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| 研究生： |
王志銘 |
|---|---|
| 論文名稱： |
以TiO2-ZrO2為主的觸媒進行正庚烷的轉化反應研究 |
| 指導教授： | 王奕凱 |
| 口試委員: | |
| 學位類別： |
碩士 Master |
| 系所名稱： |
工學院 - 化學工程學系 Department of Chemical Engineering |
| 論文出版年： | 2005 |
| 畢業學年度： | 93 |
| 語文別： | 中文 |
| 論文頁數： | 82 |
| 中文關鍵詞： | 二氧化鈦-二氧化鋯 、混合金屬氧化物 |
| 外文關鍵詞： | TiO2-ZrO2 |
| 相關次數： | 點閱：2 下載：0 |
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本研究旨在研究，以TiO2-ZrO2混合金屬氧化物為主的觸媒，在小型高壓反應系統中，進行正庚烷轉化反應的研究。期望能找到好的反應條件，或透過不同的改質方法，來了解正庚烷的裂解反應、重組反應、異構化反應及脫氫環化反應。
首先製備出不同比例的TiO2-ZrO2混合金屬氧化物，以總酸、鹼量及表面積最大的TiO2/ZrO2=1/1觸媒來進行轉化反應研究。在以未擔載金屬的觸媒進行不同條件反應後，發現在以氫氣載流，反應溫度為525 ℃，反應壓力為100 psi.、WHSV為2 1/hr，H2/H.C.=3時，可以得到較好的初始轉化率。可是未擔載金屬的觸媒會一直衰退。
在含浸不同量的Pt後，以相同條件反應，卻得到類似的反應結果，並且降低了觸媒本身的氫化能力。此即為強金屬擔體作用力(SMSI)的影響，使得含浸上的Pt失去原本的功能。並且由於SMSI的效應，導致觸媒結構改變，造成成對的酸-鹼性加脫氫活性點消失。
相對於含浸法，本文藉由混合Pt/SiO2與TiO2/ZrO2=1/1的粉末所製成的觸媒，其分離且鄰近的兩種活性基(金屬點及成對的酸-鹼活性點)，可以去除在擔載Pt時，所產生的SMSI效應。而得到較高之反應活性。並且有較高之脫氫環化產物(甲苯)選擇率及脫氫或異構化產物 (C7的烯類或其異構化產物) 選擇率。並且藉由不同的混合方法，當混合效果較好(混合粉末再壓錠)時，Pt/SiO2可更有效的抑制積碳的形成，而減少觸媒的衰退。此外，藉由降低反應溫度525 ℃→500 ℃，雖然其轉化率會降低10 %，但是並沒有降低太多的甲苯選擇率，並且可以增加C7產物的量與減少裂解產物的量。
1. 國立清華大學博士論文，利用氧化鈦-氧化鋯酸-鹼雙功能之特性進行觸媒重組反應之探討，房靜玲( Fung)。
2. 中油建教合作成果報告。
3. Daniels L. J., Sperling P., and Rouquer A. G., Oil Gas J., May 8, 70 (1972).
4. Parmaliana A., Frusteri F., Mezzapica A., and Giordano, N., J. Catal. 111, 235 (1988).
5. Thomas C. L., Ind. Eng. Chem. 41, 2564 (1949).
6. Tanabe K., Sumiyoshi T., Shibata K. , Kiyoura T., and Kitagawa J., Bull. Chem. Soc. Jpn. 47, 1064 (1974).
7. Seiyama T., in ” Metal Oxides and their Catalytic Actions “ Kodansha, Tokyo, 1978.
8. Shiba T., Sato M., Hattori H., and Yoshida K., Shokubai ( Tokyo ), 6 (2), 84 (1964).
9. Shibata K., and Kiyoura T., J. Res. Inst. Catal., Hokkaido Univ. 19, 35 (1971).
10. Shibata K.,and Kiyoura T., Kitagawa J., Sumiyosh T., and Tanabe K., Bull. Chem. Soc. Jpn. 46, 2985 (1973).
11. Yamagata N., Owada Y., Okazaki S., and Tanabe K., J. Catal. 47, 358 (1977).
12. Tanabe K., Hattori H., Sumiyoshi T., Tamaru K., and Kondo T., J. Catal. 53, 1 (1978).
13. Arata K., Akutagawa S., and Tanabe K., Bull. Chem. Soc. Jpn. 49, 390 (1976).
14. Tanabe K., Hattori H., Sumiyoshi T., Tamaru K., and Kondo T., J. Catal. 53, 1 (1978).
15. Itoh M., Hattroi H.,and Tanabe K., J. Catal. 35, 225 (1974).
16. Shibata K., Kiyoura T., Kitagawa J., Sumiyoshi T., and Tanabe K., Bull. Chem. Soc. Jpn. 46, 2985 (1973).
17. Tanabe K., Ishiya I., Matsuzaki I., Ichikawa I.,and Hattori H., Bull. Chem. Soc. Jpn. 45, 47 (1972).
18. Nishiwaki K., Kakuta N., Ueno A., and Nakabayashi H., J. Catal. 118, 498 (1989).
19. Yamaguchi T., Appl. Catal. 61(1), 1 (1990).
20. Yamanaka T., and Tanabe K., J. Phys. Chem. 79, 2409 (1975).
21. Yamanaka T., and Tanabe K., J. Phys. Chem. 80, 1723 (1976).
22. Tanaka T., Kumagai H., Hattori H., Kudo M., and Hasegawa S., J. Catal. 127, 221 (1991).
23. Hattori H., Itoh M., and Tanabe K., J. Catal. 38, 172 (1975).
24. Anderson J. B. F., Burch R., and Cairns J. A., J. Catal. 107, 364 (1987).
25. Herrmann J. M., J. Catal. 118, 43 (1989).
26. Clarke J. K. A., Dempsey R. J., Baird T., and Rooney J. J., J. Catal. 126, 370 (1990).
27. Nakano Y., Yamaguchi T., and Tanabe K., J. Catal. 80, 307 (1983)
28. Nakano Y., Iizuka T., Hattori H., and Tanabe K., J. Catal. 57, 1 (1979).
29. Maehashi T., Maruya K., Domen K., Aiko K., and Onishi T., Chem. Lett., 747 (1984).
30. Shibata K., Kivoura T., Kitagawa J., Sumiyoshi T., and Tanabe K., Bull. Chem. Soc. Jpn. 46, 2985 (1973).
31. Yamaguchi T., Nakano Y., Iizuka T., and Tanabe K., Chem. Lett., 677 (1976).
32. Yamaguchi T., Sasaki H., and Tanabe K., Chem. Lett., 1017 (1973).
33. Satoh H., Hattori H., and Tanabe K., Chem. Lett., 497 (1983).
34. Wang I., Chang W. F., Shiau R. J., Wu J. C., and Chung C. C., J. Catal. 83, 428 (1983).
35. Arata K., and Tanabe K., Bull. Chem. Soc. Jpn. 53, 299 (1980).
36. Wu J. C., Chung C. S., Ay C.L., and Wang I., J. Catal. 87, 98 (1984).
37. Hirashima Y., Nishiwaki K., Miyakoshi A., Tsuiki H., Ueno A., and Nakabayashi H., Bull Chem. Soc. Jpn. 61, 1945 (1988).
38. Chang R. C., and Wang I., J. Catal. 107,195 (1987).
39. 國立清華大學碩士論文，黃文禧，民國七十三年。
40. Wang I., and Chang R. C., J. Catal. 177, 266 (1989).
41. Tauster S. J., Fung S. C., and Garten R. L., J. Am. Chem. Soc. 100, 170 (1978).
42. Horsley J. A., J. Am. Chem. Soc. 101, 2870 (1979).
43. Chien S. H., Shelimov B.N., Resasco D. E., Lee E. H. and Haller G. L., J. Catal. 77, 301 (1982)
44. Vishwanathan V. and Narayanan S., J. Chem. Soc., Chem. Commun. 18, 1233 (1988).
45. Gajardo P., Apple T. and Dybowski C., Chem. Phys. Lett. 74, 306 (1980).
46. Gajardo P., Apple T. and Dybowski C., J. Catal. 71, 316 (1981).
47. Burch R. and Flambard A. R., Stud. Surf. Catal. 11, 1931 (1982).
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