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研究生： 洪隆傑
Lung-Jie Hung
論文名稱： 鎳鋅鐵氧體與鈦酸鍶鋇複層薄膜結構之電性與磁性研究
Magnetic and Electric Properties in (Ni0.5Zn0.5)Fe2O4/(Ba0.5Sr0.5)TiO3 Multilayer
指導教授： 吳泰伯
Tai-Bor Wu
口試委員:
學位類別： 碩士
Master
系所名稱： 工學院 - 材料科學工程學系
Materials Science and Engineering
論文出版年： 2007
畢業學年度： 95
語文別： 中文
論文頁數： 98
中文關鍵詞： 磁控濺鍍 、矯頑場 、複層薄膜
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    • 本實驗以多靶式磁控濺鍍法鍍製BST/NZF共鍍薄膜以及複層薄膜。使用兩種矽基板(1-10Ω．cm 以及0.003~0.005 Ω．cm)及Pt/Ti(TiO2)/SiO2/Si基板，製作兼具介電性與導磁性之複合薄膜。我們利用低阻值矽晶片，簡化一般MIM(metal-insulator-metal)結構並與Pt電極基板相互比較。以矽晶作為薄膜基板，有利於矽基整合製程。矽基整合製程為利用製成穩定性高、控制容易、技術成熟的半導體製程將薄膜型被動元件整合於單一晶片上，以滿足高頻通訊之被動元件規格之要求。
    實驗結果發現，在矽基板與介電薄膜之間會有二氧化矽氧化層之存在，降低整體薄膜電容值。NZF與BST共鍍薄膜會誘發BST於(111)優選方向結晶成長，並在不同鍍膜氣氛下，觀察到通入氧氣時表面粗糙鍍較低、且磁性、電性亦較佳，推測為氧原子緩衝氬原子對薄膜表面之衝擊與填補氧空缺之影響。若改變共鍍薄膜中兩種材料之組合比例，介電常數、磁化量亦會相應改變，其中矯頑場隨BST比例增加而增加，為domain wall pinning之影響。複層薄膜週期增加介電常數會先下降是由於串聯低電容與介面dead layer之效應，而後週期再增加又有些許上升則應來自介面電荷極化的貢獻。飽和磁化量亦受磁性dead layer影響，隨週期上升降低，矯頑場則較單層NZF高但亦隨週期降低，除了受pinning effect影響外亦因晶粒漸小使矯頑場降低。總結以上，本實驗以濺鍍法製成BST、NZF兩相共存薄膜，並藉由改變組成比例、週期，探討磁性、電性變化，以瞭解複層薄膜間的性質，尋求新的應用。

    摘要 I 目錄 V 表目錄 VI 圖目錄 VI 第一章 緒論 1 第二章 文獻回顧 5 2.1磁性物質簡介[16][17] 5 2.1.1 磁性名詞與磁性物質種類基本介紹 5 2.1.2 磁化曲線 9 2.1.3 磁區、磁壁與磁化機制 10 2.2軟磁材料簡介 12 2.2.1 軟磁材料基本介紹 12 2.2.3 軟磁鐵氧體材料的結構 14 2.2.4 軟磁鐵氧體材料的磁性 16 2.3介電物質簡介 19 2.3.1 極化機制 19 2.3.2 介電損失 20 2.4鈦酸鋇系鐵電材料 23 2.4.1 鈣鈦礦(perovskite structure)結構 23 2.4.2 鈦酸鋇的參雜與應用 24 2.5鐵磁-鐵電複合材料[27-30] 26 第三章 實驗方法與步驟 42 3.1 Pt/Ti/SiO2/Si、Pt/TiO2/SiO2/Si基板 42 3.2 BST-(Ba0.6Sr0.4)1.2TiO3靶材製作 43 3.3 NZF-(Ni0.5Zn0.5)Fe2O4靶材製作 44 3.4 BST/NZF疊層與共鍍薄膜鍍製 44 3.5 Pt上電極的製作 45 3.6薄膜分析量測 45 3.6.1薄膜結構分析 45 3.6.2薄膜厚度量測以及表面微觀結構 45 3.6.3薄膜成份分析 46 3.6.4電性分析 47 3.6.5磁性分析 47 第四章 實驗結果與討論 53 4.1 BST薄膜特性 53 4.1.1 BST鍍製於低阻值矽基板(0.003~0.005Ω.cm)之性質 53 4.1.3 BST鍍製於矽基板(1~10Ω.cm)之電性 55 4.1.4 BST鍍製於白金(Pt)基板之電性 57 4.1.5 BST薄膜成份檢定與缺陷電荷討論 58 4.2 NZF薄膜特性 61 4.2.1不同鍍膜條件對NZF性質影響 61 4.3 NZF、BST共鍍薄膜研究 63 4.3.1氬氧比對NZF、BST共鍍薄膜性質影響 63 4.3.2組成比例對NZF、BST共鍍薄膜性質影響 64 4.4 NZF、BST複層薄膜研究 65 4.4.1不同週期複層薄膜濺鍍於白金基板之電性 65 4.4.2不同週期複層薄膜濺鍍於白金基板之電性(微波頻段40MHz~5GHz) 67 4.4.3不同週期複層薄膜濺鍍於白金基板之磁性 68 4.4.4不同週期複層薄膜濺鍍於矽基板之電性 70 4.4.5不同週期複層薄膜濺鍍於矽基板之磁性 71 第五章 結論 94 參考文獻 96 表目錄 表4. 1 BST/Si(0.003-0.005Ω.cm) 介電常數之計算 72 表4. 2 BST/Pt/Ti/SiO2/Si介電常數之計算 72 表4. 3 BST靶材與薄膜成份對照表 73 表4. 4 NZF靶材與薄膜成份對照表 73 表4. 5 BST、NZF共鍍介電常數之計算 73 表4. 6 不同組成比例BST、NZF共鍍介電常數之計算 74 表4. 7 BST、NZF multilayer/Pt介電常數之計算 74 表4. 8 BST、NZF multilayer/Si(0.003-0.005Ω.cm)介電常數之計算 75 表4. 9 BST、NZF multilayer/Si(1-10Ω.cm)介電常數之計算 75 圖目錄 圖1. 1 鐵電材料電容-電壓曲線 (a)鐵電相 (b)順電相 4 圖2. 1 順磁性之磁化係數和溫度關係與磁矩排列方式[1] 29 圖2. 2 鐵磁性之磁矩排列與磁化強度和溫度關係[1] 29 圖2. 3 反鐵磁性之磁矩排列與磁化強度和溫度關係[1] 29 圖2. 4 抗磁性之磁化強度和外加磁場關係[1] 29 圖2. 5 亞鐵磁性之磁矩排列與磁化強度和溫度關係[1] 30 圖2. 6 磁滯曲線[3] 30 圖2. 7磁區與磁壁[1] 31 圖2. 8 (a)軟鐵磁 (b)半硬磁 (c)硬磁之初磁化曲線[5] 31 圖2. 9 磁性材料之(a)B-H初磁化曲線 (b)對應之μ-H曲線[5] 32 圖2. 10 尖晶石結構[4] 32 圖2. 11 氧原子的2p軌道[1] 33 圖2. 12 MnO晶體磁矩排列 33 圖2. 13 離子之淨磁矩[5] 34 圖2. 14 各種鐵氧體磁化強度與溫度關係[5] 34 圖2. 15 (a)錳鋅系 (b)鎳鋅系 鐵氧體磁化強度對溫度關係[5] 35 圖2. 16鎳鋅系鐵氧體導磁係數對頻率特性[6] 35 圖2. 17 四種極化機制[7] 36 圖2. 18 極化機制與頻率關係[8] 37 圖2. 19 室溫時三種損失機制在不同頻率所佔比例[10] 37 圖2. 20 鈣鈦礦結構[10] 38 圖2. 21 鈦離子之位置偏移[9] 38 圖2. 22 鈦酸鋇於不同溫度之晶格轉變[10] 39 圖2. 23 孔隙率對介電常數之影響[10] 39 圖2. 24 等價取代離子對轉換溫度之影響[10] 40 圖2. 25 複鐵性質(multiferroic)與磁電性質(magnetoelectric)的關係圖 41 圖2. 26 兩相系統透過應變間接磁電耦合 a.晶粒混和 b.異質薄膜結構 41 圖3. 1 Pt/Ti(TiO2)基板上之薄膜結構 49 圖3. 2 BST靶材之製備 50 圖3. 3 疊層結構之四種週期 51 圖4. 1 BST/Si(0.003-0.005Ω.cm) -5mtorr之結晶繞射圖 76 圖4. 2 BST/Si(0.003-0.005Ω.cm) -10mtorr之結晶繞射圖 76 圖4. 3 BST/Si(0.003-0.005Ω.cm) 電壓-電容關係圖 77 圖4. 4 BST/Si SEM 截面圖 77 圖4. 5 BST/Si(1-10Ω.cm)電壓-電容關係圖 78 圖4. 6 BST/Pt/Ti/SiO2/Si電壓-電容關係圖 78 圖4. 7 BST/Pt/Ti/SiO2/Si SEM截面圖 79 圖4. 8 BST/Pt/TiO2/SiO2/Si電壓-電容關係圖 79 圖4. 9 Oxide 中各種charge之分布 80 圖4. 10 上電極施加負偏壓，oxide中trap電子造成C-V圖形偏移 80 圖4. 11 NZF不同瓦數結晶繞射圖 圖4. 12 NZF不同工作壓力結晶繞射圖 81 圖4. 13 NZF不同氬氧比結晶繞射圖 圖4. 14 不同溫度結晶繞射圖 81 圖4. 15 NZF Ar/O2=3/1 SEM截面圖 82 圖4. 16 NZF pure Ar SEM截面圖 82 圖4. 17 NZF 不同氬氧比磁滯曲線圖 83 圖4. 18 BST、NZF共鍍之結晶繞射圖 83 圖4. 19 BST、NZF共鍍之電壓-電流關係圖 84 圖4. 20 BST、NZF共鍍之SEM截面圖 84 圖4. 21 BST、NZF共鍍之磁滯曲線圖(pure Ar) 85 圖4. 22 BST、NZF共鍍之磁滯曲線圖(Ar/O2=3/1) 85 圖4. 23 不同組成比例BST、NZF共鍍之結晶繞射圖 86 圖4. 24不同組成比例BST、NZF共鍍之電壓-電容關係圖 86 圖4. 25不同組成比例BST、NZF共鍍之磁滯曲線圖 87 圖4. 26 BST、NZF multilayer/Pt結晶繞射圖 87 圖4. 27 BST、NZF multilayer/Pt電壓-電流關係圖 88 圖4. 28 multilayer x1/Pt SEM截面圖 圖4. 29 multilayer x2/Pt SEM截面圖 88 圖4. 30 multilayer x4/Pt SEM截面圖 圖4. 31 multilayer x8/Pt SEM截面圖 89 圖4. 32 multilayer x1/Pt SEM平面圖 圖4. 33 multilayer x2/Pt SEM平面圖 89 圖4. 34 multilayer x4/Pt SEM平面圖 圖4. 35 multilayer x8/Pt SEM平面圖 90 圖4. 36 BST、NZF multilayer/Pt k-頻率關係圖（40MHz-5GHz） 90 圖4. 37 BST、NZF multilayer/Pt loss-頻率關係圖（40MHz-5GHz） 91 圖4. 38 BST、NZF multilayer/Pt磁滯曲線圖 91 圖4. 39 BST、NZF multilayer/Si(0.003-0.005Ω.cm)電壓-電流關係圖 92 圖4. 40 BST、NZF multilayer/Si(0.003-0.005Ω.cm)磁滯曲線圖 92 圖4. 41 BST、NZF multilayer/Si(1-10Ω.cm)電壓-電流關係圖 93 圖4. 42 BST、NZF multilayer/Si(1-10Ω.cm)磁滯曲線圖 93

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