簡易檢索 / 詳目顯示

研究生: 彭健凱
Peng, Chein-Kai
論文名稱: 白金奈米複合電催化材料的合成與鑑定
Synthesis and Characterization of Platinum-Based Nanocomposite Electrocatalysts
指導教授: 楊家銘
Yang, Chia-Min
口試委員: 洪嘉呈
吳嘉文
學位類別: 碩士
Master
系所名稱: 理學院 - 化學系
Department of Chemistry
論文出版年: 2011
畢業學年度: 99
語文別: 中文
論文頁數: 86
中文關鍵詞: 直接甲醇燃料電池白金陽極觸媒複合材料
相關次數: 點閱:2下載:0
分享至:
查詢本校圖書館目錄 查詢臺灣博碩士論文知識加值系統 勘誤回報
  • 直接甲醇燃料電池的陽極鉑釕觸媒氧化甲醇活性和一氧化碳耐受度雖高但是有長時間工作下Ru溶解的問題。本研究將具有不同官能基的高分子聚合至中孔洞碳材CMK-3做為載體,再附載白金奈米粒子合成複合陽極觸媒,此目的在於藉由高分子上不同的官能基來提升白金奈米顆粒氧化甲醇與一氧化碳的活性和改善其穩定性。本研究先以中孔洞二氧化矽SBA-15為硬模板合成CMK-3後,再以自由基聚合反應將不同官能基的高分子單體(乙烯吡咯烷酮、乙烯吡啶、丙烯酸環己酯)聚合至CMK-3。白金奈米顆粒則是以硼氫化鈉和乙二醇為還原劑將其附載至上述的碳載體。這些複合材料均以X光粉末繞射儀、氮氣物理吸脫附儀、熱分析儀、紅外線光譜儀、拉曼光譜儀做結構與定性的鑑定與分析。陽極觸媒的活性則是以循環伏安法、一氧化碳剝除實驗分析觸媒氧化甲醇和一氧化碳的活性、計時伏安法分析觸媒的穩定性。研究結果顯示當白金奈米顆粒周圍的高分子具有羧基或吡啶時,觸媒活性與純白金觸媒相比有明顯提升;與鉑釕觸媒相比活性雖然無明顯提升但卻能有較好的穩定性。


    第1章 緒論 1 1-1 燃料電池簡介 1 1-2 直接甲醇燃料電池 4 1-2-1 直接甲醇燃料電池的工作原理及基本架構 4 1-2-2 直接甲醇燃料電池的極化現象 5 1-2-3 直接甲醇燃料電池構造 8 1-3 陽極觸媒 10 1-3-1 陽極觸媒催化機制 10 1-3-2 鉑釕雙金屬觸媒及多金屬觸媒 13 1-3-3 陽極觸媒的製備方法 17 1-3-4 陽極觸媒的載體 19 1-4 研究動機 25 第2章 實驗部份 27 2-1 實驗藥品 27 2-2 SBA-15中孔洞二氧化矽的合成 29 2-3 CMK-3中孔洞碳材的合成 29 2-4 CMK-3中孔洞複合碳材的合成 30 2-4-1 硝酸處理CMK-3 30 2-4-2 高分子/CMK-3複合材料的合成 30 2-5 以不同CMK-3中孔洞複合碳材為載體合成觸媒材料 31 2-5-1 以硼氫化鈉為還劑原合成觸媒材料 31 2-5-2 以乙二醇還原法合成觸媒材料 31 2-6 儀器鑑定與分析 33 2-6-1 X光粉末繞射光譜儀 33 2-6-2 氮氣物理吸附儀 36 2-6-3 熱重分析儀 40 2-6-4 傅氏紅外線轉換光譜儀 41 2-6-5 拉曼光譜 42 2-6-6 循環伏安法 43 第3章 實驗結果與討論 47 3-1 SBA-15與CMK-3的合成與鑑定 47 3-1-1 SBA-15的合成與鑑定 48 3-1-2 CMK-3的合成與鑑定 50 3-2 CMK-3中孔洞複合碳材的合成與鑑定 54 3-2-1 硝酸處理CMK-3的合成與鑑定 54 3-2-2 高分子/CMK-3複合材料的合成與鑑定 59 3-3 陽極觸媒的合成與鑑定 65 3-3-1 以硼氫化鈉、乙二醇合成陽極觸媒 65 3-3-2 複合陽極觸媒的合成與鑑定 70 第4章 結論 79 第5章 參考文獻 80

    (1) Grove, W. R. Philos. Mag. 1839, Ser. 3, 127.
    (2) Carrette, L.; Friedrich, K. A.; Stimming, U. Chemphyschem 2000, 1, 162.
    (3) Carrette, L.; Friedrich, K. A.; Stimming, U. Fuel Cells 2001, 1, 5.
    (4) 林伸茂 新能源時代的DMFC, 2006.
    (5) Heinzel, A.; Barragan, V. M. J. Power Sources 1999, 84, 70.
    (6) Hogarth, M. P.; Ralph, T. R. Platinum Met. Rev. 2002, 46, 146.
    (7) Ogumi, Z.; Kuroe, T.; Takehara, Z. J. Electrochem.Soc. 1985, 132, 2601.
    (8) Kreuer, K. D. J. Membr. Sci. 2001, 185, 29.
    (9) Deluca, N. W.; Elabd, Y. A. J. Polym. Sci., Part B: Polym. Phys. 2006, 44, 2201.
    (10) Watanabe, M.; Motoo, S. J. Electroanal. Chem.1975, 60, 275.
    (11) Gasteiger, H. A.; Markovic, N.; Ross, P. N.; Cairns, E. J. J. Phys. Chem. 1993, 97, 12020.
    (12) Jalan, V.; Taylor, E. J. J. Electrochem.Soc. 1983, 130, 2299.
    (13) Mukerjee, S.; Srinivasan, S.; Soriaga, M. P.; McBreen, J. J. Electrochem.Soc. 1995, 142, 1409.
    (14) Shim, J.; Yoo, D.-Y.; Lee, J.-S. Electrochim. Acta 2000, 45, 1943.
    (15) Argyropoulos, P.; Scott, K.; Taama, W. M. Electrochim. Acta 1999, 44, 3575.
    (16) Kamarudin, S. K.; Daud, W. R. W.; Ho, S. L.; Hasran, U. A. J. Power Sources 2007, 163, 743.
    (17) Wang, K.; Gasteiger, H. A.; Markovic, N. M.; Ross, P. N. Electrochim. Acta 1996, 41, 2587.
    (18) Ianniello, R.; Schmidt, V. M.; Stimming, U.; Stumper, J.; Wallau, A.; Acta, E., Ed.; Electrochim. Acta 1994, 39, 1863.
    (19) Kauranen, P. S.; Skou, E.; Munk, J. J. Electroanal. Chem. 1996, 404, 1.
    (20) Oetjen, H. F.; Schmidt, V. M.; Stimming, U.; Trila, F. J. Electrochem.Soc. 1996, 143, 3838.
    (21) Maillard, F.; Savinova, E. R.; Stimming, U. J. Electroanal. Chem. 2007, 599, 221.
    (22) Liu, L.; Viswanathan, R.; Liu, R. X.; Smotkin, E. S. Electrochem. Solid-State Lett. 1998, 1, 123.
    (23) Morimoto, Y.; Yeager, E. B. J. Electroanal. Chem. 1998, 444, 95.
    (24) Park, K. W.; Choi, J. H.; Sung, Y. E. J. Phys. Chem. B 2003, 107, 5851.
    (25) Di Noto, V.; Negro, E.; Gliubizzi, R.; Lavina, S.; Pace, G.; Gross, S.; Maccato, C. Adv. Funct. Mater. 2007, 17, 3626.
    (26) Watanabe, M.; Motoo, S. J. Electroanal. Chem. 1975, 60, 267.
    (27) Long, J. W.; Stroud, R. M.; Swider-Lyons, K. E.; Rolison, D. R. J. Phys. Chem. B 2000, 104, 9772.
    (28) Lin, W. F.; Zei, M. S.; Eiswirth, M.; Ertl, G.; Iwasita, T.; Vielstich, W. J. Phys. Chem. B 1999, 103, 6968.
    (29) Frelink, T.; Visscher, W.; Vanveen, J. A. R.; Elsevier Science Bv: 1995, p 353.
    (30) McBreen, J.; Mukerjee, S. J. Electrochem.Soc. 1995, 142, 3399.
    (31) Jusys, Z.; Kaiser, J.; Behm, R. J. Electrochim. Acta 2002, 47, 3693.
    (32) Yajima, T.; Uchida, H.; Watanabe, M. J. Phys. Chem. B 2004, 108, 2654.
    (33) Holstein, W. L.; Rosenfeld, H. D. J. Phys. Chem. B 2005, 109, 2176.
    (34) Ley, K. L.; Liu, R. X.; Pu, C.; Fan, Q. B.; Leyarovska, N.; Segre, C.; Smotkin, E. S. J. Electrochem.Soc. 1997, 144, 1543.
    (35) Casado-Rivera, E.; Volpe, D. J.; Alden, L.; Lind, C.; Downie, C.; Vazquez-Alvarez, T.; Angelo, A. C. D.; DiSalvo, F. J.; Abruna, H. D. J. Am. Chem. Soc. 2004, 126, 4043.
    (36) Jeon, M. K.; Lee, K. R.; Oh, K. S.; Hong, D. S.; Won, J. Y.; Li, S.; Woo, S. I. J. Power Sources 2006, 158, 1344.
    (37) Takasu, Y.; Fujiwara, T.; Murakami, Y.; Sasaki, K.; Oguri, M.; Asaki, T.; Sugimoto, W. J. Electrochem.Soc. 2000, 147, 4421.
    (38) Watanabe, M.; Uchida, M.; Motoo, S. J. Electroanal. Chem. 1987, 229, 395.
    (39) Swathirajan, S.; Mikhail, Y. M. J. Electrochem.Soc. 1991, 138, 1321.
    (40) Vogel, W.; Britz, P.; Bonnemann, H.; Rothe, J.; Hormes, J. The J. Phys. Chem. B 1997, 101, 11029.
    (41) Liu, Z. L.; Lee, J. Y.; Han, M.; Chen, W. X.; Gan, L. M. J. Mater. Chem. 2002, 12, 2453.
    (42) Zhang, X.; Chan, K. Y. Chem. Mater. 2003, 15, 451.
    (43) Wang, X.; Hsing, I. M. Electrochim. Acta 2002, 47, 2981.
    (44) Bensebaa, F.; Patrito, N.; Le Page, Y.; L'Ecuyer, P.; Wang, D. S. J. Mater. Chem. 2004, 14, 3378.
    (45) Liu, Z. L.; Ling, X. Y.; Lee, J. Y.; Su, X. D.; Gan, L. M. J. Mater. Chem. 2003, 13, 3049.
    (46) Bock, C.; Paquet, C.; Couillard, M.; Botton, G. A.; MacDougall, B. R. J. Am. Chem. Soc. 2004, 126, 8028.
    (47) Hamnett, A.; Kennedy, B. J.; Wagner, F. E. J. Catal. 1990, 124, 30.
    (48) Serp, P.; Feurer, R.; Kihn, Y.; Kalck, P.; Faria, J. L.; Figueiredo, J. L. J. Mater. Chem. 2001, 11, 1980.
    (49) Yang, J.; Ying, J. Y. Nat. Mater. 2009, 8, 683.
    (50) Zhang, H. L. J. Electrocatalysis of Direct Methanol Fuel Cells, 2009.
    (51) Pantea, D.; Darmstadt, H.; Kaliaguine, S.; Sümmchen, L.; Roy, C. Carbon 2001, 39, 1147.
    (52) Shim, J.; Lee, H.-K. Mater. Chem. Phys. 2001, 69, 72.
    (53) Uchida, M.; Aoyama, Y.; Tanabe, M.; Yanagihara, N.; Eda, N.; Ohta, A. J. Electrochem.Soc. 1995, 142, 2572.
    (54) Antolini, E.; Passos, R. R.; Ticianelli, E. A. J. Power Sources 2002, 109, 477.
    (55) Antolini, E. Appl. Catal., B 2009, 88, 1.
    (56) Wu, G.; Xu, B. Q. J. Power Sources 2007, 174, 148.
    (57) Rajesh, B.; Thampi, K. R.; Bonard, J. M.; Xanthopoulos, N.; Mathieu, H. J.; Viswanathan, B. J. Phys. Chem. B 2003, 107, 2701.
    (58) Knox, J. H.; Kaur, B.; Millward, G. R. J. Chromatogr. 1986, 352, 3.
    (59) Zhao, D. Y.; Feng, J. L.; Huo, Q. S.; Melosh, N.; Fredrickson, G. H.; Chmelka, B. F.; Stucky, G. D. Science 1998, 279, 548.
    (60) Soler-Illia, G.; Crepaldi, E. L.; Grosso, D.; Sanchez, C. Curr. Opin. Colloid Interface Sci. 2003, 8, 109.
    (61) Lee, J.; Kim, J.; Hyeon, T. Adv. Mater. 2006, 18, 2073.
    (62) Jun, S.; Joo, S. H.; Ryoo, R.; Kruk, M.; Jaroniec, M.; Liu, Z.; Ohsuna, T.; Terasaki, O. J. Am. Chem. Soc. 2000, 122, 10712.
    (63) Wang, J.; Liu, Q. The J. Phys. Chem. C 2007, 111, 7266.
    (64) Joo, S. H.; Choi, S. J.; Oh, I.; Kwak, J.; Liu, Z.; Terasaki, O.; Ryoo, R. Nature 2001, 412, 169.
    (65) An-Hui Lu; Wolfgang Schmidt; Akira Taguchi; Bernd Spliethoff; Bernd Tesche; Ferdi Schüth Angew. Chem. Int. Ed. 2002, 41, 3489.
    (66) Y. D. Xia; R. Mokaya Adv. Mater. 2004, 16, 886.
    (67) Xia, Y.; Mokaya, R. Chem. Mater. 2005, 17, 1553.
    (68) Liang, C.; Dai, S. J. Am. Chem. Soc. 2006, 128, 5316.
    (69) Li, H. F.; Xi, H. A.; Zhu, S. M.; Wen, Z. Y.; Wang, R. D. Microporous Mesoporous Mater. 2006, 96, 357.
    (70) Lazaro, M. J.; Calvillo, L.; Bordeje, E. G.; Moliner, R.; Juan, R.; Ruiz, C. R. Microporous Mesoporous Mater. 2007, 103, 158.
    (71) Bazula, P. A.; Lu, A. H.; Nitz, J. J.; Schuth, F. Microporous Mesoporous Mater. 2008, 108, 266.
    (72) Calvillo, L.; Lazaro, M. J.; Garcia-Bordeje, E.; Moliner, R.; Cabot, P. L.; Esparbe, I.; Pastor, E.; Quintana, J. J. J. Power Sources 2007, 169, 59.
    (73) Salgado, J. R. C.; Quintana, J. J.; Calvillo, L.; Lazaro, M. J.; Cabot, P. L.; Esparbe, I.; Pastor, E. Chem. Chem. Phys. Chem. Chem. Phys. 2008, 10, 6796.
    (74) Titirici, M. M.; Thomas, A.; Antonietti, M. J. Mater. Chem. 2007, 17, 3412.
    (75) Choi, M.; Ryoo, R. Nat. Mater. 2003, 2, 473.
    (76) Badri Shyam; David E. Ramaker; Ceren Susut; Tong, Y. ECS Meeting Abstracts 2009, 902, 988.
    (77) Kim, T. W.; Park, I. S.; Ryoo, R. Angew. Chem. Int. Ed. 2003, 42, 4375.
    (78) Choura, M.; Belgacem, N. M.; Gandini, A. Macromolecules 1996, 29, 3839.
    (79) Robert M. Silverstein, F. X. W. Spectrometric Identification of Organic Compounds; 7 ed., 2005.
    (80) Chen, J. W.; Jiang, C. P.; Yang, X.; Feng, L.; Gallogly, E. B.; Wang, R. L. Electrochem. Commun. 2011, 13, 314.
    (81) Roth, C.; Martz, N.; Hahn, F.; Leger, J. M.; Lamy, C.; Fuess, H. J. Electrochem.Soc. 2002, 149, E433.
    (82) Ahmadi, T. S.; Wang, Z. L.; Green, T. C.; Henglein, A.; El-Sayed, M. A. Science 1996, 272, 1924.
    (83) Ahmadi, T. S.; Wang, Z. L.; Henglein, A.; El-Sayed, M. A. Chem. Mater. 1996, 8, 1161.
    (84) Petroski, J. M.; Wang, Z. L.; Green, T. C.; El-Sayed, M. A. J. Phys. Chem. B 1998, 102, 3316.
    (85) Wang, Z. B.; Zuo, P. J.; Yin, G. P. Fuel Cells 2009, 9, 106.
    (86) Lu, Q. Y.; Yang, B.; Zhuang, L.; Lu, J. T. J. Phys. Chem. B 2005, 109, 1715.
    (87) Lizcano-Valbuena, W. H.; Paganin, V. A.; Gonzalez, E. R. Electrochim. Acta 2002, 47, 3715.
    (88) Zhang, H. L. J. Electrocatalysis of Direct Methanol Fuel Cells, 2009.
    (89) Wang, X.; Li, W. Z.; Chen, Z. W.; Waje, M.; Yan, Y. S. J. Power Sources 2006, 158, 154.
    (90) Li, L.; Xing, Y. C. J. Electrochem.Soc. 2006, 153, A1823.

    無法下載圖示 全文公開日期 本全文未授權公開 (校內網路)
    全文公開日期 本全文未授權公開 (校外網路)

    QR CODE