以同步輻射光源結合雷射技術研究1D能態硫原子的自游離態、光解有機硫化物產物硫原子的分支比以及氙分子的高激發雷德堡能態

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研究生：	潘婉君 Pan, Wan-Chun
論文名稱：	以同步輻射光源結合雷射技術研究1D能態硫原子的自游離態、光解有機硫化物產物硫原子的分支比以及氙分子的高激發雷德堡能態
指導教授：	陳益佳 Chen, I-Chia 李英裕 Lee, Yin-Yu
口試委員:
學位類別：	博士 Doctor
系所名稱：	理學院 - 化學系 Department of Chemistry
論文出版年：	2010
畢業學年度：	98
語文別：	中文
論文頁數：	160
中文關鍵詞：	自游離態、雷德堡能態、氙分子、硫原子、分支比
外文關鍵詞：	autoionization, Rydberg states, xenon collision dimer, siglet D sulfur, branching ratio
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利用同步輻射的VUV光源結合雷射技術研究1D2硫原子收斂在游離極限S+(2D03/2,5/2) 的自游離態，由1D2硫原子躍遷至自游離雷德堡系列: 3s23p3(2D03/2) nd[3/2] 以及 3s23p3(2D05/2) ns[5/2]，分別將其主量子數n推進到 16 和32，也指認了n = 5-9 的 3s23p3(2D03/2) nd[1/2]1 與 (2D05/2) nd[5/2] 兩個雷德堡系列，以及新系列 (2D03/2) nd[5/2]，n = 7-13。能量在 85 335 cm-1 的未知譜線則根據量子缺陷被指認為 3s23p3(2D03/2) 6d 1P。由已指認的1D2硫原子的自游離態光譜，決定了二硫化碳、環硫乙烯以及環硫三亞甲基經193 nm光解後，產物硫原子在3P及1D之分支比S(3P)/S(1D)，分別為2.67±0.47、1.34±0.11以及0.85±0.04，在環硫三亞甲基光解反應中，證實有3P能態硫原子產生，可能經由激態能量轉移至三重態位能面而來。結合同步輻射光源及紅外光雷射，研究氙分子之高激發雷德堡能態，利用高解析度同步輻射光源選擇高能態氙原子，經碰撞形成激發態氙分子，以紅外光雷射激發到自游離能態後分解形成 Xe + Xe+ + e-，經偵測氙離子可獲得在84 000-86 000 cm-1能量範圍內的氙分子雷德堡態，光譜有19個氙分子譜帶被觀測到，對應氙分子譜帶與原子譜線，這些譜帶的解離極限可能在 Xe* 7p, 6d與 6p’能態。

摘要 ........................................................................................................................... i
謝誌 ........................................................................................................................... ii
目錄 ........................................................................................................................... iii
表目錄 ....................................................................................................................... vi
圖目錄 ....................................................................................................................... viii
第一章總論 ............................................................................................................. 1
參考文獻 ............................................................................................................... 3
第二章原理 ............................................................................................................. 4
2-1 自游離雷德堡能態 ........................................................................................ 4
2-1-1 定義 ......................................................................................................... 4
2-1-2 Fano 理論 ................................................................................................ 4
2-2 原子自旋-軌域耦合 ....................................................................................... 9
2-2-1 單電子系統 ............................................................................................. 9
2-2-2 多電子系統 ............................................................................................. 10
2-2-3 躍遷選擇率 ............................................................................................. 11
2-3 原子jj 與 jcl 耦合效應 ................................................................................... 11
2-4 雙原子分子模型 ............................................................................................. 13
參考文獻 ................................................................................................................ 16
第三章實驗技術 ...................................................................................................... 17
3-1 同步輻射光源與光束線 ................................................................................. 17
3-2 分子束 ............................................................................................................. 20
3-3 光游離質譜法................................................................................................... 22
參考文獻 .................................................................................................................. 28
第四章
D2 硫原子在能量75800-89500 cm
-1 的自游離光譜 .................................. 29
4-1 緒論 .................................................................................................................. 29
4-1-1 研究動機 ................................................................................................... 29
4-1-2 文獻回顧 ................................................................................................... 29
4-2 實驗 ....................................................................................................................... 35
4-3 結果與討論 ........................................................................................................... 41
參考文獻 .................................................................................................................. 64
第五章 193 nm 光解含硫化合物：產物硫原子的光游離譜 .................................. 65
5-1 緒論 ................................................................................................................... 66
5-1-1 研究動機 .................................................................................................... 66
5-1-2 文獻回顧 .................................................................................................... 67
5-1-2-1 二硫化碳 ............................................................................................. 67
5-1-2-2 環硫乙烯 ............................................................................................. 69
5-1-2-3 環硫三亞甲基....................................................................................... 71
5-2 實驗 .................................................................................................................... 76
5-3 結果與討論 ........................................................................................................ 79
5-3-1 二硫化碳 ..................................................................................................... 79
5-3-2 環硫乙烯 ..................................................................................................... 80
5-3-3 環硫三亞甲基 ............................................................................................. 80
參考文獻 .................................................................................................................... 87
第六章 氙分子在84000-86000 cm
-1 雷德堡能態之研究 ........................................... 89
6-1 緒論 ..................................................................................................................... 89
6-1-1 研究動機 ...................................................................................................... 89
6-1-2 文獻回顧 ...................................................................................................... 90
6-2 實驗 ..................................................................................................................... 114
6-3 結果 ..................................................................................................................... 118
6-4 討論 ..................................................................................................................... 138
6-4-1 動力學模型 .................................................................................................. 138
6-4-2 氙分子能態指認 .......................................................................................... 143
參考文獻 ......................................................................................................................... 151
第七章 結論 ................................................................................................................... 154
附錄

                                

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