾鍺酸鹽 (B9 ~ B11) 的合成條件與結構資料。這些資料將對後續的研究有所貢獻或有助於開發新物質。

In this research, 55 novel compounds have been synthesized by the using of organic amines as templates via the mild hydrothermal method. These compounds were all characterized by single crystal X-ray diffraction and measured physical and chemical properties. The compounds are divided into two series based on metal centers:
The first series focus on uranium contained compounds including hexavalent uranium phosphates (A1 to A13), tetravalent uranium phosphates (A14 to A28) and fluorides (A29 to A34). Structural dimensionality from 0D cluster, 1D infinite chain, 2D layer and 3D bimetal open framework is discussed. Different connectivity in structure helps make clear the relationship between uranium structural chemistry and reaction variables. Moreover, organically templated uranium (IV) phosphates have never been reported not to mention one with novel structure like A14 to A28. They show strong antiferromagnetic interaction with decreasing temperature. It is worth mentioning that the chemical stability of these compounds with respect to oxidization is also dimensionality-dependent. The oxidation results also imply that the U4+ ions are more stable in the phosphate matrixes with the smaller extent of fluorination. A rule for predicting structural dimensionality can be concluded from the structure features in A14, A20, A24 and A29 to A34 and reported uranium (IV) fluorides.
The second series is comprised of an extra-large microporous 26R aluminum zincphosphite, namely NTHU-5. It’s synthesized with different valance state Zn2+ and Al3+, n-butylamine (CH3CH2CH2CH2NH2) as organic template and HF, in mixed solvent (C2H5OH and H2O). Without changing the structure, trivalent metal ion, Al3+ could be completely replaced by Ga3+ or Fe3+, rendering the material from diamagnetic to ferromegnatic. Transition metal ions, such as Co2+, V3+ or Cr3+can also be separately incorporated into Zn2+, Al3+ or Ga3+ center in structure. Surprisingly, four metal ions Al3+, Cr3+, Zn2+ and Co2+ can be simultaneously inserted into the framework. The metal-incorporated positions and amounts can be clearly characterized. The NTHU-5 framework can also be induced by shorter iso-butylamine ((CH3)2CH2CH2NH2). In this series, the NTHU-5 makes breakthrough in extra-large pore size reaching 26R channel along with high product yield and various substitution of metals in framework which are rarely observed in existing system.
The synthesis of zinc- (B1 and B2), gallium- (B3 to B6), vanadium gallo- phosphates (B7 and B8) and uranium germinates (B9 to B11) and their structures were categorized in appendix B. The synthesis conditions and structure information of these compounds make contribution to further research, and also be beneficial to development of novel materials in the future.

第一章        緒論    p. 1-1
1-1        簡介    p. 1-1
1-2        論文的研究目標與成果    p. 1-9
1-3        合成方法簡介    p. 1-16
    1-3-1    水熱反應法    p. 1-16
    1-3-2    藥品一覽表    p. 1-18
1-4        鑑定方法    p. 1-20
    1-4-1    單晶X光繞射與結構分析    p. 1-20
    1-4-2    粉末X光繞射分析    p. 1-23
    1-4-3    熱重分析    p. 1-23
    1-4-4    元素分析    p. 1-23
    1-4-5    超導量子干涉磁量儀磁性分析    p. 1-24
    1-4-6    紅外光譜    p. 1-25
    1-4-7    紫外-可見光吸收光譜    p. 1-25
    1-4-8    螢光光譜    p. 1-25
    1-4-9    固態核磁共振光譜    p. 1-25
1-5        參考文獻    p. 1-26

第二章        鈾磷酸鹽與氟化物的結構與性質研究    p. 2-1
2-1        簡介    p. 2-1
2-2        實驗部分    p. 2-9
    2-2-1    合成與單晶數據解析    p. 2-9
    2-2-2    粉末繞射分析    p. 2-41
    2-2-3    元素分析    p. 2-42
    2-2-4    熱重分析    p. 2-43
2-3        結果與討論    p. 2-47
    2-3-1    六價鈾磷酸鹽A1 ~ A13的結構特性    p. 2-47
    2-3-1a    一維鏈狀結構 (1D chain)：A1、A1a、A2、A3、A4、A10和A12    p. 2-55
    2-3-1b    二維層狀結構 (2D layer)：A5、A6、A7、A11和A13    p. 2-59
    2-3-1c    三維開放性結構 (3D open-framework)：A8和A9    p. 2-63
    2-3-1d    六價鈾磷酸鹽A1 ~ A13的結構討論    p. 2-65
    2-3-1e    A1、A1a、A8和A9的結構維度與反應參數的關聯     p. 2-68
2-3-2        四價鈾磷酸鹽A14 ~ A27的結構特性        p. 2-70
    2-3-2a    零維團簇結構 (0D cluster)：A14和A15    p. 2-75
    2-3-2b    一維鏈狀結構 (1D chain)：A16、A17、A18和A19    p. 2-76
    2-3-2c    二維層狀結構 (2D layer)：A21、A22、A23、A27、A27-Fe和A28    p. 2-78
    2-3-2d    三維緻密骨架結構 (3D condensed-framework)：A25和A26    p. 2-82
    2-3-2e    一維鏈狀結構 + 零維團簇結構 (1D chain + 0D cluster)：A20    p. 2-83
    2-3-2f    二維層狀結構 + 零維團簇結構 (2D layer + 0D cluster)：A24    p. 2-84
    2-3-2g    A14、A15、A18、A19、A21與A28之中的雙聚體結構型態    p. 2-85
    2-3-2h    無機骨架間的氫鍵作用力    p. 2-88
    2-3-2i    磁性分析    p. 2-92
    2-3-2j    氧化實驗    p. 2-96
    2-3-2k    氧化還原現象    p. 2-97
2-4        四價鈾氟化物的結構維度規律性    p. 2-98
2-5        參考文獻    p. 2-104

第三章        具有26員環的雙金屬亞磷酸鹽之結構與性質研究    p. 3-1
3-1        簡介    p. 3-1
3-2        實驗、鑑定與性質量測    p. 3-6
    3-2-1    合成與單晶數據解析    p. 3-6
    3-2-2    粉末繞射分析    p. 3-10
    3-2-3    元素分析    p. 3-11
    3-2-4    固態核磁共振光譜    p. 3-12
    3-2-5    熱重分析    p. 3-14
    3-2-6    (iso-C4H9NH3)2[GaFZn2(HPO3)4] 的合成    p. 3-17
    3-2-7    紫外光/可見光吸收光譜    p. 3-18
    3-2-8    磁性分析    p. 3-19
    3-2-9    紅外光譜    p. 3-19
    3-2-10    螢光光譜    p. 3-19
3-3        結果與討論    p. 3-26
    3-3-1    Al-NTHU-5的結構描述    p. 3-26
    3-3-2    Al-NTHU-5的探討    p. 3-29
    3-3-3    完全置換Al-NTHU-5結構中的三價金屬    p. 3-30
    3-3-4    過渡金屬部分摻雜Al-NTHU-5與Ga-NTHU-5的結構    p. 3-31
    3-3-5    金屬離子的晶格半徑在NTHU-5系列造成的結構效應    p. 3-34
3-4        參考文獻    p. 3-38

第四章        總結    p. 4-1

附錄A        Table 表    p. 1
附錄B        第三系列的化合物，包含鋅、鎵、釩鎵磷酸鹽與鍺酸鹽    p. 126
附錄C        A1、A2、A5、A6、A8、A9、A10、A11、A13、A14、A19、A21、A25、A27與A28的實驗與理論粉末繞射比對圖    p. 138
附錄D        A1、A8、Al-NTHU-5、Ga-NTHU-5的固態核磁共振光譜、n-butylamine的13C、1H化學位移預測值與鈾的還原電位表    p. 154
附錄E        研究所期間發表的論文    p. 162

















圖目錄
    圖1-1a    大孔洞物質，具有20員環以上的大孔洞金屬磷酸鹽    p. 1-5
    圖1-1b    大孔洞物質，代表性的亞磷酸鹽、硫酸鹽、硒酸鹽    p. 1-5
    圖1-1c    大孔洞物質，代表性的鍺酸鹽、矽酸鹽    p. 1-6
    圖1-1d    大孔洞物質，代表性的硼磷酸鹽、羧酸磷酸鹽、氧氟化物    p. 1-6
    圖1-1e    大孔洞物質，代表性的金屬-有機混合的孔洞物質，與具有共價性的有機骨架物質    p. 1-7
    圖1-1f    大孔洞物質，無機骨架的形成過程示意圖    p. 1-7
    圖1-2    實驗室對於超大孔洞或層狀物質的研究成果    p. 1-8
    圖1-3    水熱反應器的構造圖    p. 1-17
    圖1-4    Bruker-AXS SMART APEX與X8 APEX 單晶繞射儀    p. 1-20
    圖2-1a    含鈾的物質，有機模版六價鈾磷酸鹽    p. 2-3
    圖2-1b    含鈾的物質，有機模版六價雙金屬鈾磷酸鹽    p. 2-4
    圖2-1c    鈾的物質，有機模版四價鈾氟化物    p. 2-4
    圖2-2    實驗與理論粉末繞射比對圖    附錄C
    圖2-3    熱重分析圖     p. 2-46
    圖2-4    六價鈾的配位環境示意圖    p. 2-47
    圖2-5a    鏈狀結構，A1中的[U2O10]O2雙聚體的形成示意圖    p. 2-50
    圖2-5b    鏈狀結構，A1與等結構A1a的連結示意圖    p. 2-50
    圖2-6a    非對稱單元組成，A1、A1a和A2的50%電子密度分佈橢圓球圖    p. 2-52
    圖2-6b    非對稱單元組成，A3、A4和A5的50%電子密度分佈橢圓球圖    p. 2-52
    圖2-6c    非對稱單元組成，A6和A7的50%電子密度分佈橢圓球圖    p. 2-53
    圖2-6d    非對稱單元組成，A8和A9的50%電子密度分佈橢圓球圖    p. 2-53
    圖2-6e    非對稱單元組成，A10、A11、A12和A13的50%電子密度分佈橢圓球圖    p. 2-54
    圖2-7a    鏈狀結構，A2的連結示意圖    p. 2-56
    圖2-7b    鏈狀結構，A3的連結示意圖    p. 2-57
    圖2-7c    鏈狀結構，A4的連結示意圖    p. 2-57
    圖2-8    A10與A12的鏈狀結構示意圖    p. 2-58
    圖2-9    A10與A12無機骨架間的氫鍵作用力示意圖    p. 2-58
    圖2-10a    層狀結構，A5的連結示意圖    p. 2-60
    圖2-10b    層狀結構，A6的連結示意圖    p. 2-60
    圖2-11    A7的層狀結構示意圖    p. 2-61
    圖2-12a    層狀結構，A11的連結示意圖    p. 2-62
    圖2-12b    層狀結構，A13的連結示意圖    p. 2-62
    圖2-13a    三維骨架，A8的連結示意圖    p. 2-64
    圖2-13b    三維骨架，A9的連結示意圖    p. 2-64
    圖2-14    含鈾的化合物之鏈狀結構比較圖    p. 2-66
    圖2-15    金屬對雙聚體的五角平面邊長影響之比較圖    p. 2-67
    圖2-16a    三維結構，有機模版的種類與pH值對A1、A8和A9的結構維度轉變之示意圖    p. 2-69
    圖2-16b    三維結構，A1與A8的連結方式及其31P的化學位移比較圖    p. 2-69
    圖2-17    四價鈾的配位環境示意圖    p. 2-70
    圖2-18a    非對稱單元組成，A14、A15和A16的50%電子密度分佈橢圓球圖    p. 2-71
    圖2-18b    非對稱單元組成，A17、A18和A19的50%電子密度分佈橢圓球圖    p. 2-72
    圖2-18c    非對稱單元組成，A20、A21和A21a的50%電子密度分佈橢圓球圖    p. 2-72
    圖2-18d    非對稱單元組成，A22、A23和A24的50%電子密度分佈橢圓球圖    p. 2-73
    圖2-18e    非對稱單元組成，A25和A26的50%電子密度分佈橢圓球圖    p. 2-73
    圖2-18f    非對稱單元組成，A27、A27-Fe和A28的50%電子密度分佈橢圓球圖    p. 2-74
    圖2-19    A14和A15的團簇結構示意圖    p. 2-75
    圖2-20a    鏈狀結構，A16和A18的連結示意圖    p. 2-77
    圖2-20b    鏈狀結構，A19的連結示意圖    p. 2-77
    圖2-21a    層狀結構，A21的連結示意圖    p. 2-79
    圖2-21b    層狀結構，A22的連結示意圖    p. 2-79
    圖2-22    A23的層狀結構示意圖    p. 2-80
    圖2-23    A27與A27-Fe的層狀結構示意圖    p. 2-80
    圖2-24    A28的層狀結構示意圖    p. 2-81
    圖2-25    A25與A26的三維緻密結構示意圖    p. 2-82
    圖2-26    A20的複合結構示意圖    p. 2-83
    圖2-27    A24的複合結構示意圖    p. 2-84
    圖2-28    由雙聚體所形成的各種無限鏈型式    p. 2-87
    圖2-29a    氫鍵化結構示意圖，A14 (1D HB network)、A16 (2D HB network) 和A17 (3D HB network)。    p. 2-90
    圖2-29b    氫鍵化結構示意圖，A20 (2D HB network)    p. 2-91
    圖2-29c    氫鍵化結構示意圖，A24 (2D HB network)    p. 2-91
    圖2-30a    磁性分析，A14與A15的磁化率 (χm) 與磁化率倒數 (χm-1) 對溫度 (T的關係圖，    p. 2-93
    圖2-30b    磁性分析，A19與A21的磁化率 (χm) 與磁化率倒數 (χm-1) 對溫度 (T的關係圖    p. 2-94
    圖2-30c    磁性分析，A28 的磁化率 (χm) 與磁化率倒數 (χm-1) 對溫度 (T) 的關係圖    p. 2-95
    圖2-30d    磁性分析，A14、A15、A19、A21與A28的□eff 對溫度 (T) 的關係圖    p. 2-95
    圖2-31    U(IV)配位環境的表示法    p. 2-98
    圖2-32a    四價鈾氟化物，A29的結構示意圖    p. 2-102
    圖2-32b    四價鈾氟化物，A30的結構示意圖    p. 2-103
    圖2-32c    四價鈾氟化物，A31、A32、A33與A34的結構示意圖    p. 2-103
    圖3-1    磷酸根 [PO4]/[HPO4] 與亞磷酸根 [HPO3]連結性的示意圖    p. 3-4
    圖3-2    大孔洞物質之結構圖    p. 3-5
    圖3-3    NTHU-5系列的晶體照片    p. 3-8
    圖3-4    NTHU-5系列的粉末繞射圖譜    p. 3-10
    圖3-5    Al-NTHU-5 與Ga-NTHU-5的固態核磁共振光譜圖    附錄D
    圖3-6    NTHU-5系列化合物的熱重分析圖    p. 3-15
    圖3-7a    煅燒實驗，在空氣中煅燒Al-NTHU-5 與Ga-NTHU-5粉末樣品的實驗結果    p. 3-16
    圖3-7b    煅燒實驗，Al-NTHU-5的變溫粉末繞射圖    p. 3-16
    圖3-8     將Al-NTHU-5合成條件的0.5 mL n-butylamine置換成0.5 mL iso-butylamine所得產物的粉末繞射圖    p. 3-17
    圖3-9    Al-NTHU-5(Cr)、Al-NTHU-5(Co) 與Al-NTHU-5(CrCo) 的紫外光/可見光吸收光譜圖    p. 3-18
    圖3-10a    磁性分析，Al-NTHU-5(Cr) 磁化率 (χm) 與磁化率倒數 (χm-1) 對溫度 (T) 的關係圖    p. 3-20
    圖3-10b    磁性分析，Al-NTHU-5(Co) 磁化率 (χm) 與磁化率倒數 (χm-1) 對溫度 (T) 的關係圖    p. 3-21
    圖3-10c    磁性分析，Al-NTHU-5(CrCo) 磁化率 (χm) 與磁化率倒數 (χm-1) 對溫度 (T) 的關係圖    p. 3-22
    圖3-10d    磁性分析，Fe-NTHU-5磁化率 (χm) 與磁化率倒數 (χm-1) 對溫度 (T) 的關係圖，及□eff 對溫度 (T) 的關係圖。    p. 3-23
    圖3-11    Al-NTHU-5與Ga-NTHU-5的紅外光譜圖    p. 3-24
    圖3-12    Al-NTHU-5的螢光光譜圖    p. 3-25
    圖3-13    非對稱單元組成，Al-NTHU-5的50%電子密度分佈橢圓球圖    p. 3-27
    圖3-14    □[Zn(HPO3)]螺旋鏈與□[AlF(HPO3)2]2-螺旋鏈的連結示意圖    p. 3-27
    圖3-15a    Al-NTHU-5的結構示意圖 (1)：26員環隧洞的組成連結圖。    p. 3-28
    圖3-15b    Al-NTHU-5的結構示意圖 (2)：a. [001] 方向；b. [010] 方向    p. 3-28
    圖3-16    NTHU-5系列化合物的晶格體積變化圖    p. 3-36




表目錄
    表1-1a    研究成果表 <第一系列>     p. 1-11
    表1-1b    研究成果表 <第二系列>    p. 1-15
    表1-2    本研究中所用到的起始反應藥品    p. 1-18
    表1-3    本研究中的價鍵和公式所用到的r0值    p. 1-22
    表1-4    本研究中的磁性分析所用到的逆磁校正常數    p. 1-24
    表2-1    已報導的有機模版六價鈾磷酸鹽的資料    p. 2-5
    表2-2    已報導的有機模版四價鈾氟化物或六價鈾氧氟化物的資料    p. 2-7
    表2-3    A1 ~ A34的合成條件資料表    p. 2-10
    表2-4    元素分析結果    p. 2-42
    表2-5    (UO2)Φ5雙五角錐 (Φ = O2- 或 F-) 的8種可能的七配位環境    p. 2-48
    表2-6    A1 ~ A13中所觀察到的雙聚體形式    p. 2-51
    表2-7    A14、A15、A18、A19、A21與 A28 之中觀察到的U2FmO14-m雙聚體    p. 2-86
    表2-8    氫鍵作用力對結構維度的影響    p. 2-90
    表2-9    A21、A19、A15、A14和UO2的氧化實驗資料。    p. 2-96
    表2-10a    含鈾的物質，文獻上已知的四價鈾氟化物    p. 2-101
    表2-10b    含鈾的物質，第二系列中所發現的四價鈾氟化物    p. 2-102
    表3-1    微孔洞物質中含有M-O-P鍵的代表性物質    p. 3-3
    表3-2a    NTHU-5系列的元素分析結果    p. 3-11
    表3-2b    NTHU-5系列被過渡金屬部分摻雜的含量    p. 3-11
    表3-3    NTHU-5系列化合物的鍵長 (Å)、晶格體積 (Å3)、金屬離子種類與其晶體半徑 (Å) 資料表    p. 3-37

                                

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