以鈀膜為電泳晶片的導電界面與電位偵測法的工作電極之研究

簡易檢索 / 詳目顯示

回結果列表

研究生：	余秋美 Yu chiu mei
論文名稱：	以鈀膜為電泳晶片的導電界面與電位偵測法的工作電極之研究
指導教授：	陳俊顯
口試委員:
學位類別：	碩士 Master
系所名稱：	理學院 - 化學系 Department of Chemistry
論文出版年：	2003
畢業學年度：	91
語文別：	中文
論文頁數：	82
中文關鍵詞：	鈀膜、導電界面、電位偵測法、電泳晶片
相關次數：	點閱：1 下載：0
分享至:	分享至facebook 分享至twitter

查詢本校圖書館目錄查詢臺灣博碩士論文知識加值系統勘誤回報

摘要
本實驗以鈀膜作為電泳晶片結合電位偵測法的工作電極，發現鈀膜(Pd)對catecholamines類的分子，可呈現電位變化的敏感性。為了探討在偵測過程中，Pd膜是否對特定官能基或特定離子有所感應，進而反映出待測物的濃度變化，因此我們利用靜相的電位偵測並將待測物分為兩類，一類為在pH 3.40環境下與catecholamines帶相同電性的物質；另一類為具有與catecholamines結構相同官能基的物質，包括苯環上兩個鄰位的OH基，以及烷基取代基上之NH2、OH官能基，因此對具有(1) OH官能基，(2) 雙鍵，(3) 苯環上單一取代基，(4) 苯環上雙取代基之待測物進行偵測。

結果顯示大部分待測物都沒有造成電位上的變化，唯有苯環上具雙取代基，並同為推電子基的物質、取代基位置為鄰位或對位才可測得訊號，且對位的訊號約為鄰位的兩倍，間位則無訊號。並可經由電位變化的大小，分辨出對位與鄰位，而間接定性出不同比例的鄰位與對位化合物。另外，我們發現在Pd電極表面施加氧氣電漿處理之後，可以有效的提升電極偵測之靈敏度。

總目錄
摘要 I

謝誌 II

目錄 Ш

圖目錄 VII

表目錄 IX

目錄

第一章、緒論 1

1-1、毛細管電泳 1

1-1-1、電泳起源 1

1-1-2、毛細管電泳簡介與基本原理 2

1-1-3、電泳晶片簡介 8

1-1-4、電泳晶片製作 10

1-1-5、電泳晶片的電化學偵測方法(electrochemical detection) 12

1-1-5-1、電導度偵測法(conductivity detection) 12

1-1-5-2、安培偵測法(amperometric detection) 12

1-1-5-3、電位偵測法(potentiometric detection) 13

1-2、離子選擇電極(ion selective electrode) 14

1-2-1、離子選擇電極的發展 14

1-2-2、離子選擇電極的原理 15

1-2-3、電極結構與電位測量 16

1-2-4、指示電極簡介 17

1-2-4-1、薄膜型 18

1-2-4-2、金屬型 18

1-2-5、電極性能 19

1-2-6、分析技術 21

1-3、鈀金屬的基本特性 21

1-3-1、應用氫氣在鈀膜上的滲透行為於電化學分析法 22

1-4、實驗動機 25

第二章、實驗部分 26

2-1、藥品與儀器 26

2-1-1、待測物藥品 26

2-1-2、配製電解質溶液所需藥品 28

2-1-3、製作電泳晶片所需藥品 29

2-1-4、實驗器材與儀器設備 29

2-2、溶液配製 34

2-3、電泳晶片製作 35

2-3-1、分離通道製作 35

2-3-2、工作電極製作 38

2-3-3、電泳晶片黏合 41

2-4、實驗流程 42

2-4-1、電泳晶片之實驗流程 42

2-4-2、靜相偵測之實驗流程 44

第三章、結果與討論 46

3-1、結合毛細管電泳晶片之偵測結果 46

3-1-1、沖提液pH值之探討 49

3-1-2、濃度檢量線及偵測極限 53

3-1-3、未來改進方向 62

3-2、靜相偵測結果 63

3-2-1、pH值與離子強度的影響 63

3-2-2、catecholamines的偵測結果 65

3-3、探討待測物之共通性 68

3-3-1、帶正電之待測物的偵測結果 68

3-3-2、具OH官能基之待測物的偵測結果 69

3-3-3、具雙鍵之待測物的偵測結果 71

3-2-4、苯環上單一取代基之待測物的偵測結果 71

3-3-5、苯環上雙取代基之待測物的偵測結果 73

3-4、施加氧氣電漿處理對電極的影響 78

3-5、結論與未來展望 79

第四章、參考文獻 80

圖目錄

圖1-1、電泳流(electrophoretic flow)示意圖 4

圖1-2、電滲流的形成 5

圖1-3、管內溶液的流動剖面圖 6

圖1-4、2001年由本實驗室提出之以鈀為導電介面之電泳晶片 9

圖1-5、離子選擇電極的基本結構與電位測量之電化學電池 17

圖2-1、高電壓電源供應器與桌上型電源供應器之連接線路圖 31

圖2-2、控制樣品注入時間的計時器線路圖 33

圖2-3、玻璃基模上光阻、微影、蝕刻、去光阻過程 35

圖2-4、蝕刻速率17.3 □m/min，蝕刻時間1.5分鐘的玻璃基模通道圖 36

圖2-5、分離管道製作過程與結果觀察 37

圖2-6、材質為鋁片，厚度為0.01 cm之mask圖形 38

圖2-7、蒸鍍過程示意圖 40

圖2-8、電泳晶片成品 41

圖2-9、電泳晶片之電位偵測法裝置圖 43

圖2-10、分析物的進樣：(a)，與分離：(b) 44

圖2-11、靜相偵測之實驗裝置 45

圖3-1、安培偵測法與電位偵測法之比較電泳圖 47

圖3-2、連續取得之電泳圖 48

圖3-3、連續取得電位值之再現性 48

圖3-4、樣品為不同pH值的MES溶液電泳圖 49

圖3-5、以不同pH值之MES溶液作為沖提液之電泳圖 51

圖3-6、pH 3.40環境下連續取得之電泳圖 52

圖3-7、在pH 3.40與5.40的環境下DA與CA之電泳圖 53

圖3-8、背景值不穩定時的DA電泳圖 54

圖3-9、不同濃度下的DA與CA電泳圖 55

圖3-10、DA濃度檢量線 56

圖3-11、CA濃度檢量線 56

圖3-12、FeSO4在不同濃度下的電泳圖 58

圖3-13、FeSO4濃度檢量線 58

圖3-14、AA在不同濃度下的電泳圖 59

圖3-15、AA濃度檢量線 60

圖3-16、濃度為60 □M p-aminophenol的電泳圖 61

圖3-17、濃度為60 □M m-phenylenediamine的電泳圖 61

圖3-18、添加不同pH值與離子強度之電位對時間圖 64

圖3-19、連續添加epinephrine之電位對時間圖 67

圖3-20、連續添加p-aminophenol之電位對時間圖 74

圖3-21、鄰位與對位的dihydroxybenzene混合比例圖 78

圖3-22、連續添加DA之電位對時間圖 79

表目錄

表3-1、pH值與離子強度對電位值的影響整理表 64

表3-2、catecholamines靜相偵測結果的整理表 66

表3-3、帶正電之待測物的偵測結果 69

表3-4、具OH官能基之待測物的偵測結果整理 70

表3-5、具雙鍵之待測物的偵測結果 72

表3-6、苯環上單一取代基之待測物的偵測結果 73

表3-7、苯環上雙取代基之待測物的偵測結果 75

表3-8、苯環上雙取代基之待測物的偵測結果 76

表3-9、鄰位與對位的dihydroxybenzene混合比例表 77

第四章、參考文獻
(1) Vreeland, W. N.; Williams, S. J.; Barron, A. E.; Sassi, A. P. Anal. Chem. 2003, 75, 3059.
(2) Kohlrausch, F. Ann. Phys. Chem. 1897, 62, 209.
(3) Tiselius, A. Trans. Farady Soc. 1937, 33, 524.
(4) 施宛吟碩士論文, 國立清華大學, 新竹市, 2003.
(5) Harris, D. C. Quantitative Chemical Analysis, 4th ed.; Freeman: New York, 1995.
(6) Skoog, D. A.; Holler, F. J.; Nieman, T. A. Principles of Instrumental Analysis, 5th ed.; Harcourt Brace College: USA, 1998.
(7) Manz, A.; Graber, N.; Widmer, H. M. Sens. Actuators B 1990, 1, 244.
(8) Harrison, D. J.; Manz, A.; Fan, Z.; Ludi, H.; Widmer, H. M. Anal. Chem. 1992, 64, 1926.
(9) Effenhauser, C. S.; Bruin, G. J. M.; Paulus, A.; Ehrat, M. Anal. Chem. 1997, 69, 3451.
(10) Woolley, A. T.; Lao, K.; Glazer, A. N.; Mathies, R. A. Anal. Chem. 1998, 70, 684.
(11) Chen, D.-c.; Hsu, F.-L.; Zhan, D.-Z.; Chen, C.-h. Anal. Chem. 2001, 73, 758.
(12) 詹電鍼碩士論文, 國立中山大學, 高雄市, 2001.
(13) Martynova, L.; E., L. L.; Gaitan, M.; Kramer, G. W.; Christensen, R. G.; MacCrehan, W. A. Anal. Chem. 1997, 69, 4783.
(14) McCormick, R. M.; Nelson, R. J.; Alonso-Amigo, M. G.; Benvegnu, D. J.; Hooper, H. H. Anal. Chem. 1997, 69, 2626.
(15) Roberts, M. A.; Rossler, J. S.; Bercier, P.; Girault, H. Anal. Chem. 1997, 69, 2035.
(16) Seller, K.; Harrison, D. J.; Manz, A. Anal. Chem. 1993, 65, 1481.
(17) Wang, J.; Chen, G.; Chatrathi, M. P. Anal. Chem. 2003, 75, 935.
(18) Chaudhury, M. K.; Whitesides, G. M. Langmuir 1991, 7, 1013.
(19) Nakanishi, H.; Nishimoto, T.; Nakamura, R.; Yotsumoto, A.; Yoshida, T.; Shoji, S. Sens. Actuators B 2000, 79, 237.
(20) Wang, H. Y.; Foote, R. S.; Jacobson, S. C.; Schneibel, J. H.; Ramsey, J. M. Sens. Actuators B 1997, 45, 199.
(21) Frant, M. S. J. Chem. Educ. 1997, 74, 159.
(22) Ruzicka, J. J. Chem. Educ. 1997, 74, 167.
(23) Cremer, M. Z. Biol. 1906, 47, 562.
(24) Haber, F.; Klemensiewicz, Z. Z. Phys. Chem. 1909, 67, 385.
(25) Kolthoff, I. M.; Sanders, H. L. J. Am. Chem. Soc. 1937, 59, 416.
(26) Eisenman, G.; Rudin, D. O.; Cosby, J. U. Science 1957, 126, 831.
(27) Frant, M. S.; Ross, J. W. Science 1966, 154, 1553.
(28) Ross, J. W. Science 1967, 156, 1378.
(29) Simon, W.: Swiss Patent 479870, 1969.
(30) Morreale, B. D.; Ciocco, M. V.; Enick, R. M.; Morsi, B. I.; Howard, B. H.; Cugini, A. V.; Rothenberger, K. S. J. Membr. Sci. 2003, 212, 87.
(31) Deville, H.; Troost, L. Comptes Rendus 1863, 57, 965.
(32) Graham, T. Phil. Trans. Roy. Soc. 1866, 156, 399.
(33) Kok, W. Th.; Sahin, Y. Anal. Chem. 1993, 65, 2497.
(34) Huang, X.; Kok, W. Th. J. Chromatogr. A 1995, 716, 347.
(35) Grubb, W. T.; King, L. H. Anal. Chem. 1980, 52, 270.
(36) Perley, G. A.; Godshalk, J. B.: U.S. Patent 2 416 949, 1947.
(37) Macur, R. A.: U.S. Patent 3 726 777, 1973.
(38) Sbao, M.; Xing, X.; Liu, C. C. Electroanal. 1994, 6, 245.
(39) Liu, C. C.; Bocchicchio, B. C.; Overmyer, P. A.; Neuman, M. R. Science 1980, 207, 189.
(40) Karagounis, V. A.; Liu, C. C.; Neuman, M. R.; Romankiw, L. T.; Leary, P. A.; Cuomo, J. J. IEEE Trans. Biomed. Eng. 1986, 33, 113.
(41) Kinoshita, E.; Ingman, F.; Edwall, G.; Glab, S. Electrochim. Acta 1986,
31, 29.
(42) 鄭惇文碩士論文, 國立中山大學, 高雄市, 2000.
(43) 賴啟仲碩士論文, 國立清華大學, 新竹市, 2003.
(44) Sedeh, I. F.; Sjoberg, S.; Ohman, L.-O. J. Inorg . Biochem. 1993, 50, 119.

全文公開日期本全文未授權公開 (校內網路)
全文公開日期本全文未授權公開 (校外網路)
全文公開日期本全文未授權公開 (國家圖書館：臺灣博碩士論文系統)

簡易檢索 / 詳目顯示

相關論文