微流體通道內雙電極安培偵測系統之研究 : 以鈀為導電界面之電泳晶片

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研究生：	賴啟仲
論文名稱：	微流體通道內雙電極安培偵測系統之研究 : 以鈀為導電界面之電泳晶片
指導教授：	陳俊顯
口試委員:
學位類別：	碩士 Master
系所名稱：	理學院 - 化學系 Department of Chemistry
論文出版年：	2003
畢業學年度：	91
語文別：	中文
論文頁數：	89
中文關鍵詞：	通道內雙電極、安培偵測、鈀導電界面、電泳晶片
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本實驗共分成兩部分，第一部份為鈀導電界面性質探討，第二部份則為管柱內雙電極安培偵測法的研究，詳細情形分述如下：
(一) 鈀導電介面性質探討：

2001年，本實驗室發表了利用鈀為導電界面的壓克力電泳晶片文獻，但當時因無法做出大小一致的通道，所以並未對鈀膜的性質作進一步的探討。如今因通道製作技術的進步，我們獲得了通道大小一致的電泳晶片，利用這些晶片，我們得以探討鈀膜在許多常用的電解質溶液下所能承受的電場極限；此外，我們亦加入了鈀膜厚度、通道大小等變因，得到了一系列的資料，作為後續電化學實驗參數選擇的依據。

(二) 管柱內雙電極安培偵測法探討：

這部份實驗中，我們發現了雙電極模式(上游氧化、下游還原)下，分析物氧化訊號比單一電極(施加氧化電位)所得氧化訊號來的大，排除分析物回流的可能性後，我們假設在這系統中有電子跳躍發生的可能，並以幾個實驗所得結果做為佐證。

另外，我們亦證明了管柱內電極的庫倫效率以及收集效率比工作電極擺設於管柱外的偵測方式來得佳，這對於偵測較低濃度的分析物，將是一項有利的因素。

總目錄
摘要I

謝誌II

目錄III

圖目錄 VIII

表目錄IX

目錄

壹、緒論 1

1-1毛細管電泳起源 1

1-2毛細管電泳裝置介紹 2

1-3毛細管電泳分離原理 3

1-3-1電泳 3

1-3-2電滲流 4

1-3-2-1電滲流原理 4

1-3-2-2控制電滲流的方法 8

1-3-3粒子的遷移速率 9

1-4電泳晶片發展 11

1-5電泳晶片通道製作方式 15

1-5-1直接製造法 16

1-5-2複製法 16

1-6電泳晶片黏合方式 17

1-6-1高溫接合法 17

1-6-2低溫接合法 18

1-7電化學安培偵測法介紹 18

1-8導電界面 19

貳、實驗 22

2-1藥品及實驗器材 22

2-1-1藥品 22

2-1-2器材與儀器 24

2-2溶液配製 30

2-3電泳晶片製作 31

2-3-1分離通道製作 31

2-3-1-1玻璃基模製作 31

2-3-1-2 PDMS調配 34

2-3-2鈀導電界面與金工作電極製作 35

2-3-2-1 玻璃片清洗 36

2-3-2-2光罩(MASK)製作 36

2-3-2-3蒸鍍電極 37

2-3-3電泳晶片黏合 40

2-4實驗流程 43

2-4-1電泳晶片前處理 43

2-4-2 鈀導電界面性質探討實驗流程 43

2-4-3雙電極安培偵測法實驗流程 44

2-4-4分析物填充與進樣 46

2-4-5注意事項 49

參、鈀導電界面性質研究 50

3-1研究源起 50

3-2檢驗鈀膜性質之各類電解質溶液的配製方法 51

3-3實驗過程與結果討論 52

3-3-1鈀膜及通道狀態確認 52

3-3-2鈀膜厚度與電場上限的關係 57

3-3-3通道截面積與施加電場上限之比較 58

3-3-4電解質溶液導電度對於電場上限的影響 59

3-4本章結論 59

肆、管柱內雙電極安培偵測法性質探討 61

4-1研究源起 61

4-2實驗參數的選擇與探討 61

4-2-1分析物選擇 61

4-2-2工作電極選擇 62

4-2-3鈀導電界面與金工作電極的結合 63

4-2-4分析物遷移時間確定 64

4-2-5工作電極電位選擇 65

4-2-6分離電場設定 70

4-3上游電極訊號受下游電極影響的現象 71

4-3-1分析物濃度與訊號放大倍率探討 74

4-3-2工作電極距離對訊號放大程度的影響 75

4-3-3上下游電極電位設定對調之偵測結果 76

4-4雙電極電泳晶片的偵測表現 79

4-4-1收集效率探討 79

4-4-2庫倫效率探討 81

4-4-3線性範圍及靈敏度探討 82

4-5本章結論 84

伍、論文總結 86

陸、參考文獻 87

圖目錄

圖1-1、(A)毛細管壁解離及 (B)電雙層示意圖 6

圖1-2、(A)壓力與 (B)電推動造成之流體型狀剖面與相對應的溶質區帶 7

圖1-3、毛細管電泳系統中粒子遷移方向關係圖 11

圖1-4、1992年Manz等人所提出之第一片電泳晶片 12

圖1-5、2001年由本實驗室提出之以鈀為導電介面之電泳晶片 14

圖2-1、直流高電壓源供應器與桌上型直流電源供應器的連接線路圖 28

圖2-2、玻璃基模上光阻、微影、蝕刻、去光阻過程 32

圖2-3、蝕刻速率17.3 □m/min，時間1.5分鐘的玻璃基模通道狀況圖 33

圖2-4、分離管道製作過程與結果觀察 35

圖2-5、新舊mask作法比較 37

圖2-6、蒸鍍過程示意圖 38

圖2-7、電泳晶片黏合擺設及成品 42

圖2-8、(A) Pd導電界面性質探討的擺設與 (B)雙電極安培偵測法裝置圖 45

圖2-9、(A) cross section注入法與 (B)非cross section注入法的比較 47

圖3-1、不同電解質溶液下，電場變化與電泳電流關係圖 55

圖3-2、電泳電流與電場變化圖 55

圖3-3、電泳晶片承受高電場狀況圖 56

圖4-1、分析物DA與CA的氧化還原反應式 62

圖4-2、(A) 1 mM DA與(B) 1 mM CA於100 mM MES的CV 63

圖4-3、改變電場強度時，(A)上游與(B)下游金工作電極背景訊號圖 64

圖4-4、(A) DA與(B) CA遷移時間比較圖 65

圖4-5、改變上游偵測電位所得電泳圖 67

圖4-6、改變下游偵測電位所得電泳圖 68

圖4-7、改變分離電場時，(A)上游與 (B)下游電極之動態伏安圖 69

圖4-8、分離電場與遷移時間的比較圖 70

圖4-9、(A)單電極與 (B)雙電極模式下，上游電極測得之氧化訊號圖 71

圖4-10、(A)單與(B)雙電極系統下，分析物訊號產生過程 73

圖4-11、一般條件下的電子跳躍機制圖 74

圖4-12、工作電極距離與訊號放大的關係 76

圖4-13、上下游電位設定為上游-0.4 V, 下游+0.5 V之電泳圖 78

圖4-14、上下游電位設定為上游-0.4 V, 下游+0.5 V時的電子跳躍機制推測圖 78

圖4-15、管柱內雙電極電泳結果圖 81

圖4-16、DA檢量線圖 83

圖4-17、CA檢量線圖 83

圖4-18、低濃度之DA、CA電泳圖 84

表目錄

表1-1、調控電滲流的方法 9

表3-1、以CH3COONa及NaOH調整pH值的MES溶液導電度比較 53

表3-2、通道大小為75×26 □m (寬×深)時，Pd厚度與電場極限關係。 58

表3-3、通道大小為25×15 □m (寬×深)時，Pd厚度與電場極限關係。 58

表4-1、DA、CA濃度與雙/單電極訊號放大倍率關係表 75

表4-2、探討收集效率之文獻列表 80

陸、參考文獻
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