摻雜過渡金屬之觸媒在光催化及加氫脫硫反應促進效應之研究

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研究生：	陳亭穆 Chen, Ting-Mu
論文名稱：	摻雜過渡金屬之觸媒在光催化及加氫脫硫反應促進效應之研究 Promoter Effect of Transition Metal Doped Catalyst for Photocatalysis and Deep Hydrodesulfurization Reaction
指導教授：	王奕凱 Wang, IKai
口試委員:
學位類別：	博士 Doctor
系所名稱：	工學院 - 化學工程學系 Department of Chemical Engineering
論文出版年：	2010
畢業學年度：	98
語文別：	中文
論文頁數：	139
中文關鍵詞：	光催化、深度加氫脫硫、過渡金屬、促進效應
外文關鍵詞：	Photocatalyst, Deep Hydrodesulfurization, Transition metal, Promoter effect
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本研究中探討了摻雜過渡金屬的促進效應對於觸媒在光催化以及深度加氫脫硫反應之影響。在光催化反應上，以溶膠凝膠法及共沉澱法製備含鋯之二氧化鈦光觸媒，探討不同鍛燒溫度及鋯添加量的效應；在深度加氫脫硫反應中，則以共沉澱法製備出含釩之氧化鋁載體，含浸鈷及鉬做為深度加氫脫硫反應中之活性物質，並觀察不同釩添加量對反應轉化率及脫硫效率的影響。在觸媒特性鑑定上，則分析了摻雜過渡金屬後的觸媒其晶型結構、比表面積與孔洞特性、表面的元素組成及元素間的相對比例。
實驗結果顯示，在光催化反應中，以溶膠凝膠法製備之鋯含量為10 mol%與鍛燒溫度為500 ℃之鈦鋯混合金屬氧化物對乙醛反應進料有最佳的光催化效果，藉由使用Langmuir-Hinshelwood動力學模型，可求得模型中的參數值，並配合觸媒之鑑定結果，得到參數值與觸媒特性間相對關係的經驗式；在深度加氫脫硫反應中，含釩的氧化鋁觸媒其反應路徑傾向於氫化後脫硫而非直接脫硫，有助於移除結構阻礙程度較高的硫份化合物4,6二甲基二苯並噻吩。此外，使用傳統氧化鋁觸媒與含釩的氧化鋁觸媒經磨碎混合後的混合觸媒，可達到較佳的轉化率以及較高的脫硫效率，而達到降低柴油中硫份的效果。

In this research, the promoter effect of transition metal doped catalyst for photocatalysis and deep hydrodesulfurization reaction had been discussed. The titania and zirconia mixed oxides photocatalysts were prepared by the sol-gel and co-precipitation methods with different calcination temperature and added amounts of Zr, and the vanadia containing alumina (Vx-Al2O3) was prepared by the co-precipitation method and used as a catalyst support for Co and Mo oxide (Co-Mo/Vx-Al2O3) in the hydrodesulfurization (HDS) reaction.
Detailed catalyst characterization and catalyst testing showed that the doped transition metal oxides could improve the catalyst activities. The thermal stability and photodegradation ability of acetaldehyde were enhanced by incorporated Zr into the TiO2 structure. The experiment results showed that the s-TiZr-10-500 catalyst presented the best photocatalytic ability.
The promoter effect of vanadia is due to the synergetic effect of the formation of V-Mo sulfide. A binary powder mixture with intimate contact of Co-Mo/γ-Al2O3 and Co-Mo/Vx-Al2O3 could facilitate a concerted reaction involving both hydrogenation and direct desulfurization pathways.

中文摘要……………………………………………………………...……………….I
英文摘要……………………………………………………………………………...II
謝誌……………………………………………………..…………………………...III
目錄……………………………………………………..…………………………...IV
圖目錄……………………………………………………. …………...……………IX
表目錄………………………………………………………….....………………XIII
第一部分、鈦鋯混合金屬氧化物光催化降解乙醛之催化動力學研究.……….….1
第一章、    緒論…………………………………..…………………...……………….2
1.1    緒論………………………………………………………….………………2
1.2    參考文獻……………………………………………………...……………..4
第二章、    文獻回顧……………………………………………...……………...……5
2.1 光催化作用……………………………………………...…………………..5
2.2 光催化原理……………………………………………...……………..……6
2.3 二氧化鈦簡介…………………………………………..…….……………10
2.4 二氧化鈦光觸媒之改良……………………………...……………………15
2.5 光催化之動力學………………………………………..…….……………19
2.6 光催化分解乙醛之反應機構………………………………………..….…21
2.7 參考文獻………………………………………………...…………………22
第三章、觸媒的製備與鑑定………………………………………………………..25
    3.1 光觸媒粉體之製備……………………………………...…………………25
    3.2 觸媒特性分析……………………………………………...……...……….27
      3.2.1 X-射線繞射…………………………………………………...………..27
      3.2.2拉曼光譜分析儀(Laser Raman spectroscopy)…………...………..27
      3.2.3 比表面積分析………………………………………….………..…….27
      3.2.4 界面電位儀(Zeta potential meter)…………………….…………..…..28
      3.2.5 X光光電子分光儀(XPS)…………….……………………………28
    3.3 觸媒的特性分析結果…………………………..……………………….…29
      3.3.1 XRD分析結果………………………………..……………………….29
      3.3.2拉曼光譜儀分析結果………………………..………………………32
      3.3.3 比表面積分析之結果…………………………..…………………….34
      3.3.4 界面電位分析結果………………………………..………………….36
      3.3.5 XPS分析結果………………………………………..………………..37
    3.4 參考文獻…………………………..………………………………………46
第四章、光催化降解乙醛之反應活性測定..……………………………………..48
    4.1 實驗規劃……………………………..……………………………………48
      4.1.1 反應系統簡介……………………..………………………………….48
      4.1.2 反應測試步驟……………………..………………………………….50
      4.1.3 反應條件…………………………..………………………………….51
    4.2 市售光觸媒之改質及活性測試………..…………………………………53
      4.2.1 搭配不同比表面積載體之比較………...…………………………….53
      4.2.2 不同pH值對反應性之影響…………………………………………..55
      4.2.3 不同改質方法之比較……………………...………………………….57
    4.3 自製之TiZr光觸媒活性測試…………………..…………………………58
      4.3.1 s-TiZr-0-Y之觸媒粉體………………………..…….…………………59
      4.3.2 p-TiZr-10-Y之觸媒粉體………………………..………….………….60
      4.3.3 s-TiZr-10-Y之觸媒粉體…………………………..……….…………..61
      4.3.4 s-TiZr-X-500之觸媒粉體…………………………..……….…………62
    4.4 反應動力學之模型推導…………………………………..…….…………66
4.5 參考文獻………………….…………………………………..….…….…..76
第五章、結論…………………………………………………………..….………..78
第二部分、經釩改質之Co-Mo/Al2O3觸媒對深度加氫脫硫之反應路徑影響研究.80
第六章、    緒論………………………………………………………………………81
6.1緒論…………………………………………………………..……………81
6.2參考文獻………………………………………………………………….84
第七章、    文獻回顧…………………….…………………………………………85
7.1 硫化物的成份……………………………………………………………85
7.2 硫化物的反應途徑與結構障礙…………………………………………...87
  7.2.1 反應途徑………………………………………………………………87
  7.2.2 結構障礙……………………………………………………………..87
7.3 加氫脫硫觸媒……………………………………………………………...89
  7.3.1 加氫脫硫觸媒之載體…………………………………………………89
  7.3.2 加氫脫硫使用之觸媒…………………………………………………90
7.4 觸媒的製備目標及改善方法………………………………………. ….....91
7.5 本實驗室先前之研究……………………………………………….……..94
7.6 參考文獻…………………………………………………………………...96
第八章、觸媒的製備與鑑定…………………………………………………….....98
    8.1 觸媒之製備………………………………………………………………...98
     8.1.1 Vx-Al2O¬3之製備………………………………………………………..98
     8.1.2 CoO與MoO¬3觸媒之含浸…………………………………………......99
    8.2 觸媒的特性分析………………………………………………………….100
      8.2.1 X-射線繞射…………………………………………………………...100
      8.2.2 比表面積及孔洞分佈………………………………………………..100
      8.2.3 X光光電子分光儀(XPS)………………………….……………….....100
      8.2.4感應耦合電漿質譜分析儀 (ICP-MS) ……………………………….101
    8.3 載體與觸媒之鑑定分析結果…………………………………………….101
      8.3.1 X-射線繞射分析結果………………………………………………...101
      8.3.2比表面積及孔洞分佈之分析結果……………………….…….….….102
      8.3.3 XPS之分析結果…............…………………………………….…..…106
      8.3.4 ICP-MS分析結果………….. ………………………………………..110
    8.4 參考文獻………………………………………………………………….110
第九章、加氫脫硫反應活性測定…………………………………………………112
    9.1 實驗設計………………………………………………………………….112
      9.1.1 反應系統設計………………………………………………………..112
      9.1.2反應條件……………………………………………………………..112
      9.1.3 產物分析……………………………………………………………..114
    9.2 觸媒活性測試…………………………………………………………….117
      9.2.1對於DBT之加氫脫硫反應…………………………….……………118
      9.2.2對於46DMDBT之加氫脫硫反應…………………………………128
    9.3 參考文獻………………………………………………………….………134
第十章、結論………………………………………………………………………136
第十一章、未來展望……………………………………………………………138
作者簡歷…………………………………………………………………………...139


圖目錄
圖1-1 四種不同污染處理方法之成本比較…………………….………….………3
圖2-1 光觸媒光催化機制示意圖………………………………………….……….7
圖 2-2 數種常見之半導體之能階分布圖... ……………………..……….……..….9
圖2-3 二氧化鈦晶體結構圖(a) rutile (b) anatase………………..…….………..10
圖2-4 二氧化鈦相圖………………………………………………...…………..11
圖2-5 TiO6八面體結構………………………………………………..….……...12
圖2-6 TiO6八面體的排列形式(a)rutile, (b)anatase……………………...………13
圖2-7 有無載體對於反應物的吸附示意圖………………………………...……..16
圖2-8 光催化降解乙醛之反應機制…………………………………………...…..21
圖3-1 觸媒製備過程示意圖……………………………………...………………..26
圖 3-2 p-TiZr-10-Y之X-ray 繞射圖譜…………………………....……………..29
圖3-3 s-TiZr-X-Y之X-ray 繞射圖譜(a) s-TiZr-0, (b) s-TiZr-10, (c)
      s-TiZr-5~20……………………………………………………...…………...31
圖3-4 s-TiZr-X-500之anatase (1 0 1)繞射圖譜……………………………....32
圖3-5 不同觸媒粉體之Raman光譜圖…………………………………………33
圖3-6 不同觸媒粉體比表面積與鍛燒溫度比較圖……...………………….….35
圖3-7 不同觸媒粉體之(a) C 1s、(b) O 1s及(c) Zr 3d之XPS圖譜……..39
圖3-8 C 1s波峰分析圖譜………………………………………….………….39
圖3-9 O 1s波峰分析圖譜……………………………………….………………52
圖3-10 Zr 3d波峰分析圖譜……………………………...………………………42
圖3-11 羥基含量與等電位點的關係圖…………………...……………………44
圖4-1 光催化降解乙醛反應系統裝置圖………………………………………..49
圖4-2 光催化降解乙醛之濃度與反應時間關係圖……………………………..51
圖4-3不同光觸媒使用量對反應轉化率之關係圖……………..………………52
圖4-4 光催化反應前後，觸媒之紅外線光譜圖………………………………..53
圖 4-5 二氧化鈦與不同載體混合後之光催化反應結果………...……………….54
圖 4-6 不同pH值配置之光觸媒溶液對反應性之影響……...……………………56
圖 4-7 鍛燒與否的酸處理方式對反應性之影響……………...………………….57
圖 4-8 含浸環己烷及白金之觸媒反應轉化率比較圖…...……………………….58
圖 4-9 不同鍛燒溫度之s-TiZr-0反應轉化率比較圖……………………….…..60
圖 4-10 不同鍛燒溫度之p-TiZr-10反應轉化率比較圖……...…………………...61
圖 4-11 不同鍛燒溫度之s-TiZr-10反應轉化率比較圖………...…………………62
圖 4-12 不同鋯含量之s-TiZr-X-500反應轉化率比較圖………...……………….63
圖 4-13 各種不同之觸媒粉體反應轉化率比較圖………………...……………...64
圖 4-14 不同s-TiZr-10-500觸媒使用量下，起始濃度對(a)去除量(b)轉化率之關
係圖………………...………………………………...…………….…..…..66
圖 4-15 不同起始濃度下，τ值與(a)平衡濃度(b)轉化率之關……….………..68
圖 4-16 吸附平衡常數與比表面積及酸性強度之關係圖…………………...….72
圖 4-17 反應速率常數與各參數之關係圖…………………...………………….74
圖6-1 車用柴油硫含量限制降低趨勢…………………………………………..81
圖 6-2 汽油中不同硫份含量與其反應速率常數…………….………………….83
圖 7-1 不同硫份之加氫脫硫活性與其苯環及烷基之關係圖….……………….85
圖 7-2 對於(A)反應前(B)反應後之Arabian light middle distillate的FPD 分析圖譜…………………………………………………………………….…….86
圖 7-3 46DMDBT與部分氫化的46DMDBT在MoS2觸媒上的吸附情形…….….88
圖 7-4 MoS2與Co-Mo-S觸媒的結構……………………………………….…….91
圖 7-5 改進46DMDBT轉化效率的方法…………………………………….…92
圖 7-6 不同氧化鋁添加物對HDS反應的影響………………………........ ……..94
圖 8-1 Vx-Al2O3觸媒載體與含浸CoO、MoO3觸媒之製備過程示意圖…………99
圖 8-2 Vx-Al2O3之觸媒載體之XRD圖譜………………..…..……………….102
圖 8-3 (A) BET adsorption isotherm; (B) Pore size distribution of Vx-Al
   Supports………………………..……………………………….…………105
圖8-4 Mo 3d XPS spectra of Co-Mo/Vx-Al2O3 and pre-sulfided
   Co-Mo/Vx-Al2O3. …………………..………………………….…..…108
圖 8-5 V 2p XPS spectra of Co-Mo/Vx-Al2O3 and pre-sulfided
 Co-Mo/Vx-Al2O3. ……………………….....………………….……….108
圖 9-1 反應裝置圖…………………………………….…………………………113
圖 9-2 對於DBT與46DMDBT之GC分析圖譜………………………………115
圖9-3 DBT的加氫脫硫反應產物圖…………………………………………….116
圖9-4 MoS2的Rim/Edge 模型…………………………………………………122
圖9-5 MoS2 觸媒的hydrogenation-oriented以及hydrogenolysis-oriented…122
圖 9-6 46DMDBT的加氫脫硫反應產物………………..………………………129















表目錄
表 3-1各種不同觸媒粉體之比表面積大小………………………..……………34
表 3-2各種不同觸媒粉體之等電位點大小…………………………..…………37
表 3-3 不同觸媒之各元素組成………………………………...………………..42
表 3-4 不同觸媒之各元素組成比例分析比較……………..……...……………..43
表 4-1 使用polymath軟體以非線性回歸法解出之反應常數值……...…………70
表 4-2 各觸媒之參數值與其速率表示式……………………………..………...70
表 6-1降低柴油硫含量需要提高觸媒相對活性或反應床相對溫度.…….........82
表 8-1各載體及觸媒之比表面積、孔洞體積以及平均孔徑之比較表………….103
表 8-2各觸媒之Co 2p、Mo 3d5/2與V 2p3/2鍵結能及相對原子比………….…106
表 8-3 以ICP-MS測得之不同觸媒之氧化物重量百分比……………….……110
表 9-1 模擬進料配方………...…………………………………………………114
表 9-2 Vx-Al2O3載體對DBT的加氫脫硫反應之產物組成……………………123
表 9-3 Co-Mo/Vx-Al2O3觸媒對DBT的加氫脫硫反應之產物組成…………...124
表 9-4不同反應溫度下，Co-Mo/V25-Al2O3觸媒對DBT的加氫脫硫反應之
      產物組成………………………………………………………………….127
表 9-5 Co-Mo/Vx-Al2O3觸媒對46DMDBT之HDS產物組成……………..……130

                                

第一章
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第二章
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[19] S. M. Chang, C. Y. Hou, P. H. Lo, C. T. Chang, Appl. Catal. B: Environ. 90 (2009) 233.
[20] B. Gao, T. M. Lim, D. P. Subagio, T. T. Lim, Appl. Catal. A: General 375 (2010) 107
第四章
[1] S. Sato, Langmuir 14 (1998) 1156.
[2] H. Yoneyama, S. Haga, S. Yamanaka, J. Phys. Chem. 93 (1989) 4833.
[3] M.A. Fox, K.E. Doan, M.T. Dulay, Res. Chem. Intermed. 20 (1994)
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[4] M. Lindnerm, D. W. Bahnemann, B. Hirthe, W. -D. Griebler, J. Solar Energy Eng. 119 (1997) 120
[5] D. W. Bahnemann, S. N. Kholuiskaya, R. Dillert, A.I. Kulak, A.I. Kokorin, Appl. Catal. B: Environmental 36 (2002) 161
[6] C. H. Huang, I. Wang, Y. M. Lin, Y. H. Tseng, C. M. Lu, J. Molecular Catalysis A: Chemical 316 (2010) 163
[7] M.A. Fox, M. T. Dulay, Chem. Rev. 93 (1993) 541
[8] A. Sclafani, J. M. Herrmann, J. Phys. Chem. 100 (1996) 13655.
[9] A. Nozik, J. Annu Rev. Phys. Chem. 29 (1978) 189
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[11] S. J. Tsai, S. Cheng, Catal. Today 33 (1997) 227
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[14] J. C. Yu, J. Lin, R. W. M. Kwok, J. Phys. Chem. B 102 (1998) 5094.
[15] A. Sclafani, J. M. Herrmann, J. Phys. Chem. 100 (1996) 13655.
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[17] D.F. Ollis, E. Pelizzetti, N. Serpone, Environ. Sci. Technol. 25 (1991) 1523.
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[20] J. Lukac, M. Klementova,P. Vezdicka, S. Bakardjieva, J. Subrt, L. Szatmary, Z. Bastl, J. Kirovsky, Appl. Catal. B: Environ. 74 (2007) 83.
[21] S. M. Chang, C. Y. Hou, P. H. Lo, C. T. Chang, Appl. Catal. B: Environ. 90 (2009) 233.
[22] B. Gao, T. M. Lim, D. P. Subagio, T. T. Lim, Appl. Catal. A: General 375 (2010) 107
第六章
[1] T.C. Ho, Catal. Today 98 (2004) 3.
[2] K. G. Knudsen, B. H. Cooper, H. Topsøe, Appl. Catal. A 189 (1999) 205.
[3] C. Song, X. Ma, Appl. Catal. B 41 (2003) 207.
第七章
[1] C. Song, Am. Chem. Soc., Div. Fuel Chem. Prepr. 47 (2002) 438.
[2] K. Segawa, K. Takahashi, S. Satoh, Catal. Today 63 (2000) 123.
[3] M. Houalla, N.K. Nag, A.V. Sapre, D.H. Broderick, B.C. Gates, AIChE J. 24 (1978) 1015.
[4] G.H. Singhal, R.L. Espino, J.E. Sobel, G.A. Huff, J. Catal. 67 (1981) 457.
[5] T. Kabe, A. Ishihara, Q. Zhang, Appl. Catal. A: Gen. 97 (1993) L1.
[6] C.S. Song, Catal. Today 86 (2003) 211.
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[8] X.L. Ma, K. Sakanishi, I. Mochida, Ind. Eng. Chem. Res. 35 (1996) 2487.
[9] M. Egorova, R. Prins, J. Catal. 225 (2004) 417.
[10] G. Murali Dhar, B.N. Srinivas, M.S. Rana, Manoj Kumar, S.K. Maity, Catal. Today 86 (2003) 45.
[11] M. Henker, P.P. Wendlandt, J. Valyon, P. Bornamann, Appl. Catal. 69 (1991) 205.
[12] M. Henker, K.P. Wendlandt, E. Sergejevich, O.P. Tkachenko, Appl. Catal. 61 (1990) 253.
[13] S. Rajagopal, T.L. Grimm, D.J. Collins, R. Miranda, J. Catal. 137 (1992) 453.
[14] J. Ramirez Diaz, J. Fuentes, G. Diaz, M. Vrinat, M. Breysse, M. Lacroix, Appl. Catal. 52 (1989) 211.
[15] K.S.P. Rao, G. Murali Dhar, J. Catal. 115 (1989) 277.
[16] G. Murali Dhar, F.E. Massoth, J. Shabtai, J. Catal. 85 (1994) 44.
[17] F.E. Massoth, G. Murali Dhar, J. Shabtai, J. Catal. 85 (1994) 52.
[18] C. Flego, V. Arrigoni, M. Ferrari, R. Riva, L. Zanbelli, Catal. Today 65 (2001) 265.
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[20] B.M. Reddy, A. Khan, Catal. Rev. 47 (2005) 257.
[21] H. Topsøe, B. Hinnemann, J.K. Nørskov, J.V. Lauritsen, F. Besenbacher, P.L. Hansen, G. Hytoft, R.G. Egeberg, K.G. Knudsen, Catal. Today 107-108 (2005) 12
[22] P.G. Moses, B. Hinnemann, H. Topsøe, J.K. Nørskova, J. Catal. 248 (2007) 188.
[23] S.K. Bej, S.K. Maity, U.T. Turaga, Energy Fuels 18 ( 2004) 1227.
[24] T. Isoda, S. Nagao, X. Ma, Y. Korai, I. Mochida, Appl. Catal. A 150 (1997) 1.
[25] L. Vradman, M.V. Landau, M. Herskowitz, Catal. Today 48 (1999) 41.
[26] V. Lamure-Meille, E. Schulz, M. Lemaire, M. Vrinat, Appl. Catal. 131 (1995) 143.
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[37] C. Song, K.M. Reddy, Appl. Catal. A 176 (1999) 1.
[38] S. DeJonghe, R. Hubaut, J. Grimblot, J.P. Bonnelle, T. DesCourueres, D. Faure, Catal. Today 7 (1990) 569.
[39] M. Lacroix, C. Guillard, M. Breysse, M. Vrinat, T. Des Courierès, J. Catal. 135 (1992) 304.
[40] C.I. Chu, I. Wang, I&EC Process Des. Dev. 21 (1982) 338.
[41] I. Wang, R.C. Chang, J. Catal. 117 (1989) 266.
[42] C. M. Wang, T. C. Tsai, I. Wang, J. Catal. 262 (2009) 206.
第八章
[1] N. Blangenois, M. Florea, P. Grange, R. P. Silvy, S. P. Chenakin, jean M. Bastin, N. Kruse, B. P. Barbero, L. Cadús, Appl. Catal. A: Gen. 263 (2004) 163.
[2] C. M. Wang, T. C. Tsai, I. Wang, J. Catal. 262 (2009) 206.
[3] C.J. Brinker, G.W. Scherer, Sol–Gel Science, The Physics and Chemistry of Sol–Gel Processing, Acad. Press Inc., Harcourt Brace Jovanocich Publisher, 1990, p. 31–35, p. 59–77.
[4] K. V. R. Chary, G. Kishan, J. Phys. Chem. 99 (1995) 14424.
[5] B. M. Reddy, B. Chowdhury, E. P. Reddy, A. Fernández, J. Mol. Catal. A: Chem. 162 (2000) 431.
[6] B. M. Reddy, B. Chowdhury, E. P. Reddy, A. Fernández, Appl. Catal. A: Gen. 213 (2001) 279.
[7] A. Thiollier, P. Afanasiev, M. Cattenot, M. Vrinat, Catal. Letters 55 (1998) 39
[8] G. S. Wong, M. R. Concepcion, J. M. Vohs, Surf. Sci. 526 (2003) 211.
[9] J. Mendialdua, R. Casanova, Y. Barbaux, J. Electron. Spectrosc. Relat.
Phenom.
[10] M. Daage, R.R. Chianelli, J. Catal. 149 (1994) 414.
第九章
[1]C. M. Wang, T. C. Tsai, I. Wang, J. Catal. 262 (2009) 206.
[2]F. Bataille , J. L. Lemberton , G. Perot, P. Leyrit , T. Cseri , N. Marchal , S. Kasztelan , Appl. Catal. A: Gen. 220 (2001) 191.
[3]P. Michaud, J.L. Lemberton, G. Pérot, Appl. Catal. A: Gen. 169 (1998) 343.
[4]M. Houalla, N.K. Nag, A.V. Sapre, D.H. Broderick, B.C. Gates, AIChE J. 24 (1978) 1015.
[5]G.H. Singhal, R.L. Espino, J.E. Sobel, G.A. Huff, J. Catal. 67 (1981) 457.
[6]D.D.Whitehurst, T. Isoda, I. Mochida, Adv. Catal. 42 (1998) 345.
[7]T.C. Ho, J. Catal. 219 (2003) 442.
[8]M. Egorova, R. Prins, J. Catal. 224 (2004) 278.
[9]C. I. Chu, I. Wang, Ind. Eng. Chem. Process Des. Dev. 21 (1982) 338.
[10] M. Daage, R.R. Chianelli, J. Catal. 149 (1994) 414.
[11] A. Nishijima, H. Shimada, T. Sato, Y. Yoshimura, N. Matsubayashi, T. Kameoka, J. Jpn. Petrol. Inst. (Sekiyu Gakkaishi) 32 (1989) 35.
[12] M. Lacroix, C. Guillard, M. Breysse, M. Vrinat, T. Des Courierès, J. Catal. 135 (1992) 304.
[13] R. Hubaut, Appl. Catal. A: Gen. 322 (2007) 121.
[14] M. Lacroix, N. Boutarfa, C. Guillard, M. Vrinat, M. Breysse, J. Catal. 120 (1989) 473.
[15] C. Guillard, M. Lacroix, M. Vrinat, M. Breysse, B. Mocaer, J. Grimblot, T. des Courieres, D. Faure, Catal. Today 7 (1990) 587.
[16] M. Lacroix, C. Guillard, M. Breysse, M. Vrinat, J. Catal. 135 (1992) 304.
[17] P. Betancourt, A. Rives, C.E. Scott, R. Hubaut, Catal. Today 57 (2000) 201.
[18] C. E. Scott, B. P. Embaid, F. Gonzalez-Jimenez, R. Hubaut, J. Grimblot, J. Catal. 166 (1997) 333.
[19] M. Egorova, R. Prins, J. Catal. 224 (2004) 278.
[20] A. Röthlisberger, R. Prins, J. Catal. 235 (2005) 229.
[21] D.R. Kilanowski, H. Teeuwen, V.H.J. deBeer, B.C. Gates, G.C.A. Schuit, H. Kwart, J. Catal. 55 (1978) 129.
[22] M. Houalla, D.H. Broderick, A.V. Sapre, N.K. Nag, V.H.J. deBeer, B.C. Gates, H. Kwart, J. Catal. 61 (1980) 523.
[23] T. Kabe, A. Ishihara, Q. Zhang, Appl. Catal. A: Gen. 97(1993) L1.
[24] A. Röthlisberger, R. Prins, J. Catal. 235 (2005) 229.
[25] A. Röthlisberger, R. Prins, J. Catal. 242 (2006) 207.
[26] M. Egorova, R. Prins, J. Catal. 225 (2004) 417.
[27] X.L. Ma, K. Sakanishi, I. Mochida, Ind. Eng. Chem. Res. 35 (1996) 2487.
[28] M. Egorova, R. Prins, J. Catal. 221 (2004) 11.
[29] Y.Y. Sun, R. Prins, Angew. Chem. Int. Ed. 47 (2008) 8478.
[30] V.G. Baldovino-Medrano, P. Eloy, E.M. Gaigneaux, S. A. Giraldo, A. Centeno, J. Catal. 267 (2009) 129.

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