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研究生： 張辰安
Cheng-An Chang
論文名稱： 富錫區錫-銀-銅-鎳四元系統相平衡與固化性質
Phase equilibra and solidification properties of Sn-Ag-Cu-Ni quaternary system at the Sn-rich corner
指導教授： 陳信文 博士
Sinn-Wen Chen
口試委員:
學位類別： 碩士
Master
系所名稱： 工學院 - 化學工程學系
Department of Chemical Engineering
論文出版年： 2004
畢業學年度： 92
語文別： 中文
論文頁數： 87
中文關鍵詞： 錫-銀-銅-鎳 、相平衡圖 、液相線投影圖
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    • Sn-Ag-Cu之共晶與近共晶合金是最熱門之無鉛銲料，Ni則是最常見的擴散障層材料。在迴焊與產品使用的過程中，Sn-Ag-Cu與Ni接觸與反應，形成了Sn-Ag-Cu-Ni之四元合金系統。Sn-Ag-Cu-Ni四元系統之等溫相平衡圖與液相線投影圖，對瞭解銲點之相生成及界面反應十分重要，然而現有文獻中並沒有相關之資料。本研究以實驗的方法，製備不同組成之富Sn合金，藉由熱處理、金相分析、組成分析、與X光繞射分析，最後配合實驗所得的結果與已知的Sn-Ag-Cu、Sn-Cu-Ni及Sn-Ag-Ni三元相平衡圖以及液相線投影圖，即可得到各種不同Sn濃度(高於60at%Sn)的等溫定Sn濃度的截面圖。最後將各層等溫、定Sn濃度的截面相圖結合起來，即可以得到由二維(Dimension)變三維的四元相圖。
    在相平衡的部分Sn含量大於60at%之富Sn區域，並未觀察到新的四元介金屬相。先前之組成三元系統之研究已顯示並無新的三元介金屬相，因此在此區域內的生成相皆為含四元組成之端點固相溶液與二元之介金屬相。在Sn濃度為60at%相平衡圖中，可以見到較多的區域有Ag3Sn相之析出，在此組成下可以發現較大的Ag3Sn +Cu6Sn5+ Ni3Sn4+Sn(L)四相共存區域。
    在液相線投影部分，在定Sn組成為95at%Sn、90at%Sn、80at% Sn及70at%Sn之組成下，其第一析出相主要為Cu6Sn5、Ni3Sn4、Cu3Sn、Ni3Sn2及Sn。當Sn的組成降至80at%時，Sn就沒有在以第一析出相的形式生成。而隨著Sn的濃度下降，Ni3Sn2所佔的比例也會逐漸增加，而Ni3Sn4及Sn的區域則是隨著濃度的下降逐漸縮小。

    目 錄 摘要………………………………………………………………………………Ⅰ 目錄………………………………………………………………………………Ⅱ 圖目錄……………………………………………………………………………IV 表目錄…………………………………………………………………………...VII 第一章 前 言…………………………………………………………………....1 第二章 文獻回顧………………………………………………………………....5 2-1. 相平衡……………………………………………………………………..5 2-1.1 Sn-Ag二元系統相平衡圖……………………………………………..9 2-1.2 Sn-Ni二元系統相平衡圖………………………………………….....10 2-1.3 Sn-Cu二元系統相平衡圖……………………………………… …....11 2-1.4 Cu-Ag二元系統相平衡圖……………………………………………12 2-1.5 Cu-Ni二元系統相平衡圖…………………………………………….12 2-1.6 Ag-Ni三元系統相平衡圖…………………………………………….13 2-1.7 Sn-Cu-Ni三元系統相平衡圖………………………………...............14 2-1.8 Sn-Cu-Ag三元系統相平衡圖…………………………………… ….15 2-1.9 Sn- Ag - Ni三元系統相平衡圖………………………………………16 2-1.10 Cu-Ag -Ni三元系統相平衡圖………………………………...........17 2-1.11 Sn-Ag-Cu-Ni四元系統相平衡圖 ………………………………17 2-2.固化與液相線投影圖…………………………………………………..18 2-2.1 Sn-Ag-Cu系統………………………………………………….....19 2-2.2 Sn-Cu-Ni系統……………………………………………………..20 2-2.3 Sn-Ag-Ni系統………………………………………………………21 2-2.4 Ag-Cu-Ni系統……………………………………………………22 2-2.5 Sn-Ag-Cu-Ni四元系統……………………………………………22 第三章 研究方法 …………………………………………………………...23 3-1 Sn-Ag-Cu-Ni 四元平衡相圖………………………………………….23 3-1.1 合金之製備及熱處理……………………………………………23 3-1.2金相分析………………………………………………………….24 3-2. Sn-Ag-Cu-Ni 四元液相線投影圖……………………………………25 第四章 結果與討論……………………………………………………………..26 4-1. Sn-Ag-Cu-Ni四元系統相平衡…………………………………..26 4-1-1 定60at%Sn之相平衡圖(250℃)…………………………………35 4-1-2 定70at%Sn之相平衡圖(250℃)……………………………….40 4-1-3 定80at%Sn之相平衡圖(250℃)…………………………………46 4-1-4 定90at%Sn之相平衡圖(250℃)…………………………………52 4-2. Sn-Ag-Cu-Ni四元系統之液相線投影圖………………………….55 4-2-1 定95at%Sn之液相線投影圖…………………………………….63 4-2-2 定90at%Sn之液相線投影圖…………………………………..65 4-2-3 定80at%Sn之液相線投影圖……………………………………70 4-2-4 定70at%Sn之液相線投影圖……………………………………77 第五章 結論…………………………………………………………………......83 第六章 文獻回顧………………………………………………………………..84 圖 目 錄 圖1-1 覆晶接合之流程簡圖………………………………………………....4 圖1-2 UBM結構簡圖………………………………………………………...4 圖2-1 Development of the isopleths shown in 圖2-2………………………..6 圖2-2 Isopleths through an isomorphous system, derived from圖2-1……….6 圖2-3 Shaded section represent a system of alloys of a fixed B content……....7 圖2-4 space isopleths through the quaternary isomorphous system…………...7 圖2-5 Sn-Ag-Cu-Ni在定溫下之等溫相平衡圖………………………………8 圖2-6 銀-錫二元平衡相圖……………………………………………………9 圖2-7 錫-鎳二元平衡相圖…………………………………………………..10 圖2-8 錫-銅二元平衡相圖…………………………………………………..11 圖2-9 銅-銀二元平衡相圖…………………………………………………..12 圖2-10 銅-鎳二元平衡相圖…………………………………………………13 圖2-12 錫-銀-鎳三元平衡相圖……………………………………………..14 圖2-13 錫-銀-銅三元平衡相圖……………………………………………...15 圖2-14 錫-銀-鎳三元平衡相圖…………………………………………… ..16 圖2-15 銅-銀-鎳三元平衡相圖……………………………………………...17 圖2-16 三元系統之(a)相平衡立體示意圖與(b)液相線投影圖……………18 圖2-17 錫-銀-銅三元液相線投影圖……………………………………….. 19 圖2-18 錫-銅-鎳三元液相線投影圖……………………………………….. 20 圖2-19 錫-銀-鎳三元液相線投影圖………………………………………. .21 圖2-20銅-銀-鎳三元液相線投影圖…………………………………………22 圖3-1以電弧熔融錫、銀、銅和鎳成四元合金之示意圖………………… 24 圖4-1 (a) Sn-Ag-Cu-Ni四元合金於60at% Sn之立體示意圖……………… 28 圖4-1 (b) 合金編號1-1 ~ 1-24 Sn-Ag-Cu-Ni四元合金，對應於Sn-Ag-Cu-Ni四元相圖的位置示意圖………………………………………………28 圖4-2 (a) Sn-Ag-Cu-Ni四元合金於70at% Sn之立體示意圖………………30 圖4-2 (b) 合金編號2-1~2-19 Sn-Ag-Cu-Ni四元合金，對應於Sn-Ag-Cu-Ni四元相圖的位置示意圖………………………………………………30 圖4-3(a) Sn-Ag-Cu-Ni四元合金於80at% Sn之立體示意圖……………….32 圖4-3 (b) 合金編號3-1~3-19 Sn-Ag-Cu-Ni四元合金，對應於Sn-Ag-Cu-Ni四元相圖的位置示意圖………………………………………………32 圖4-4(a) Sn-Ag-Cu-Ni四元合金於90at% Sn之立體示意圖……………….34 圖4-4 (b) 合金編號4-1~ 4-20 Sn-Ag-Cu-Ni四元合金，對應於Sn-Ag-Cu-Ni四元相圖的位置示意圖………………………………………………34 圖4-5 合金編號1-2(Sn-10at%Ag-20at%Cu-10at%Ni)於250℃回火2星期的BEI影像及XRD……………………………………………………..35 圖4-6 It is in the Cu6Sn5+Ag3Sn+L three-phase region at 250oC……………………36 圖4-7合金編號1-15(Sn-5at%Ag-10at%Cu-25at%Ni) 之BEI影像….............37 圖4-8 It is in the Cu6Sn5+Ni3Sn4+Ag3Sn+L four-phase region at 250oC....................37 圖4-9合金編號1-12 (Sn-2.5at%Ag-2.5at%Cu-35at%Ni)回火2星期之BEI照片……………………………………………………………………….38 圖4-10合金編號1-10 (Sn-2.5at%Ag-35at%Cu-2.5at%Ni)回火2星期之BEI照片……………………………………………………………………….38 圖4-11 Sn-Ag-Cu-Ni四元系統於60at% Sn之相平衡圖(250℃)……………39 圖4-12合金編號2-3 (Sn-5at%Ag-20at%Cu-5at%Ni)在250℃回火1星期的BEI影像及XRD…………………………………………………………….40 圖4-13定70at%Sn合金於250℃下處理2星期後，分析所得之平衡圖結果對應於Sn-Ag-Cu-Ni四元相圖。…………………………………….......41 圖4-14 合金編號2-2 (Sn-20at%Ag -5at%Cu-5at%Ni)在250℃回火1星期的 BEI影像………………………………………………………………...42 圖4-15定70at%Sn合金於250℃下處理2星期後，分析所得之平衡圖結果對應於Sn-Ag-Cu-Ni四元相圖。………………………………………………..43 圖4-16 合金編號2-17 (Sn-18at%Ag -2at%Cu-10at%Ni)在250℃回火1星期的BEI影像及XRD………………………………………………………………..44 圖4-17 Sn-Ag-Cu-Ni四元系統於70at% Sn之相平衡圖(250℃)………….45 圖4-18 合金編號3-15 (Sn-12at%Ag -5at%Cu-3at%Ni)在250℃回火1星期……………………………………………………………………...46 圖4-19定70at%Sn合金於250℃下處理2星期後，分析所得之平衡圖結果對應於Sn-Ag-Cu-Ni四元相圖。……………………………………….47 圖4-20合金編號3-4 (Sn-4at%Ag-8at%Cu-8at%Ni)在250℃回火1星期的BEI影像……………………………………………………….48 圖4-21合金編號3-3 (Sn-3at%Ag -14at%Cu-3at%Ni)在250℃回火1星期的的BEI影像 ……………………………………………………………...48 圖4-22合金編號3-5 (Sn-3at%Ag-3at%Cu-14at%Ni)的BEI影像……………49 圖4-23 合金編號3-9 (Sn-13at%Ag-2at%Cu-5at%Ni)在250℃回火1星期之SEI影像…………………………………………………………………..49 圖4-24合金編號3-13 (Sn-10at%Ag-5at%Cu-5at%Ni)的BEI影像…………50 圖4-25合金編號3-14 (Sn-5at%Ag-5at%Cu-10at%Ni)的BEI影像…………50 圖4-26 Sn-Ag-Cu-Ni四元系統於80at%Sn之相平衡圖(250℃)…………..51 圖4-27為合金編號4-4 (Sn-2at%Ag- 5at%Cu-3at%Ni) 的BEI影像………..52 圖4-28為合金編號4-5(Sn-3at%Ag- 2at%Cu-5at%Ni) 的BEI影像 ……….52 圖4-29 Sn-Ag-Cu-Ni四元系統於90at% Sn之相平衡圖(250℃)……………54 圖 4-30 Sn-Ag-Cu-Ni四元合金於60、70、80、90、95 at% Sn之立體示意圖..55 圖4-31 合金編號1-1 ~1-18 Sn-Ag-Cu-Ni四元合金，對應於Sn-Ag-Cu-Ni…56 圖4-32 合金編號2-1 ~2-21 Sn-Ag-Cu-Ni四元合金，對應於Sn-Ag-Cu-Ni四元液相線投影圖的位置示意圖…………………………………………58 圖4-33 合金編號3-1 ~3-27 Sn-Ag-Cu-Ni四元合金，對應於Sn-Ag-Cu-Ni四元液相線投影圖的位置示意圖…………………………………………60 圖4-34 合金編號4-1 ~4-29 Sn-Ag-Cu-Ni四元合金，對應於Sn-Ag-Cu-Ni四元液相線投影圖的位置示意圖………………………………………...62 圖4-35合金編號1-9 (Sn-0.5at%Ag-2at%Cu-0.5at%Ni)的OM照片……………….64 圖4-36合金編號1-8 (Sn-3at%Ag-1.5at%Cu-0.5at%Ni)的OM照片…………….…64 圖4-37 95at%Sn的液相線投影圖……………………………………………64 圖4-38合金編號2-7(Sn-6at%Ag-3at%Cu-1at% Ni)的BEI照片……………..65 圖4- 39合金編號2-9(Sn-1at%Ag-5at%Cu-4at%Ni)的BEI照片……………..65 圖4-40合金編號2-7 XRD之繞射圖…………………………………………..66 圖4-41合金編號2-5 (Sn-8at%Ag-1at%Cu-1at%Ni) 的BEI照片……………67 圖4-42合金編號2-5 XRD之繞射圖…………………………………………...67 圖4-43合金編號2-21 (Sn-9at%Ag-0.5at%Cu-0.5at%Ni)的BEI照片…………68 圖4-44合金編號2-22 (Sn-0.5at%Ag-4.5at%Cu-5at%Ni)的BEI照片………..68 圖4-47為合金編號3-2 (Sn-3at%Ag-3at%Cu-14at%Ni)的SEI照片………….70 圖4-48合金編號3-2 XRD之繞射圖…………………………………………..71 圖4-49合金編號3-3 (Sn-14at%Ag-3at%Cu-3at%Ni)BEI照片……………….71 圖4-50合金編號3-9 (Sn-10at%Ag-6at%Cu-4at%Ni)BEI照片………………..71 圖4-51合金編號3-11 (Sn-9at%Ag-10at%Cu-1at%Ni)的BEI照片…………..72 圖4-52合金編號4-2 XRD之繞射圖……………………………………………72 圖4-53合金編號3-17 (Sn-5at%Ag-15at%Cu)的SEI照片……………………73 圖4-54合金編號3-26 (Sn-2at%Ag-17at%Cu-1.0at%Ni)的SEI照片…………73 圖4-55合金編號4-2 XRD之繞射圖…………………………………………...73 圖4-56為合金編號3-27 (Sn-18.0at%Ag-1.5at%Cu-0.5at%Ni)的SEI照片…..74 圖4-57為合金編號3-27 XRD之繞射圖……………………………………….74 圖4-58合金編號3-8 (Sn-1at%Ag-8at%Cu-11at%Ni)的BEI照片…………….75 圖4-59是經由XRD進行繞射的結果………………………………………….75 圖4-60 80at%Sn的液相線投影圖……………………………………………….76 圖4-61合金編號4-2 (Sn-20at%Ag-5at%Cu-5at%Ni)的BEI照片…………….77 圖4-62合金編號4-8 (Sn-15at%Ag-10at%Cu-5at%Ni)的BEI照片……………77 圖4-63合金編號4-2 XRD之繞射圖…………………………………………...78 圖4-64合金編號4-18 (Sn-20at%Ag-8at%Cu-2at%Ni)的BEI照片…………79 圖4-65合金編號4-18 XRD之繞射圖………………………………………….79 圖4-66為合金編號4-29 (Sn-28.0at%Ag-1.5at%Cu-0.5at%Ni)的SEI照片……80 圖4-67是合金編號4-29經由XRD進行繞射的結果…………………………80 圖4-68合金編號4-17 (Sn-18at%Ag-2at%Cu-10at%Ni)的BEI照片………….81 圖4-69合金編號4-17 XRD之繞射圖………………………………………….81 圖4-70合金編號4-11 (Sn-2.5at%Ag-25at%Cu-2.5at%Ni)的SEI照片……….82 圖4-71合金編號4-11 XRD之繞射圖………………………………………….82 圖4-72 70at%Sn的液相線投影圖………………………………………………82 表 目 錄 表2-1 銀-錫二元系統的各類反應……………………………………………9 表2-2 錫-鎳二元系統的各類反應…………………………………………..10 表2-3 錫-銅二元系統的各類反應…………………………………………..11 表4-1 Sn-Ag-Cu-Ni相平衡合金配製表…………………………………….27 表4-2 Sn-Ag-Cu-Ni相平衡合金配製表…………………………………….29 表4-3 Sn-Ag-Cu-Ni相平衡合金配製表…………………………………….31 表4-4 Sn-Ag-Cu-Ni相平衡合金配製表…………………………………….33 表4-5 Sn-Ag-Cu-Ni相平衡合金配製表 (95at%)………………………….56 表4-6 Sn-Ag-Cu-Ni相平衡合金配製表 (90at%Sn) ………………………57 表4-7 Sn-Ag-Cu-Ni相平衡合金配製表 (80at%Sn) ………………………59 表4-8 Sn-Ag-Cu-Ni相平衡合金配製表(70at%Sn) ………………………..61

    第六章、參考文獻
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