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研究生： 黃証堅
Chen-Chien Huamg
論文名稱： 乙醇-二氧化碳於非均勻截面積微流道之雙相流及其在微型DMFC應用的探討
Two-Phase Flow of Ethanol and Carbon Dioxide in Microchannels with Non-uniform Cross-section and its Application in Micro Direct Methanol Fuel Cell
指導教授： 潘欽
Chin Pan
口試委員:
學位類別： 碩士
Master
系所名稱： 原子科學院 - 工程與系統科學系
Department of Engineering and System Science
論文出版年： 2004
畢業學年度： 92
語文別： 中文
論文頁數： 126
中文關鍵詞： 雙相流 、非均勻截面積微流道
外文關鍵詞： two-phase flow, Microchannels with Non-uniform Cross-section
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    • 微流道氣-液雙相流的現象探討是極有趣且深奧的課題，不僅可建立微小尺度下雙相流物理機制資料之外，也可以提供微電子散熱系統、微熱交換器設計等重要參考依據。且最近引人注目微型燃料電池，其陰極、陽極流道中雙相流現象亦是研究要项之一。

    本研究以乙醇與二氧化碳於非均勻截面積微流道探討甲醇燃料電池觸媒層反應後於流道中所形成的氣-液雙相流現象。本研究應用微機電（MEMS）的體型微加工技術，於矽質基板上完成不同結構的漸縮與漸擴微流道，其寬度變化分別為1575μm線性漸縮至45μm、35μm線性漸擴至1475μm，流道深度可分別為69.5μm與59.6μm。藉由控制乙醇與二氧化碳質量流率，量測流道進出口端的壓力並以高速攝影機觀察雙相流動現象。本研究液體流量範圍為3.18×10-9 m3/s ~ 1.638×10-8 m3/s，氣體流量範圍為1.5×10-8 m3/s ~ 1.8×10-7 m3/s。

    研究結果顯示單相液體實驗的最高流量時，漸縮管的壓降較漸擴管高38.8 kPa，主要是漸縮管流體流動是加速過程而漸擴管卻是減速過程，導致漸縮管單相壓降大於漸擴管壓降。漸縮管雙相壓降變化的幅度與氣、液體積流率的變化約呈線性關係。在固定液體流量的條件下最高氣體流量及最低氣體流量之間雙相流壓降變化，在本研究之氣-液體流量範圍內，雙相壓降變化約略呈定值。相反地，在漸擴管中雙相壓降變化趨勢並不會隨著氣體流量的增加而上升，而是幾近平坦的曲線變化，甚至於高氣體流量時因為加速度壓降的效應使得壓降有減少的趨勢，並非如傳統管徑或圓管及方形管雙相壓降會隨質量流率增加而增加。因此，本研究認為漸擴流道的設計較能應用於直接甲醇燃料電池陽極流道。

    本實驗發現流道結構對雙相流動型態的影響極為顯著。漸縮管的雙相流並沒有觀察到氣泡流而是以彈狀流居多。於漸縮管近進口端會因氣體的慣性力而形成分層流，攪拌流主要發生於長彈狀氣泡與短彈狀氣泡之間的碰撞接合點所產生的扭轉、波動現象；高氣體流量下在流道近出口端會有環狀流出現。本研究在漸擴管中觀察到的流譜包括：磨菇狀氣泡流、短彈狀流、長彈狀流、接合攪拌流、及出口處彈狀氣泡前緣會變成尖端形的流譜，且因為流道截面積逐漸變大則沒觀察到穩定的環狀流。

    This present work investigates experimentally the two-phase flow of ethanol and carbon dioxide in non-uniform microchannels to simulate the two-phase flow phenomenon on the flow channel of a micro direct methanol fuel cell in which CO2 bubble may regenerated due to methanol oxidation. The diverging and converging microchannels are fabricated in silicon wafer by bulk micromachining, and channel width a varied linearly was from 1575μm to 45μm for a converging channel, and from 35μm to 1475μm for a diverging one, while the channel depth is 69.5μm and 59.6μm for both channel. The volume flow rates of ethanol and carbon dioxide are controlled range from3.18×10-9m3/s to 1.638×10-8m3/s and from 1.5×10-8m3/s to 1.8×10-7m3/s,respectively. Single phase liquid flow and two-phase flow pressure drop through both types of channels are measured. Moreover, a high speed video camera is employed to capture two-phase flow pattern in both diverging and converging microchannels.

    The single phase liquid experiment, results investigate that the pressure drop of converging microchannels is 38.8 kPa higher than diverging microchannels at the largest liquid flow rate. The main reason may be an accelerated low in converging microchannels but a decelerated flow in diverging microchannels. In addition, two-phase pressure drop in the converging microchannel is found to be proportional to the gas at a given liquid volume flow rates. In diverging microchannels, the two-phase pressure drop hardly increases with the gas volume flow rate at a given liquid flow rate.

    In this study, the structure of microchannels influences two-phase flow patterns significantly. Several peculiar flow patterns are observed in converging micro-channel, including long and short slug flow, wavy flow, churn flow and annular flow. In diverging microchannels, mushrooms bubble flow, slug flow and merging churn flow, chestnut slug flow (a slug flow with sharp head bubble), are also observed except stable annular flow.

    頁次 摘要 I 誌謝 II 目錄 III 圖目錄 VI 表目錄 IX 第一章 序論 1 1.1燃料電池簡介 1 1.2文獻回顧 4 1.3研究動機與目的 7 1.4章節概述 9 第二章 應用原理分析與計算 11 2.1毛細作用力 11 2.2非均勻截面積微流道單相壓降 14 2.3非均勻截面積微流道氣-液雙相摩擦壓降及加速度壓降 17 第三章 微流道製程設計與規劃 24 3.1設計目標 24 3.2製程基本原理 25 3.2.1薄膜沉積 25 3.2.2光微影技術 25 3.2.3反應性離子蝕刻 26 3.2.4濕式蝕刻 27 3.2.5陽極接合 29 3.3微流道製程 31 3.3.1厚膜光阻SU-8微流道 31 3.3.1.1光罩設計 31 3.3.1.2 SU-8微流道製作程序 32 3.3.2矽質微流道 35 3.3.2.1光罩設計 35 3.3.2.2矽質微流道製作程序 36 3.4微流道製作詳細說明 39 3.4.1厚膜光阻SU-8微流道 39 3.4.2矽質微流道 44 3.5製程結果與討論 46 3.5.1厚膜光阻SU-8接合 46 3.5.1.1厚膜光阻SU-8接合 46 3.5.1.2厚膜光阻SU-8微流道雙相流實驗結果 47 3.5.2過度蝕刻 48 3.5.3粗糙度 49 3.5.4 SEM(Scanning Electron Microscope)圖片 51 第四章 實驗設備與步驟 53 4.1實驗環路主體 53 4.1.1測試段 53 4.1.2高效率層析幫浦 55 4.1.3濾膜 55 4.1.4質量流量控制器 55 4.1.5精密電子天平 56 4.2實驗量測儀器 56 4.2.1溫度量測 56 4.2.2壓力量測 58 4.2.3流量控制與量測 58 4.2.4 YOKOKAWA AR1100A數據擷取系統 59 4.2.5數據擷取卡擷取系統 60 4.3影像擷取與處理系統 60 4.3.1高速攝影系統 60 4.3.2可變焦顯微放大系統及光源 61 4.4實驗方法與步驟 62 4.4.1實驗設備準備 62 4.4.2系統測漏 63 4.4.3實驗步驟 63 4.4.4實驗流量校正 64第五章 實驗結果與討論 65 5.1流力分析 65 5.1.1微流道之水力直徑 65 5.1.2漸縮管單相流壓降量測 67 5.1.3漸擴管單相流壓降量測 70 5.1.4實驗數據與理論值的比較 71 5.2雙相流動型態 76 5.2.1漸縮管雙相流動型態 77 5.2.2漸擴管雙相流動型態 88 5.3雙相壓降分析 97 5.3.1漸縮管雙相壓降分析 98 5.3.2漸擴管雙相壓降分析 107第六章 結論 116 6.1總結暨本文成果 116 6.2未來工作與實驗建議 119 參考文獻 120 附錄A.1 Precision Balances 123 附錄A.2 可變焦顯微放大觀察系統 124 附錄A.3可變焦式顯微鏡放大倍率表 126 圖目錄 頁次 圖1-1 直接甲醇燃料電池結構圖 2 圖2-1 接觸角的定義圖 14 圖2-2 非均勻微流道毛細作用氣泡移動圖 14 圖2-3 雙相流經面積突縮之管路 22 圖2-4 雙相流經面積突擴之管路 22 圖3-1 正光阻與負光阻微影製程的差異圖 27 圖3-2 非等向性與等向性蝕刻比較圖 29 圖3-3 Pyrex#7740玻璃與矽晶圓之陽極接合圖 30 圖3-4 晶圓上厚膜光阻SU-8微流道製作流程 35 圖3-5 晶圓上矽質微流道製作流程 39 圖3-6 表面分析儀量測厚膜光阻SU-8微流道深度及 表面粗糙度圖 49 圖3-7 AFM在漸縮微流道中表面粗糙度圖 50 圖3-8 AFM在漸縮微流道中表面立體圖 50 圖3-9 AFM在漸擴微流道中表面粗糙度圖 50 圖3-10 AFM在漸縮微流道中表面立體圖 51 圖3-11 (a)~(d) 光學顯微鏡量測漸縮與漸擴微流道寬度圖 52 圖3-12 (a)~(d) 漸縮與漸擴微流道之SEM截面圖 52 圖4-1 實驗環路主體 54 圖4-2 測試段上視圖 54 圖4-3 T-type熱電偶延伸至進出口示意圖 57 圖4-4 微熱電偶接合器示意圖 58 圖4-5 瞬時重量對應時間的變化圖 64 圖5-1 （a）矽質漸縮管上視圖與 (b)SEM剖面圖 66 圖5-2 （a）矽質漸擴管上視圖與 (b)SEM剖面圖 66 圖5-3 漸縮管總壓降與液體體積流率關係圖 69 圖5-4 漸縮管總壓降、流道壓降、進出口端壓力降 與液體體積流率關係圖 69 圖5-5 漸縮管總壓降與液體體積流率關係圖 70 圖5-6 漸縮管總壓降、流道壓降、進出口端壓力降 與液體體積流率關係圖 71 圖5-7 漸縮管實驗與理論總壓降比較關係圖 72圖5-8 漸縮管實驗數據與理論流道壓降比較 與液體體積流率關係圖 73 圖5-9 漸縮管理論總壓降、摩擦壓降、加速度壓降、 進出口壓降與液體體積流率關係圖 73 圖5-10 漸擴管實驗與理論總壓降比較關係圖 75 圖5-11 漸擴管實驗與理論流道壓降比較與液體體積流率關係圖 75 圖5-12 漸擴管理論總壓降、摩擦壓降、加速度壓降、 進出口壓降與液體體積流率關係圖 76 圖5-13 甲醇水溶液於矽晶圓表面上接觸角 77圖5-14 固定氣體流量﹙1.5×10-8m3/s﹚液體流量漸增時漸縮管 進口、近進口、近出口、出口之雙相流動型態 79 圖5-15 固定氣體流量﹙1.2×10-7m3/s﹚液體流量漸增時，漸縮管 進口、近進口、近出口、出口之雙相流動型態 81 圖5-16 近進口之短彈狀流之雙相流動型態 84 圖5-17 近出口之長彈狀流之雙相流動型態 85 圖5-18 近進口端之攪拌流之雙相流動型態 86 圖5-19 近進口端之分層流之雙相流動型態 87 圖5-20 近出口之環狀流之雙相流動型態 87 圖5-21 固定氣體流量﹙1.2×10-8m3/s﹚液體流量漸增時，漸擴管 進口、近進口、近出口、出口之雙相流動型態 89 圖5-22 固定氣體流量﹙1.2×10-7m3/s﹚液體流量漸增時，漸擴管 進口、近進口、近出口、出口之雙相流動型態 91 圖5-23 近出口之氣泡流之雙相流動型態 94 圖5-24 近出口之彈狀流之雙相流動型態 95 圖5-25 近出口之接合流之彈狀雙相流動型態 96 圖5-26 近出口之接合流之攪拌雙相流動型態 97 圖5-27 出口端氣泡變成尖端之流動型態 97 圖5-28 漸擴管實驗雙相總壓降與氣體體積流量關係圖 102 圖5-29 漸擴管實驗雙相流道壓降與氣體體積流量關係圖 103 圖5-30 漸擴管實驗雙相流道壓降與乾度關係圖 103 圖5-31 漸擴管實驗雙相流道壓降與空泡分率關係圖 104 圖5-32 高液體流量流道壓降、摩擦壓降、加速度壓降與 空泡分率關係圖 104 圖5-33 漸擴管各項雙相壓降與氣體體積流量關係圖 105 圖5-34 漸擴微流道雙相摩擦加乘因子實驗數據與(5-5) 式中C=5時之雙相摩擦加乘因子比較圖 105 圖5-35 擴管雙相摩擦加乘因子實驗數據與(5-5) 式中C=0.24時之雙相摩擦加乘因子比較圖 106圖5-36 漸擴管雙相摩擦加乘因子實驗數據與(5-5)式中C=21×( 1-exp(-0.319DH))時之雙相摩擦加乘因子比較圖 106 圖5-37 漸擴管雙相摩擦加乘因子實驗與理論修正值比較圖 107 圖5-38 漸縮管總壓降與氣體體積流率關係圖 111 圖5-39 漸縮管流道壓降與氣體體積流率關係圖 111 圖5-40 漸縮管流道壓降與乾度關係圖 112 圖5-41 漸縮管流道壓降與空泡分率關係圖 112 圖5-42 漸縮微流道各項壓降與氣體體積流率關係圖 113 圖5-43 漸縮微流道各項壓降與空泡分率關係圖 113圖5-44 漸縮管雙相摩擦加乘因子實驗數據與(5-5)式 之C=5時之雙相摩擦加乘因子比較圖 114 圖5-45 漸縮管雙相摩擦加乘因子實驗數據與(5-5)式 之C=0.24時之雙相摩擦加乘因子比較圖 114 圖5-46 漸縮管雙相摩擦加乘因子實驗數據與(5-5)式之C=21×(1-exp(-0.319DH))時之雙相摩擦加乘因子比較圖 115 圖5-47 漸擴管雙相摩擦加乘因子實驗與理論修正值比較圖 115 表目錄 頁次 表1-1 各類燃料電池特性說明 3 表3-1 KOH與TMAH對於不同晶面方向的蝕刻速率比較 28 表4-1 高速攝影機之解析度、拍攝頻率與時間關係 61 表5-1 漸縮管流道幾何參數 67 表5-2 漸擴管流道幾何參數 67

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