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研究生： 鄭瑋昇
Cheng, Wei-Sheng
論文名稱： 鹼土金屬與過渡金屬摻雜孔性金屬-有機配位聚合物之儲氫效能研究
Alkaline-earth Metal Cations and Transition Metal Cations Doped Metal-organic Framworks(MOFs) Effects on Hydrogen Adsorption
指導教授： 陳建瑞
Chen, Jiann-Ruey
口試委員: 洪茂峰
陳伯宜
學位類別： 碩士
Master
系所名稱： 工學院 - 材料科學工程學系
Materials Science and Engineering
論文出版年： 2011
畢業學年度： 99
語文別： 中文
論文頁數： 88
中文關鍵詞： 儲氫材料 、金屬–有機配位聚合物 、多孔性材料 、吸附行為
外文關鍵詞： Hydrogen storage, Metal-organic frameworks, Porous materials, MOF-5
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    • 金屬有機骨架化合物，尤其是MOF-5，作為一種新型的孔洞材料，被視為是極具有潛力的儲氫材料。MOF-5在氣體的吸附與儲存上具有極大的潛力，主要是因為它具有很大的比表面積、很大的孔洞量以及很好的熱穩定性。在本實驗中，我們以二價鹼土金屬陽離子(Mg2+, Ca2+) 以及過渡金屬陽離子(Cu2+) 摻雜改質MOF-5儲氫基材，並研究其儲氫性質。
    從實驗結果我們發現，當少量摻雜Mg2+離子時，其可以些微的增加氫氣吸附量至3.0wt%，而當過量摻雜Mg2+離子時則會降低MOF-5的氫氣吸附量。另外，摻雜Ca2+ 或 Cu2+離子時皆會使得MOF-5的氫氣吸附量降低。
    我們認為，當摻雜Mg2+或Ca2+離子時，其會與MOF-5骨架金屬節點中的Zn2+發生置換，而這樣的置換會些微的破壞MOF-5結構，而導致其比表面積降低，使得其氫氣吸附量也降低。然而，Mg2+離子的置換可以增加MOF-5骨架與氫氣間的交互作用力；而其輕金屬中心的效應也有助於直接提升MOF-5的氫氣吸附量。
    另外，Cu2+離子並不能與MOF-5骨架金屬節點中的Zn2+離子發生置換，而是以Cu(CH3COO)2 或是 CuO等形式卡在MOF-5的孔洞骨架之中。因而導致其比表面積降低，使得其氫氣吸附量也降低。

    摘要 I Abstract II 誌謝 III 目錄 IV 圖目錄 VI 表目錄 IX 1.前言 1 1-1 氫能源 1 1-2 氫氣的儲存 2 2.理論基礎與文獻回顧 4 2-1 儲氫材料 4 2-1-1合金儲氫材料 5 2-1-2 碳系儲氫材料 8 2-2 氫氣儲存機制 18 2-2-1孔洞大小對氫氣儲存的影響 18 2-3 BET比表面積測定法 21 2-3-1 BET理論 21 2-3-2 孔徑（孔隙度）分布測定 22 2-3-4 等溫氣體物理吸附形態 23 2-3-5 等溫氣體物理吸附 24 3.研究方法 27 3-1 實驗流程 27 3-2 MOF-5的製備 28 3-2-1 化學試藥 28 3-2-2 實驗設備 29 3-2-3 實驗步驟 29 3-3 Mg2+摻雜改質MOF-5的製備 31 3-3-1 化學試藥 31 3-3-2 實驗設備 31 3-3-3 實驗步驟 32 3-4 Ca2+摻雜改質MOF-5的製備 33 3-4-1 化學試藥 33 3-4-2 實驗設備 34 3-4-3 實驗步驟 34 3-5 Cu2+摻雜改質MOF-5的製備 36 3-5-1 化學試藥 36 3-5-2 實驗設備 36 3-5-3 實驗步驟 37 3-6 儀器設備分析 38 3-6-1 P-C-T量測 38 3-6-2 X光繞射分析(XRD) 40 3-6-3 掃描式電子顯微鏡分析（SEM）與能量散佈分析儀(EDS) 40 3-6-4 氮氣分子吸附分析儀（BET） 41 4.結果與討論 42 4-1 Mg2+摻雜改質MOF-5 42 4-1-1 X光繞射分析(XRD) 42 4-1-2 掃描式電子顯微鏡分析（SEM）與能量散佈分析儀(EDS) 45 4-1-3 氮氣分子吸附分析儀（BET） 50 4-1-4 P-C-T量測 54 4-1-5 Mg-MOF-5與Na- MOF-5 59 4-2 Ca2+摻雜改質MOF-5 63 4-2-1 X光繞射分析(XRD) 63 4-2-2 掃描式電子顯微鏡分析（SEM）與能量散佈分析儀(EDS) 65 4-2-3 氮氣分子吸附分析儀（BET） 67 4-2-4 P-C-T量測 70 4-3 Cu2+摻雜改質MOF-5 73 4-3-1 X光繞射分析(XRD) 73 4-3-2 掃描式電子顯微鏡分析（SEM）與能量散佈分析儀(EDS) 75 4-3-3 氮氣分子吸附分析儀（BET） 78 4-3-4 P-C-T量測 82 5.結論 85 參考文獻 86

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