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研究生： 劉瀚陽
Han-Yang Liu
論文名稱： 反應式共鍍CuOx-WOx薄膜之化學分析
Chemical analysis of reactive co-sputtered CuOx-WOx films
指導教授： 甘炯耀
Jon-Yiew Gan
口試委員:
學位類別： 碩士
Master
系所名稱： 工學院 - 材料科學工程學系
Materials Science and Engineering
論文出版年： 2007
畢業學年度： 95
語文別： 中文
論文頁數： 62
中文關鍵詞： 氧化銅 、氧化鎢 、共鍍 、X光光電子能譜
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    • 在本研究中，我們使用X光光電子能譜分析在不同氣氛下CuOx-WOx共鍍膜之化學組成變化。 其中，CuOx-WOx共鍍膜是利用反應式雙槍共濺鍍系統在常溫、定壓 (10 mTorr)、與定功率(W:Cu=20 W:10 W)下，以不同O2/Ar流量比鍍製而成。 從W之電子能譜，我們發現在低O2/Ar流量比時，鍍膜中之W會呈現W0、W4+、W5+、W6+等多種價態。 可是當O2/Ar流量比高於60%時，就只剩下W6+。 同樣的，在低O2/Ar流量比時，鍍膜中之Cu會呈現Cu+與Cu2+兩種價態。 可是當O2/Ar流量比高於60%時，就只剩下Cu2+。

    第一章 緒論……………………………………………………………. 4 1 - 1簡介與研究動機 4 第二章 文獻回顧..………….…………………………………………. 6 2 - 1 Programmable Metallization Cell(PMC)及其物理機制 6 2 - 2 固態電解質記憶體之特性 7 2 - 3 Cu-WOx XPS分析 11 第三章 實驗方法與流程….…………..……………………………. 31 3 - 1 實驗流程 23 3 - 2 薄膜特性分析之設備與方法 24 3 -2. 1 場發射掃描式電子顯微鏡 (FE-SEM) 24 3 -2. 2 X光繞射儀(XRD) 25 3 -2. 3 X光光電子能譜儀（XPS） 25 第四章 實驗結果與討論….……..…………………………………. 40 4 - 1 鍍製薄膜膜厚與參數關係 32 4 - 2 W之氧化薄膜成份分析 33 4 - 3 Cu、W共鍍之氧化薄膜成份分析 35 第五音 結論……………………………………………………………62 圖表目錄 Fig.2 - 1 PMC元件示意圖 13 Fig.2 - 2 PMC金屬通道生成示意圖 13 Fig.2 - 3 Ag-Ge-Se固態電解質元件電性圖 14 Fig.2 - 4 Ag-Ge-Se元件，電阻-時間圖 15 Fig.2 - 5 以WO6為單位之角落共用結構圖 15 Fig.2 - 6 Cu-WO3元件電性圖 16 Fig.2 - 7 Cu-WO3元件不同溫度下之電性圖 17 Fig.2 - 8 Cu-WO3元件在不同溫度電阻-時間關係圖 17 Fig.2 - 9 Cu-WO3元件量測次數-電性圖 18 Fig.2 - 10 W6+之XPS能譜圖 19 Fig.2 - 11 銅擴散至氧化鎢薄膜後XPS能譜圖 19 Fig.2 - 12 氧化鎢薄膜中不同氧化態之鎢XPS能譜圖 20 Fig.2 - 13 氧化鎢薄膜之XPS譜線對氧比例變化圖 20 Fig.3 - 1反應式射頻磁控電鍍雙槍系統示意圖。 27 Fig.3 - 2 基板清洗流程圖 28 Fig.3 - 3實驗流程圖 29 Table 3 - 1 實驗樣品列表 30 Table 3 - 2底電極之鍍製參數 30 Table 3 - 3 Cu、W共鍍膜之參數 31 Table 3 - 4 Pt與Cu上電極之鍍製參數 31 Fig.4 - 1 膜厚-氧流量關係圖 40 Fig.4 - 2 膜厚-鍍製瓦數關係圖 40 Fig.4 - 3XPS，工作壓力=10mTorr，製程溫度=25oC，功率W=20(W)，鍍膜時間=1hr，Ar:O=15:05sccm (O=25%) 41 Fig.4 - 4 XPS，工作壓力=10mTorr，製程溫度=25oC，功率W=20(W)，鍍膜時間=1hr，Ar:O=10:10sccm (O=50%) 42 Fig.4 - 5 XPS，工作壓力=10mTorr，製程溫度=25oC，功率W=20(W)，鍍膜時間=1hr，Ar:O=15:05sccm (O=75%) 43 Fig.4 - 6 XPS，工作壓力=10mTorr，製程溫度=25oC，功率Cu:W=10:20(W)，鍍膜時間=1hr，Ar:O=15:5sccm (O=25%) 44 Fig.4 - 7 XPS，工作壓力=10mTorr，製程溫度=25oC，功率Cu:W=10:20(W)，鍍膜時間=1hr，Ar:O=12:8sccm (O=40%) 45 Fig.4 - 8 XPS，工作壓力=10mTorr，製程溫度=25oC，功率Cu:W=10:20(W)，鍍膜時間=1hr，Ar:O=10:10sccm (O=50%) 46 Fig.4 - 9 XPS，工作壓力=10mTorr，製程溫度=25oC，功率Cu:W=10:20(W)，鍍膜時間=1hr，Ar:O=08:12sccm (O=60%) 47 Fig.4 - 10 XPS，工作壓力=10mTorr，製程溫度=25oC，功率Cu:W=10:20(W)，鍍膜時間=1hr，Ar:O=05:15sccm (O=75%) 48 Fig.4 - 11 成份-氧流量折線圖 49 Fig.4 - 12 元素成份-氧流量折線圖 50 Fig.4 - 13 鎢銅共鍍膜與鎢膜各價態含量-氧流量比較圖 51 Fig.4 - 14 SEM工作壓力=10mTorr，製程溫度=25oC，功率Cu:W=10:20(W)，鍍膜時間=1hr，Ar:O=15:5sccm (O=25%) 52 Fig.4 - 15 SEM工作壓力=10mTorr，製程溫度=25oC，功率Cu:W=10:20(W)，鍍膜時間=1hr，Ar:O=12:8sccm (O=40%) 53 Fig.4 - 16 SEM工作壓力=10mTorr，製程溫度=25oC，功率Cu:W=10:20(W)，鍍膜時間=1hr，Ar:O=10:10sccm (O=50%) 54 Fig.4 - 17 SEM工作壓力=10mTorr，製程溫度=25oC，功率Cu:W=10:20(W)，鍍膜時間=1hr，Ar:O=08:12sccm (O=60%) 55 Fig.4 - 18 SEM工作壓力=10mTorr，製程溫度=25oC，功率Cu:W=10:20(W)，鍍膜時間=1hr，Ar:O=05:15sccm (O=75%) 56 Fig.4 - 19 SEM工作壓力=10mTorr，製程溫度=25oC，功率W=20(W)，鍍膜時間=1hr，Ar:O=15:05sccm (O=25%) 57 Fig.4 - 20 SEM工作壓力=10mTorr，製程溫度=25oC，功率W=20(W)，鍍膜時間=1hr，Ar:O=10:10sccm (O=50%) 58 Fig.4 - 21 SEM工作壓力=10mTorr，製程溫度=25oC，功率W=20(W)，鍍膜時間=1hr，Ar:O=05:15sccm (O=75%) 59 Table 4 - 1氧化鎢薄膜成份 60 Table 4 - 2 銅鎢共鍍薄膜成份 60

    【1】Michael N. Kozicki, Member, IEEE, Chakravarthy Gopalan, Student Member, IEEE,Muralikrishnan Balakrishnan, Student Member, IEEE, and Maria Mitkova,A Low-Power Nonvolatile Switching Element Based on Copper-Tungsten Oxide Solid Electrolyte.
    【2】S. Kaeriyama, T. Sakamoto, H. Sunamura, M., Solid-State Circuits, IEEE Journal of, 2005, “A nonvolatile programmable solid-electrolyte nanometer switch”
    【3】 Michael N. Kozicki, Member, IEEE, Mira Park, and Maria Mitkova, “Nanoscale Memory Elements Based on Solid-State Electrolytes“, IEEE TRANSACTIONS ON NANOTECHNOLOGY, VOL. 4, NO. 3, MAY 2005
    【4】T. Hasegawa, K. Terabe, T. Nakayama, and M. Aono, Ext. Abst. of the2001 Int. Conf. on SSDM, 2001, p. 564.E. Ozkan, S.-H. Lee, C. E. Tracy, J. R. Pitts, and S. K. Deb, “Comparison of electrochromic amorphous and crystalline tungsten oxide films” Solar Energy Mater. Solar Cells, vol. 79, pp. 439–448, 2003.
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    【14】Shunichi Kaeriyama, Member, IEEE, Toshitsugu Sakamoto, Hiroshi Sunamura, Masayuki Mizuno, Member, IEEE,Hisao Kawaura, Tsuyoshi Hasegawa, Kazuya Terabe, Tomonobu Nakayama, and Masakazu Aono, IEEE JOURNAL OF SOLID-STATE CIRCUITS, VOL. 40, NO. 1, JANUARY 2005, “A Nonvolatile Programmable Solid-Electrolyte Nanometer Switch”.
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    【19】X.G. Wang, Y .S. Jang, N.H. Yang, L. Yuan, S.J. Pang, Surface andC oatingTse chnology 99 ( 1998) 82-86, “XPS and XRD study of the electrochromic mechanism of WOx films”
    【20】C.G. Granqvist, Solar Energy Materials & Solar Cells 60 (2000) 201-262, “Electrochromic tungsten oxide films:Review of progress 1993-1998”

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