可撓式有機發光二極體之研製｜國立清華大學博碩士論文庫

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研究生：	林宏威 Hung-Wei Lin
論文名稱：	可撓式有機發光二極體之研製 Fabrication Study of Flexible Organic Light-emitting Diodes
指導教授：	周卓煇 Jwo-Huei Jou
口試委員:
學位類別：	碩士 Master
系所名稱：	工學院 - 材料科學工程學系 Materials Science and Engineering
論文出版年：	2006
畢業學年度：	94
語文別：	中文
論文頁數：	153
中文關鍵詞：	可撓式、高效率、有機發光二極體、純白、泛白
外文關鍵詞：	flexible, high efficiency, organic light-emitting diodes, pure white, white
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本研究利用真空蒸鍍製備純白白光有機發光二極體（Organic Light Emitting Diode，OLED）於可撓式基材polyethersulfone （PES）；其中，先在indium tin oxide （ITO）與PES間鍍製一層薄silicon dioxide （SiO2），以平整化PES基材表面，當ITO鍍製溫度為200 ℃，最大發光效率可達6.5 lm/W，最大亮度為12,000 cd/m2，Commission International de L’Eclairage （CIE）色座標為（0.321, 0.339），其中，發光層所選用主體為可發純藍光之螢光分子1-butyl-9,10-naph-thalene-anthracene（BANE），掺雜染料為螢光紅光4-(di-cyanomethylene)- 2-methyl-6-(julolidin-4-yl-vinyl)-4H-pyran（DCM2），其乃藉溶劑預溶混合此主體及紅光染料，所得混合物蒸鍍源再以蒸鍍製作成單一發光層；所配合之電洞傳輸層為N,N’-bis-(1-naphthy)-N,N’diphenyl-1,1’- bi-phenyl-4-4’-di –amine （NPB）、電子傳輸層為2-2’-2”-(1,3,5-benzin- etriyl)tris-(1-phenyl-1-H-benzimi- dazole) （TPBi）、電子注入材料為lithium fluoride （LiF）、導電陰極為aluminum （Al）；此元件結構為PES/SiO2 （150Å）/ITO （500Å）/NPB （550Å）/白光發光層（350Å）/TPBi （400Å）/LiF（8Å）/Al（1500Å）。為獲得更高效率白光，另選用一具有高電致發光之藍綠光主體材料di(4-fluorophenyl) amino-di(styryl)biphenyl （DSB），摻雜0.15 wt%紅光染料DCM2之白光，其最大亮度為9,000 cd/m2，在110 cd/m2時，最大發光效率13.2 lm/W，所得CIE色座標為（0.391, 0.438）。獲此高效率的原因可歸因為：一、最適化之SiO2薄膜厚度（150 Å）以降低PES表面粗糙度，二、高溫鍍製（200 ℃）ITO薄膜，有最佳之導電性，三、高效率藍綠光DSB主體材料之選擇，四、具有高Förster能量轉移效率之主、客體發光系統，可使電子-電洞產生之激態能量，有效轉移給客發光分子；五、能階適當之元件設計，使電洞、電子容易注入發光層，進而被侷限於單一發光層中，增加發光效率。

摘要………………………………………………………………………I
獻……………………………………………………………………III
誌謝……………………………………………………………………IV
目錄……………………………………………………………………VI
表目錄………………………………………………………………….X
圖目錄…………………………………………………………………XI
壹、緒論…………………………………………………………………1
貳、文獻回顧
2-1、有機發光二極體的歷史發展………………………………….…4
2-2、發光原理…………………………………………………….…10
2-3、有機發光二極體材料之發展…………………………………...15
2-4、可撓式基材之發展…………………………………………….21
2-5、可撓式有機發光二極體之發展……………………………….24
2-6、白光有機發光二極體之發展……………………….…………..26
2-6-1、單層發光白光元件………………………………..……….27
2-6-2、積層發光白光元件………………………………..……….32


參、實驗方法
3-1、材料…………………………………………………………….38
3-2、透明導電陽極及SiO2薄膜之製備......................39

3-3、可撓式基材粗糙度與電性量測..........................40
   3-3-1、原子力顯微鏡………………………….………...40
   3-3-2、霍爾效應量測儀…………………………………………40
3-4蒸鍍裝置………………………………………………...……….41
3-5、蒸鍍速率之測定與校正………………………………………...41
3-6、蒸鍍源之製備…………………………………………………...43
3-7、基材清洗………………………………………………………...43
3-8、元件之電路設計………………………………………………...44
3-9、元件電流與亮度特性量測………………………………..…….44
3-10、發光效率之計算…………………………………………… ...45
3-11、電致發光光譜（electroluminescent spectra, EL spectra）量測...46
3-12、光激發光光譜（photoluminescent spectra, PL spectra）量測….46
3-13、紫外光吸收光譜（ultraviolet visible, UV-VIS）量測………...46

肆、結果與討論
4-1、可撓式基材對有機發光二極體之影響
4-1-1、可撓式基材粗糙度對透明導電陽極之影響……………..47
4-1-2、元件結構及鍍膜參數…………….……………………….48
4-1-3、元件電壓對電流密度及亮度之影響……….……………..48
4-1-4、可撓式基材對元件發光效率之影響…………..………….49
4-2、可撓式有機發光二極體
4-2-1、元件結構及鍍膜參數……………………………………...50
4-2-2、元件電壓對電流密度及亮度之影響……………….…….51
4-2-3、元件發光效率……………………………………………...51
4-2-4、紅光掺雜濃度對元件之電致發光光譜之影響…………...53
4-2-5、元件CIE 色座標………………………………………….55
  4-3、可撓式白光有機發光二極體
 4-3-1、SiO2薄膜厚度對可撓式白光有機發光二極體之影響.….56
   4-3-1-1、可撓式基材平整度對透明導電陽極之影響………….56
   4-3-1-2、元件結構及鍍膜參數………………………………….57
   4-3-1-3、元件電壓對亮度之影響……………………………….58
  4-3-1-4、元件發光效率………………………….………………59
 4-3-2、ITO鍍製溫度對可撓式白光有機發光二極體之影響……59
  4-3-2-1、ITO鍍製溫度對電性之影響……………….…………..60
  4-3-2-2、元件結構及鍍膜參數…………………………………..61
  4-3-2-3、元件電壓對電流密度及亮度之影響………..…………61
  4-3-2-4、元件發光效率……………………………………….….62
4-3-2-5、元件CIE色座標………………………………………..63
4-3-2-6、元件之電致發光光譜…………………………………..65
4-4、高效率可撓式有機發光二極體
4-4-1、元件結構及鍍膜參數……………………………………….65
4-4-2、元件電壓對電流密度及亮度之影響……………………….66
4-4-3、元件發光效率………………………………………………67
4-4-4、元件CIE色座標……………………………………………68
4-4-5、元件之電致發光光譜………………………………………69
伍、結論…………………………………………………………………70
陸、參考資料……………………………………………………………73

表目錄
表一、實驗中所使用的材料膜厚校正比值……………………………80
表二、各式可撓式基材物理及化學性質………………..……………..81
表三、不同可撓式基材之綠光OLEDs元件發光特性….……………82
表四、DCM2濃度對可撓式OLEDs元件之發光特性………………83
表五、SiO2薄膜厚度對ITO面電阻率及表面平方根粗糙度之影響..84
表六、SiO2厚度對可撓式白光OLEDs之發光特性………………….85
表七、ITO鍍製溫度對面電阻率及載子濃度之影響…………………86
表八、ITO鍍製溫度對可撓式白光OLEDs之發光特性…………….87
表九、高效率可撓式白光OLEDs之發光特性……………………….88

圖目錄
圖一、美國柯達公司於1987年首創異質接面之雙層元件結構及
能階示意圖……………………………………………………..89
圖二、英國劍橋大學Calvendish實驗室利用共軛聚合物所發表的
單層有機電致發光元件結構圖………………………………..90
圖三、日本Saito研究群提出載子再結合區域位於具電洞傳輸功
能的發光層上之元件結構……………...….…………………...91
圖四、1991年Adachi等人所發表的有機電致發光元件結構圖……...92
圖五、Kido教授在1992年提出載子再結合區域分別在具電洞與
電子傳輸功能的發光層上之元件結構………………………..93
圖六、OLED之元件結構及能階示意圖………………………………94
圖七、電子與電洞經再結合後之能量分配及能階示意圖……………95
圖八、Förster與Dexter兩種能量轉移機制示意圖…………………..96
圖九、Shirota教授提出元件之能階示意圖………….………………..97
圖十、香港城市大學洪教授與新加坡材料工程研究機構的李博士，提出上發光式的可撓式OLED元件結構圖…………………….98
圖十一、國際照明標準委員會（Commission International de L’Eclairage）色座標…………………………………………...99
圖十二、單層白光OLEDs結構，(a)三波長元件，（b)雙波長元件…100
圖十三、積層白光OLEDs結構，（a）三波長元件，（b）雙波長元件…101
圖十四、白光OLEDs所用有機材料NPB、DCM2之化學結構示意圖……………………………...……………………………..102
圖十五、白光OLEDs所用之藍光主體材料BANE、藍綠光主體材料及電子傳輸材料TPBi之化學結構示意圖………….……..103
圖十六、AFM表面粗糙度之示意圖…………………………………104
圖十七、真空蒸鍍系統示意圖..............................................................105
圖十八、α-step 膜厚量測儀器之工作示意圖…………………..……106
圖十九、元件電路設計圖及其製作流程……………….…………….107
圖二十、標準紅、綠、藍及白光之CIE 1931色座標位置圖………..108
圖二十一、PET之AFM量測圖……………………………………..109
圖二十二、PES之AFM量測圖……………………………………..110
圖二十三、PET表面ITO薄膜之AFM量測圖…………………….111
圖二十四、PES表面ITO薄膜之AFM量測圖……………………....112
圖二十五、綠光OLEDs之元件結構圖………………………………113
圖二十六、可撓式基材對綠光OLEDs亮度之影響………………....114
圖二十七、可撓式基材對綠光OLEDs電流密度之影響……………115
圖二十八、可撓式基材對綠光OLEDs發光效率之影響………..…..116
圖二十九、可撓式OLEDs結構圖…………………………………….117
圖三十、DCM2濃度對可撓式OLEDs發光亮度之影響……………118
圖三十一、DCM2濃度對可撓式OLEDs電流密度之影響…………119
圖三十二、DCM2濃度對可撓式OLEDs最大發光效率之影響……120
圖三十三、BANE之PL光譜與DCM2之UV-Vis吸收光譜圖……121
圖三十四、可撓式OLEDs元件能階圖……………………………..122
圖三十五、DCM2濃度對可撓式OLEDs EL光譜之影響………….123
圖三十六、DCM2濃度對可撓式OLEDs CIE色座標之影響………124
圖三十七、不同SiO2薄膜厚度之ITO PES表面AFM量測圖…….125
圖三十八、不同SiO2薄膜厚度之ITO PES表面AFM量測圖…….126
圖三十九、SiO2薄膜厚度對表面平方根粗糙度及面電阻率之影響.127
圖四十、可撓式白光OLEDs元件結構圖……………………………128
圖四十一、SiO2薄膜厚度對可撓式白光OLEDs亮度之影響……..129
圖四十二、SiO2薄膜厚度對最大亮度及表面平方根粗糙度之影響130
圖四十三、SiO2薄膜厚度對可撓式白光OLEDs元件發光效率之影響…………………………………………………………131
圖四十四、SiO2薄膜厚度對可撓式白光OLEDs元件最大發光效率及表面平方根粗糙度之影響………………………………132
圖四十五、ITO鍍製溫度對面電阻率及載子濃度之影響………….133
圖四十六、可撓式白光OLEDs元件結構圖………………………..134
圖四十七、ITO鍍製溫度對可撓式白光OLEDs發光亮度之影響..135
圖四十八、ITO鍍製溫度對可撓式白光OLEDs最大亮度及面電阻率之影響……………………………………………………136
圖四十九、ITO鍍製溫度對可撓式白光OLEDs電流密度之影響…137
圖五十、ITO鍍製溫度對可撓式白光OLEDs元件發光效率之影響..138
圖五十一、ITO鍍製溫度對可撓式白光OLEDs元件最大發光效率及面電阻率之影響…………………………………………139
圖五十二、ITO鍍製溫度對可撓式白光OLEDs元件CIE色座標之影響…………………………………………………………140
圖五十三、Burstein Moss effect示意圖……………………………....141
圖五十四、DCM2掺雜濃度為0.05 wt%時之可撓式白光OLEDs元件特性表現…………………………………………………142
圖五十五、DCM2濃度對可撓式白光OLEDs EL光譜之影響……143
圖五十六、高效率可撓式白光OLEDs元件結構圖………………..144
圖五十七、DCM2掺雜濃度對高效率可撓式白光OLEDs元件發光亮度之影響…………………………………………………145
圖五十八、DCM2掺雜濃度對高效率可撓式白光OLEDs元件面電流之影響……………………………………………………146
圖五十九、DCM2掺雜濃度對高效率可撓式白光OLEDs發光效率之影響………………………………………………………147
圖六十、藍綠光主體材料DSB之PL光譜與客發光分子DCM2的UV-vis吸收光譜圖……………………………………….148
圖六十一、高效率可撓式白光OLEDs元件能階圖……………….149
圖六十二、DCM2掺雜濃度對高效率可撓式白光OLEDs元件CIE色座標之影響………………………………………………150
圖六十三、DCM2濃度對高效率可撓式白光OLEDs元件EL光譜之影響………………………………………………………151
圖六十四、可撓式綠光OLEDs展示圖……………………………..152
圖六十五、高效率可撓式白光OLEDs展示圖……………………..153

                                

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