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研究生： 龔達翔
Ta-Hsiang Kung
論文名稱： 鋯鈦酸鉛平面光波導元件之設計與製作
Design and Fabrication of PZT optical Waveguide Device
指導教授： 蔡春鴻
Chuen-Horng Tsai
口試委員:
學位類別： 碩士
Master
系所名稱： 原子科學院 - 工程與系統科學系
Department of Engineering and System Science
論文出版年： 2004
畢業學年度： 92
語文別： 中文
論文頁數： 103
中文關鍵詞： 鋯鈦酸鉛 、光波導 、溶膠-凝膠法 、鈦酸鍶緩衝層 、電光效應 、光開關
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    • 鋯鈦酸鉛鐵電陶瓷材料(ferroelectric ceramic PZT materials)本身具有良好的壓電、焦電、鐵電及電光特性，可用於非揮發性記憶體、壓力感測器、光閘與高頻聲波元件等。在光學上，由於鋯鈦酸鉛在近紫外線(ultraviolet)到紅外線(infrared)區段有良好的光穿透性，加上材料本身擁有高折射率、低傳導損失與強電光效應(electro-optic effect)的性質，在積體光學元件的應用上相當受到重視。
    本論文主要利用鈦酸鍶(strontium titanate, STO)緩衝層(buffer layer)的幫助，以溶膠-凝膠法在非晶態(amorphous)的二氧化矽基板上，沉積具有純鈣鈦礦(perovskite)結晶相的鋯鈦酸鉛薄膜，加上製程條件的改進，使我們得到性質佳的鋯鈦酸鉛光學薄膜。以稜鏡耦合的方式量得薄膜的電光係數後，使用波導基本理論(模態傳播法)與模擬軟體(BeamProp)來設計光波導主動元件(電光調變式Mach-Zehnder光開關)，並利用半導體製程的方式製作元件，最後以端面耦合的方式進行元件功能測試。
    藉由鈦酸鍶緩衝層與改良製程方式後，不但有效縮短鍍膜時間，更可得高折射率折射率(2.4427)、低傳導損失(1.03 dB/cm)、表面粗糙度佳(RMS=1.026 nm)的鋯鈦酸鉛光學薄膜，而薄膜的電光係數為24.74 pm/V。經由模擬軟體的驗證，可以使用Top-layer (TiO2)的波導結構來取代傳統的山脊型波導，不但解決了鋯鈦酸鉛難蝕刻、蝕刻參數不穩定與再現性差的問題，也可降低製程上的難度。

    目錄 摘要 ………………………………………………………………I 致謝 ………………………………………………………………II 目錄 ..……………………………………………………………III 圖目錄 ……………………………………………………………V 表目錄 ……………………………………………………………X 第一章、緒論 ……………………………………………………1 第二章、理論與文獻回顧 ……………………………………4 2.1 光波導理論………………………………………………4 2.1.1 二維波導理論 ………………………………4 2.1.2 三維波導分析法 ……………………………11 2.2 稜鏡耦合技術與應用 ………………………………13 2.2.1 稜鏡耦合技術 ………………………………13 2.2.2 折射率與厚度量測 …………………………14 2.2.3 傳導損失量測 …………………………………15 2.3 電光效應與量測方法 …………………………………17 2.3.1 電光效應 ……………………………………17 2.3.2 電光效應量測-稜鏡耦合 ……………………20 2.4 鋯鈦酸鉛(PZT)鐵電材料 …………………………21 2.4.1 鈣鈦礦結構 ………………………………21 2.4.2 鋯鈦酸鉛(PZT)之相圖與變形相界 ……………22 2.4.3 鋯鈦酸鉛(PZT)薄膜的製作……………………22 2.4.4 鋯鈦酸鉛(PZT)薄膜的光學特 …………………25 2.5 鐵電薄膜在光學元件上的應用 ………………………25 第三章、薄膜沉積與光學性質量測 …………………………39 3.1 溶膠-凝膠法鋯鈦酸鉛薄膜測試 …………………………39 3.2 鈦酸鍶緩衝層 …………………………………………40 3.2.1 鈦酸鍶前趨物配製……………………………40 3.2.2 鈦酸鍶薄膜……………………………………42 3.3 鋯鈦酸鉛薄膜 …………………………………………44 3.4 電光效應量測 …………………………………………46 第四章、元件設計與製作 ……………………………………67 4.1 元件設計與模擬………………………………………67 4.1.1 山脊型單模波導設計與模擬 …………………67 4.1.2 Mach-Zehnder干涉儀設計與模擬…………67 4.1.3 Top-layer波導結構設計與模擬………………69 4.2 光波導元件製作 ……………………………………70 4.2.1 山脊形波導元件製作 ………………………70 4.2.2 Top layer波導元件製作 ……………………72 4.3 光波導元件測試 ……………………………………73 第五章、結論 …………………………………………………96 參考文獻 ………………………………………………………99 圖目錄 圖2-1.1 兩介質交界處之入射、反射與穿透射線 ………………………………27 圖2-1.2 平面(planar)光波導結構及示意圖 ……………………………………27 圖2-1.3 TE模態之分散關係曲線(dispersion relation curves)圖 ………………28 圖2-1.4 波導穿遂深度示意圖 ……………………………………………………28 圖2-1.5 馬卡第里法(Marcatili’s method)分析模型剖面圖 ………………………29 圖2-1.6 等效折射率法(EIM)近似分析模型 ……………………………………29 圖2-2.1 稜鏡耦合及光場分布之示意圖 …………………………………………30 圖2-2.2 稜鏡耦合量測之曲線圖 …………………………………………………30 圖2-2.3 光傳導損失量測之裁減(cut-back)法 ……………………………………31 圖2-2.4 光傳導損失量測之稜鏡滑移(prism-sliding)法 …………………………31 圖2-2.5 光傳導損失量測之散射偵測(scattering detection)法 …………………31 圖2-3.1 負單軸晶體折射率橢圓球示意圖 ………………………………………32 圖2-3.2 Z-cut、Y方向傳導的鋯鈦酸鉛示意圖 …………………………………32 圖2-3.3 (a)未加電場及(b)外加電場時，以稜鏡耦合法量測氮鋁薄膜耦合角度之位移 …………………………………………………………………………………33 圖2-3.4 (a)TE及(b)TM模態的光作稜鏡耦合量測，耦合角度因外加電場所造成之位移 ………………………………………………………………………………34 圖2-4.1 鈣鈦礦(perovskite)結構 …………………………………………………35 圖2-4.2 PbZrO3-PbTiO3雙相互溶體系統相圖 …………………………………35 圖2-4.3 MPB成分材料性質表現 ………………………………………………36 圖2-4.4 以射頻濺鍍法在玻璃基板上沉積鋯鈦酸鉛薄膜之穿透光譜量測結果 ……………………………………………………………………………………36 圖2-5.1 BaTiO3 Mach-Zehnder干涉式調變器 .…………………………………37 圖2-5.2 相位控制之對稱式Mach-Zehnder干涉儀電光元件示意圖 ……………………………………………………………………………………37 圖2-5.3 Mach-Zehnder干涉儀經由外加電場後，輸出光強度隨電壓之變化曲線 ……………………………………………………………………………………38 圖3-1.1 溶膠-凝膠法PZT薄膜製作流程 …………………………………………47 圖3-1.2 不同退火溫度之溶膠-凝膠PZT薄膜之XRD圖 ………………………47 圖3-1.3 不同退火溫度之溶膠-凝膠PZT薄膜稜鏡耦合量測圖 …………………48 圖3-1.4 不同退火溫度與PZT薄膜折射率關係圖 ………………………………48 圖3-2.1 編號A鈦酸鍶前趨物(A STO precursor)配製方法 ……………………49 圖3-2.2 編號B鈦酸鍶前趨物(B STO precursor)配製方法 ………………………49 圖3-2.3 溶膠-凝膠法STO薄膜製作流程 ………………………………………50 圖3-2.4 不同退火溫度編號A與編號B前趨物之溶膠-凝膠法STO薄膜之XRD圖 ……………………………………………………………………………………50 圖3-2.5 不同退火溫度編號A前趨物之溶膠-凝膠法STO薄膜稜鏡耦合量測圖。(a)650,(b)700,(c)750℃,(d)波長與折射率關係 ……………………………………51 圖3-2.6編號A1~A3鈦酸鍶前趨物配製方法 ……………………………………51 圖3-2.7 750℃退火下，編號A1~A3前趨物之溶膠-凝膠法STO薄膜之XRD圖 ……………………………………………………………………52 圖3-2.8 750℃退火下，編號A1與A2前趨物之溶膠-凝膠法STO薄膜稜鏡耦合量測圖 …………………………………………………………52 圖3-2.9 修正後溶膠-凝膠法(MSG) STO薄膜製作流程 ………………………53 圖3-2.10 750℃不同退火環境下，溶膠-凝膠法(SG)與修正後溶膠-凝膠法(MSG)之STO薄膜之XRD圖 ……………………………………………………………53 圖3-2.11 750℃不同退火環境下，SG與MSG STO薄膜稜鏡耦合量測圖。(a)SG-STO (air)，(b) SG-STO (O2)，(c) MSG-STO (air)，(d) MSG-STO (O2)，(e) 4種薄膜比較，(f)波長與折射率關係圖 ……………………………………………54 圖3-2.12 750℃不同退火環境下，溶膠-凝膠法(SG)與修正後溶膠-凝膠法(MSG) STO薄膜之傳導損失量測圖 ………………………………………………………55 圖3-2.13 750℃不同退火環境下 (a)SG-STO (air)，(b) SG-STO (O2)，(c) MSG-STO (air)，(d) MSG-STO (O2)薄膜之SEM圖 …………………………………………56 圖3-2.14 750℃不同退火環境下所得STO薄膜表面粗糙度分析(AFM)。(a)SG-STO (air)，(b) SG-STO (O2)，(c) MSG-STO (air)，(d) MSG-STO (O2) ………………57 圖3-3.1不同退火溫度，在鍍有鈦酸鍶緩衝層的二氧化矽基板上以溶膠-凝膠法沉積PZT薄膜之XRD圖 ……………………………………………………………58 圖3-3.2 不同退火溫度下，在鍍有鈦酸鍶緩衝層的二氧化矽基板上沉積之PZT薄膜稜鏡耦合量測圖 ………………………………………………………………58 圖3-3.3 在鍍有鈦酸鍶緩衝層的二氧化矽基板上沉積之PZT薄膜退火溫度與折射率關係圖 …………………………………………………………………………59 圖3-3.4 修正後溶膠-凝膠法(MSG) PZT薄膜製作流程 …………………………59 圖3-3.5 650℃不同退火環境下與不同製程方式，在鍍有鈦酸鍶緩衝層的二氧化矽基板上沉積PZT薄膜之XRD圖 ………………………………………………60 圖3-3.6 650℃不同退火環境下與不同製程方式，在鍍有鈦酸鍶緩衝層的二氧化矽基板上沉積PZT薄膜之稜鏡耦合量測圖 ………………………………………60 圖3-3.7 650℃不同退火環境下與不同製程方式，PZT薄膜之波長與折射率的關係曲線 ……………………………………………………61 圖3-3.8 650℃不同退火環境下與不同製程方式，PZT薄膜之傳導損失量測 …………………………………………………………………61 圖3-3.9 650℃不同退火環境下 (a)SG-PZT (air)，(b) SG-PZT (O2)，(c) MSG-PZT (O2)薄膜之SEM圖 ………………………………62 圖3-3.10 650℃不同退火環境下所得PZT薄膜表面粗糙度分析(AFM)。(a)SG-PZT (air)，(b) SG-PZT (O2)，(c) MSG-PZT (O2) …………………………………………63 圖3-4.1 稜鏡耦合量測PZT電光係數之IZO/PZT/Pt的三明治結構的示意圖 ……………………………………………………………………64 圖3-4.2 薄膜外加電場後，稜鏡耦合曲線等效折射率產生偏移 ………………64 圖4-1.1 SiO2/PZT/STO 之TE模態波導分散(dispersion)曲線圖 ………………74 圖4-1.2 折射率階梯式山脊型(ridge-type)波導結構式意圖 ……………………74 圖4-1.3 BeamPROP模擬軟體之參數輸入與Layout ……………………………75 圖4-1.5 Slab high=0.52 □m之山脊型波導模擬結果 ……………………………75 圖4-1.6 BeamPROP軟體中，山脊型Mach-Zehnder干涉儀之結構 ……………76 圖4-1.7 BeamPROP軟體中，山脊型Mach-Zehnder干涉儀分光角度與輸出光強度的關係 ………………………………………………………76 圖4-1.8 BeamPROP軟體中，分光角度(a) □=1°,(b) □=1.5°, (c) □=2°, (d) □=2.5°, (e) □=3°, (f) □=3.5°, (g) □=4°, (h) □=4.5° 之Mach-Zehnder干涉儀光傳導圖 ……………………………………………………………………………………77 圖4-1.9 BeamPROP軟體中，山脊型Mach-Zehnder干涉儀之結構和右臂折射率調變量與光輸出強度關係圖 ………………………………………………………78 圖4-1.10 BeamPROP軟體中，山脊型Mach-Zehnder干涉儀之結構和右臂折射率調變量，(a) □n=0，(b)□n=0.00025 之光傳導圖 …………………………………78 圖4-1.11 BeamPROP軟體中，x方向電光係數為24.74 pm/V之山脊型Mach-Zehnder光開關之結構圖 ……………………………………………………79 圖4-1.12 BeamPROP軟體中，x方向電光係數為24.74 pm/V之山脊型Mach-Zehnder光開關外加電壓與輸出端光強度的變化圖 ………………………79 圖4-1.13 BeamPROP軟體中，x方向電光係數為24.74 pm/V之山脊型Mach-Zehnder光開關在外加電壓為(a) V=0 V，(b)V=2.75 V 之光傳導圖 ……………………………………………………………………80 圖4-1.14 Top-layer式波導結構式意圖，及Top-layer 折射率與傳導光強度變化圖 …………………………………………………………81 圖4-1.15 BeamPROP軟體中，Top-layer式波導結構(a) n=2.3 (x-z plane), (b) n=2.3 (x-y plane), (c) n=2.1 (x-z plane), (d) n=2.1 (x-y plane)之光傳導圖 ………………81 圖4-1.16 BeamPROP軟體中，Top-layer (n=2.1)式波導結構(a) LP01,(b) LP11, (c) LP12, (d) LP21 模態的光傳導圖 ……………………………………………………82 圖4-1.17 BeamPROP軟體中，水平電光係數為24.74 pm/V之Top-layer型Mach-Zehnder光開關示意圖 ………………………………………………………83 圖4-1.18 BeamPROP軟體中，水平電光係數為24.74 pm/V之Top-layer型Mach-Zehnder光開關外加電壓與輸出端光強度的變化圖 ………………………83 圖4-1.19 BeamPROP軟體中，水平電光係數為24.74 pm/V之Top-layer型Mach-Zehnder光開關在外加電壓為0 V時之光傳導圖。(a) x-z平面圖，(b) 3-D圖，(c) 橫切面圖(x-y)，(d) 傳導光強度與傳導距離變化圖 ……………………84 圖4-1.20 BeamPROP軟體中，水平電光係數為24.74 pm/V之Top-layer型Mach-Zehnder光開關在外加電壓為2.75 V時之光傳導圖。(a) x-z平面圖，(b) 3-D圖，(c) 橫切面圖(x-y)，(d) 傳導光強度與傳導距離變化圖 ……………………85 圖4-2.1 鋯鈦酸鉛山脊型波導主動元件之製程流程圖 .…………………………86 圖4-2.2 (a) STO表面，(b) STO橫切面，(c) PZT表面(d) ， PZT橫切面之SEM圖 ……………………………………………………………86 圖4-2.3 黃光製程之光阻圖形 ……………………………………………………87 圖4-2.4 離子束蝕刻系統 …………………………………………………………87 圖4-2.5 Ar壓力與蝕刻率關係圖 …………………………………………………88圖4-2.6在不同時間的離子束蝕刻條件下，鋯鈦酸鉛與光阻之蝕刻速率和蝕刻時間的關係圖 ………………………………………………………………………88 圖4-2.7 離子束蝕刻後之結構圖 ……………………………………89 圖4-2.8 鋯鈦酸鉛Top-layer型波導主動元件之製程流程圖 ……………………89 圖4-2.9 黃光微影反轉製程之光阻SEM圖 ……………………………90 圖4-2.10 Lift-off後Top-layer之結構圖 …………………………………………90 圖4-3.1 光波導量測系統圖 …………………………………………91 表目錄 表3-1 不同製程鈦酸鍶薄膜(STO)光學性質與表面粗糙度 ……………………65 表3-2 不同製程鋯鈦酸鉛薄膜(PZT)光學性質與表面粗糙度 …………………66 表4-1.1 STO與PZT各參數表 …………………………………………92 表4-2.1 正光阻黃光微影製程參數表 ………………………………93 表4-2.2 離子束蝕刻之製程參數表 …………………………………94 表4-2.3 黃光微影反轉製程參數表 …………………………………95

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