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研究生： 陳俊宏
Chen, Chun-Hung
論文名稱： 鈷系氧化物電極材料之合成,鑑定與應用
Synthesis, characterization, and applications of Co oxide-based electrode materials
指導教授： 胡啟章
Hu, Chi-Chang
口試委員: 呂世源
衛子健
學位類別： 碩士
Master
系所名稱： 工學院 - 化學工程學系
Department of Chemical Engineering
論文出版年： 2012
畢業學年度： 100
語文別： 中文
論文頁數： 142
中文關鍵詞： 鈷系氧化物 、電極材料
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    • 本研究針對鈷系氧化物及混合型鈷系氧化物的被覆電極進行合成、鑑定與應用的探討。內容分為兩部份，前半部份利用循環伏安法、阻抗頻譜分析法，了解在不同濃度氫氧化鈉的鹼性溶液中添加不同濃度的輔助電解質對於超電容材料（兩種不同孔洞的鈷氧化物）電化學行為的影響。結果顯示添加輔助電解質對於兩種不同孔洞結構之電極材料皆能提昇快速掃描的能力，在低濃度的氫氧化鈉溶液中有顯著提升可逆性的效果，反之在較高濃度氫氧化鈉則較無幫助。另外，兩種孔洞結構的電極材料對於鹼性溶液的協同作用也不盡相同；透過循環伏安掃描以及阻抗頻譜分析兩種分析方法可以看出由於本身結構的限制，造成電解液擴散的模式並不相同。
    第二部份，則是藉由微波水熱的合成方式，調整不同參數：如pH值、反應時間、反應溫度、前驅物等，使得鎳鈷氫氧化物能夠合成接近純相尖晶石的鎳鈷氧化物。最後就合成的材料進行氧氣產生和醇類催化等測量並加以比較。合成產物如具有顆粒小、催化能力強、活性位置多等性質會對於減少過電位和增加反應電流有顯著的影響。

    中文摘要 i Abstract ii 目錄 iii 圖目錄 viii 表目錄 xiv 第一章 緒論 1 1-1前言 1 1-2研究動機與本文大綱 1 1-3電化學反應系統 3 1-3-1 影響電化學反應系統的因素 7 1-4電極材料 8 1-5金屬氧化物電極種類與製備的方法 10 1-6儲能裝置簡介 14 1-6-1 電化學電容器 15 1-6-2 電化學電容器的分類 17 1-6-3 電化學電容器的量測 21 1-6-4 影響電化學電容器特性的因素 26 1-7 鈷氧化物於電化學電容器之應用簡介 28 1-8微波水熱系統 30 1-9氧氣產生 35 1-10乙醇的電極催化 38 1-10-1感測器[82,83] 38 1-10-2 電極催化的分類和原理[82,83] 39 第二章 實驗方法、步驟與儀器簡介 41 2-1 儀器與藥品 41 2-1-1 儀器 41 2-1-2 藥品 42 2-2 石墨基材的製備與前處理 43 2-3製備中孔結構氧化鈷 45 2-4製備含有微孔結構的氧化鈷 46 2-5製備NiCo2O4 47 2-6電化學分析實驗 48 2-6-1 線性伏安掃描(Linear Sweep Voltammetry, LSV) 49 2-6-2 循環伏安法(Cyclic Voltammetry, CV) 50 2-6-3阻抗頻譜分析 51 2-6-3-1阻抗頻譜分析原理 51 2-6-3-2電化學阻抗頻譜理論 54 2-6-3-3 等效電路與電化學系統模擬 56 2-6-3-4 常見電路元件之電化學物理意義 59 2-6-3-5阻抗頻譜分析實驗方法 62 2-7材料分析儀器與原理簡介 64 2-7-1 X光繞射分析(X-ray diffraction analysis, XRD) 64 2-7-2 穿透式電子顯微鏡(TEM): 66 第三章 不同氫氧化鈉濃度和添加不同輔助電解質對於中孔和微孔材料電化學行為的影響 67 3-1實驗方法 67 3-2實驗結果與討論 68 3-2-1鈷氧化物的X光繞射分析[65] 68 3-2-2鈷氧化物的孔洞結構分析[65] 69 3-2-3 TEM結果討論 72 3-2-4循環伏安分析 74 3-2-4-1在不同氫氧化鈉濃度中添加不同輔助電解質對於中孔材料循環伏安行為的影響 74 3-2-4-2不同掃描速度對於中孔材料在不同氫氧化鈉濃度中添加不同輔助電解質比電容的影響 78 3-2-4-3 在不同氫氧化鈉濃度中添加不同輔助電解質對於微孔材料循環伏安行為的影響 80 3-2-4-4不同掃描速度對於微孔材料在不同氫氧化鈉濃度中添加不同輔助電解質比電容的影響 85 3-2-5阻抗頻譜分析 88 3-2-5-1不同氫氧化鈉濃度對於中孔材料之阻抗頻譜分析 88 3-2-5-2添加不同輔助電解質對於中孔材料之阻抗頻譜分析 91 3-2-5-3 不同氫氧化鈉濃度對於微孔材料之阻抗頻譜分析 93 3-2-5-4添加不同輔助電解質對於微孔材料之阻抗頻譜分析 96 3-2-6 等效電路之建立與探討 98 3-2-6-1等效電路圖之建立 98 3-2-6-2中孔材料和微孔材料在不同氫氧化鈉濃度中電路元件之分析 99 3-3兩種孔洞材料對於電解液影響的綜合比較 105 3-4兩種孔洞材料氧氣產生測試 106 3-5兩種孔洞材料乙醇催化測試 107 第四章 製備純相NiCo2O4與其鑑定和應用 111 4-1前言 111 4-2 結果與討論 111 4-2-1 pH值對於合成純相NiCo2O4的影響 111 4-2-2 反應溫度對於合成純相NiCo2O4的影響 112 4-2-3 反應時間對於合成純相NiCo2O4的影響 116 4-2-4 前驅物的影響 117 4-2-5微波水熱和直接熱處理的差異 122 4-2-6 不同合成溫度對於氧氣產生的影響 124 4-2-7 不同合成溫度對於乙醇催化的影響 130 第五章 總結與展望 134 5-1 總結 134 5-2展望 136 參考文獻 137

    1. A.J. Bard and L.R. Faulkner, “Electrochemical Methods, Fundamentals and Applications”, John Wiley & Sons, Singapore (1980).
    2. D. Pletcher, “A First Course in Electrode Processes”, The Electrochemical Consultancy, England (1991).
    3. D.R. Crow, “Principles and Applications of Electrochemistry”, 2nd Ed. Chapman and Hall Ltd. London (1979).
    4. 田福助編著, 電化學理論與應用, 先科技, P1 (2004).
    5. 胡啟章編著, 電化學原理與方法, 五南, P4 (2002).
    6. D. Pletcher and F. C. Walsh, “Industrial Electrochemistry”, Chapman and Hall Ltd. N. Y. (1990).
    7. 張光揮, “循環伏安置備含水釕銥氧化物於電化學電容器的應用”,國立中正大學化工研究所碩士論文 (2000).
    8. A.M. Couper, D. Pletcher, and F.C. Walsh, Chem. Rev., 90, 837 (1990).
    9. D. Galizzoli, F. Tantardini, S. Trasatti, J. Appl. Electrochem., 5, 203 (1975).
    10. H.K. Kim, T.Y. Seong, J.H. Lim, W.I. Cho, and Y.S. Yoon, J. Power Sources, 102, 167 (2001).
    11. H. Wendt, Electrochim. Acta, 29, 1513 (1991).
    12. B. Marsan, N. Fradette, and G. Beaudoin, J. Electrochem. Soc., 139, 1889 (1992).
    13. Z. Fan, J. Chen, K. Cui, F. Sun, Y. Xu, and Y. Kuang, Electrochim. Acta, 52, 2959 (2007).
    14. A.R. de Souza, E. Arashiro, H. Golveia, and T.A.F. Lassali, Electrochim. Acta, 49, 2015 (2004).
    15. L. Nanni, S. Polizzi, A. Benedetti, and A.D. Battistia, J. Electrochem. Soc., 146, 220 (1999).
    16. C.P. Fonseca, R.M. Paula, E.M.J.A. Pallone, S. Neves, Electrochim. Acta, 51, 6419 (2006).
    17. M. Ito, Y. Murakami, H. Kaji, K. Yahikozawal, and Y. Takasu, J. Electrochem. Soc., 143, 32 (1996).
    18. M. Pietro, P. Giovanni, D.S. Fabio, F. Andrea, Applied Catalysis A: General, 182, 257 (1999).
    19. J. P. Zheng and T. R. jow, J. Electrochem. Soc., 142, L6 (1995).
    20. J. C. F. Boodts, S. Trasatti, J. Applied Electrochem., 19, 255 (1989).
    21. M.E. Baydi, S.K. Tiwari, R.N. Singh, J.L. Rehspringer, P. Chartier, J.F. Koenig, and G. Poillerat, J. Solid State Chem., 116, 157 (1995).
    22. C. Lin, J.A. Ritter, and B.N. Popov, J. Electrochem. Soc., 146, (9), 3155 (1999).
    23. R. Kotz, M. Carlen, Electrochim. Acta, 45, 2483 (2000).
    24. R. P. Simpraga and B. E. Conway, Electrochim. Acta, 43, 3045 (1998).
    25. C.C. Hu, Y.H. Huang, J. Electrochem. Soc., 146, (7), 2465 (1999).
    26. 楊乾信, "苯胺共聚物的電化學合成與其觸媒固定化", 成功大學化工博士論文, p.1 (1994).
    27. 陳嘉崙, "導電性聚苯胺高分子材料製造氯離子感測器之研究",成功大學化工碩士論文 , p.14 (1997).
    28. S. Maeda, D.B. Cairns and S.P. Armes, "New reactive polyelectrolyte stabilizers for polyaniline colloids",Eur. Polym. J., 3, 245-253 (1997).
    29. E.K.W. Lai, P.D. Beattie, F.P. Orfino, E. Simon, S. Holdcroft, "Electrochemical oxygen reduction at composite films of Nafion, polyaniline and Pt", Electrochim. Acta, 44, 2559-2569 (1999).
    30. J. M. Marracino, F. Coeuret and S. Langlois, Electrochim. Acta, 32, 1303 (1987).
    31. J. Mozota and B. E. Conway, Electrochim. Acta, 28, 1 (1983).
    32. H. Y. Lee and J. B. Goodenough, J. Solid State Chem., 144, 220 (1999).
    33. K.K. Liu and M.A. Anderson, J. Electrochem. Soc., 143, 124 (1996).
    34. V. Srinivasan and J. W. Weidner, J. Electrochem. Soc., 147, 880 (2000).
    35. V. Srinivasan and J. W. Weidner, J. Electrochem. Soc., 144, L210 (1997).
    36. C. Lin, J. A. Ritter, and B. N. Popov, J. Electrochem. Soc., 145, 4097 (1998).
    37. 康宏銘, “實驗設計法應用於鈷-鎳-銅氧化物電極氧氣生成之電化學行為”, 國立成功大學化學工程研究所碩士論文 (1999).
    38. CMS300 Electrochemical System Operator’s Manual, Gamery Instruments, Inc., USA, (1993).
    39. J.R. MacDonald, “Impedance spectroscopy :emphasizing solid materials and systems”, Wiley, New York (1987).
    40. C.C. Hu, W.C. Chen, and K.H. Chang, J. Electrochem. Soc., 151, A281 (2004).
    41. J. Jiang, A. Kucernak, Electrochim. Acta, 47, 2381 (2002).
    42. H.Y. Lee and J.B. Goodenough, J. Solid State Chem., 148, 81 (1999).
    43. M. El Baydi, G. Poillerat, J.L. Rehspringer, J.L. Gautier, J.F. Koenig, and P. Chartier, J. Solid State Chem., 109, 281 (1994).
    44. Y. Lu, R.G. Reddy, Electrochim. Acta, 52, 2562 (2007).
    45. P. Poizot, S. Laruelle, S. Grugeon, L. Dupont and J-M. Tarascon, nature, 407, 496 (2000).
    46. C.P. Fonseca, R.M. Paula, E.M.J.A. Pallone, and S. Neves, Electrochim. Acta, 51, 6419 (2006).
    47. F. Svegl, B. orel, M.G. Hutchins, and K. Kalcher, J. Electrochem. Soc., 143, 1532 (1996).
    48. C. Lin, J.A. Ritter, and B.N. Popov, J. Electrochem. Soc., 145, 4097 (1998).
    49. V.R. Shinde, S.B. Mahadik, T.P. Gujar, and C.D. Lokhande, Appl. Surf. Sci., 252, 7487 (2006).
    50. E. Hosono, S. Fujihara, I. Honma, M. Ichihara, and H. Zhou, J. Power sources, 158, 779 (2006).
    51. V. Srinivasan, J.W. Weidner, J. Power Sources, 108, 15 (2002).
    52. I.G. Casella, M. Gatta, J. Electroanal. Chem., 534, 31 (2002).
    53. L. Cao, F. Xu, Y.Y. Liang and H.L. Li, Adv. Mater., 16, 1853 (2004).
    54. C. Lin, M. Lu, and H.L. Li, J. Electrochem. Soc., 152, A871 (2005).
    55. I. Serebrennikova and V. I. Birss, J. Electrochem. Soc., 144, 566 (1997).
    56. F. Nunes, M.H. Mendonca, M.I. da Silva Pereira , and F.M. Costa, Mater. Chem. Phys., 92, 526 (2005).
    57. K.X. He, Q.F. Wu, X.G. Zhang, and X.L. Wang, J. Electrochem. Soc., 153, A1568 (2006).
    58. Z. Fan, J. Chen, K. Cui, F. Sun, Y. Xu, and Y. Kuang, Electrochim. Acta, 52, 2959 (2007).
    59. C.C. Hu, K.H. Chang, M.C. Lin, and Y.T. Wu, Nano lett., 6 , 2690 (2006).
    60. C. Xu, B. Li, H. Du, F. Kang, Y. Zeng, Journal of Power Sources 184, 691 (2008)
    61. S. Wen, J.W. Lee, I.H. Yeo, J. Park, S.I. Mho, Electrochim. Acta, 50, 8495 (2004).
    62. J.A. Dean, Lange’s Handbook of Chemistry, McGRAWHILL, 1992.
    63. 許棟宇, “鈷及鎳氧化物之製備與電化學特性之探討”, 國立中正大學化工研究所碩士論文 (2007).
    64. I. Serebrennikova and V.I. Birss, J. Electroanal. Chem., 493, (2000) 108.
    65. T.Y. Wei, Chem. Mater., 21, (14), 3228–3233 (2009).
    66. P.V. Kamath and M.F. Ahmed, J. Appl. Electrochem., 23, 225 (1993).
    67. Y.S. Lee, C.C. Hu, T.C. Wen, J. Electrochem. Soc., 143, 1218 (1996).
    68. G. Ceder, Y.M. Chiang, D.R. Sadoway, M.K. Aydinol, Y.I. Jang and B. Huang, nature, 392, 694 (1998).
    69. P. Nkeng, J.F. Koening, J.L. Gautier, P. Chartier, G. Poillertat, J. Electroanal. Chem., 402, 81 (1996).
    70. I. Serebrennikova, V. I. Birss, J. Electrochem. Soc., 144, 566 (1997).
    71. G. Spinolo, S. Ardizzone, S. Trasatti, J. Electroanal. Chem., 423, 49 (1997).
    72. M.D. Levi, G. Salitra, B. Markovsky, H. Teller, D. Aurbach, Udo Heider, and Lilia Heider, J. Electrochem. Soc., 146, 1279 (1999).
    73. C.H. Chen, J. Liu, and K. Amine, J. Power Sources, 96, 321 (2001).
    74. 陳炳源，"濃氧器之陽極材料製作及其研究",中國文化大學材料科學與奈米科技研究所碩士論文 (2005).
    75. 林世銘,"濃氧器之電極材料研究",長庚大學化工與材料工程研究所碩士論文 (2003).
    76. S. Trasatti, Electrodes of Conductive Metallic Oxides, Elsevier, Amsterdam (1981).
    77. I. Nikolov, R. Darkaoui, E. Zhecheva, R. Stoyanova, N. Dimitrov, T. Vitanov,J. Electroanal. Chem. 157, 429 (1997).
    78. K. Kinoshita, Electrochemical Oxygen Technology, Interscience, New York, (1992).
    79. M.R. Tarasevich, A. Sadkowski and E. Yeager, Comprehensive Treatise of Electrochemistry, 7, Plenum Press, New York, (1983).
    80. I. Nikolov, R. Darkaoui, E. Zhecheva, R. Stoyanova, N.Dimitrov, and T. Vitanov, J. Elect roanal. Chem., 157, 429 (1997).
    81. J.O’M. Bockris,J.Chem.Phy., 24, 817 (1956)
    82. 廖云英,”電流式酒精感測器之改良與微小化之研究”國立成功大學化學工程學系碩士論文,1999.
    83. 歐陽姗佩, “鹼性溶液中鎳大環錯鹽聚合膜修飾電極對甲醇及苯甲醇之氧化電觸媒行為研究”, 臺南師範學院自然科學教育學系碩士論文,2004.
    84. M. Fleishmann, K. Korinek, and D. Pletcher, J. Electroanal. Chem., 31, 39 (1971).
    85. M.R. Gennero De Chialvo and A.C. Chialvo, Electrochim. Acta., 33, 825 (1988).

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