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研究生： 蘇煜中
論文名稱： 中孔洞沸石材料的製備、鑑定與催化應用
Preparation, Characterization and Catalytic Applications of Mesoporous Zeolite Materials
指導教授： 楊家銘
口試委員: 洪嘉呈
吳嘉文
學位類別： 碩士
Master
系所名稱： 理學院 - 化學系
Department of Chemistry
論文出版年： 2011
畢業學年度： 99
語文別： 中文
論文頁數： 82
中文關鍵詞： MFI沸石 、silicalite-1 、TS-1 、環己稀的環氧化反應
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    • 沸石材料具有規則微孔洞及高表面積，因此在催化上具有高轉化率及選擇率，然而因孔洞太小會有質傳上的問題，較大的分子無法進入微孔洞中反應，因此本論文設計具有矽烷修飾的兩性高分子去合成具有較大孔洞的MFI沸石。藉由添加矽烷修飾的兩性高分子可以合成出具有沸石結晶性及孔洞的材料，且在利用二次成長法合成時發現增加具有矽烷修飾的兩性高分子的含量會抑制沸石的成核與長晶、加速矽源的聚合使得顆粒變小，並且改變其外觀形貌。而增長反應時間可以提升沸石的結晶性，但會使中孔洞減少。TS-1的合成系統中，發現加入鈦源TBOT (tetrabutoxide titanate)會因晶格扭曲而干擾沸石的成長。若利用水熱法，可以合成出具有自我支撐顆粒間的不規則孔洞的silicalite-1及TS-1。為了測試中孔洞對於催化大分子的影響，本研究將合成出的含鈦樣品以環己稀的環氧化反應測試催化活性發現添加具有矽烷修飾的兩性高分子的樣品其TON比純微孔洞的TS-1高，代表具有較好的質傳效果

    摘要 I Abstract II 目錄 III 圖目錄 VII 表目錄 XII 第1章 緒論 1 1-1 沸石 1 1-1-1 沸石簡介 1 1-1-2 沸石之結構 2 1-1-3 沸石之分類 3 1-1-4 MFI型沸石 5 1-1-5 沸石製備方法 6 1-1-5-1 水熱合成法 7 1-1-5-2 二次成長法 8 1-2 具中孔洞的沸石材料 8 1-2-1 後合成法 10 1-2-1-1 去鋁 11 1-2-1-2 去矽 12 1-2-2 模板法 14 1-2-2-1 硬模板法 14 1-3-2-2 軟模板法 16 1-4 研究動機 20 第2章 實驗部分 23 2-1 實驗藥品 23 2-2 具矽烷兩性高分子的合成 24 2-3 二次成長法 25 2-3-1 silicalite-1的合成 25 2-3-2 TS-1的合成 26 2-4 水熱法合成 27 2-4-1 silicalite-1的合成 27 2-4-2 TS-1的合成 27 2-5 樣品命名 28 2-6 環己稀的環氧化反應 29 2-7實驗鑑定儀器 30 2-7-1 X光粉末繞射儀 30 2-7-2氮氣物理吸脫附 32 2-7-3掃描式電子顯微鏡 37 2-7-4傅氏紅外線轉換光譜儀 38 2-7-5 紫外光-可見光光譜儀 39 2-7-6 高解析電子能譜儀 40 2-7-7 熱重分析儀 42 2-7-8分析式穿透式電子顯微鏡 42 2-7-9 氣相層析 44 2-7-10 感應耦合電漿園子發射光譜法 44 第3章 結果與討論 46 3-1 高分子PPG-PEI-ICPTES的合成與反應鑑定 46 3-2 二次成長法合成silicalite-1及TS-1 48 3-2-1 PPG-PEI-ICPTES的含量對silicalite-1造成的影響 48 3-2-2 合成時間對silicalite-1合成的探討 55 3-2-3 添加鈦對MFI沸石合成的影響 58 3-3 水熱法合成silicalite-1及TS-1 61 3-3-1 水熱法合成silicalite-1 61 3-3-2 水熱法合成TS-1 67 3-4 環己稀的環氧化反應 73 第四章 結論 78 第五章 參考文獻 79

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