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研究生： 俞曉茹
Yu, Hsiao -Ju
論文名稱： 二氧化鈦奈米顆粒複合高分子電解質在染料敏化太陽能電池上的應用
Nanoparticles doped polymer gel electrolyte for dye-sensitized solar cells application
指導教授： 開執中
Kai, Ji-Jung
陳福榮
Chen, Fu-Rong
口試委員:
學位類別： 碩士
Master
系所名稱： 原子科學院 - 工程與系統科學系
Department of Engineering and System Science
論文出版年： 2009
畢業學年度： 97
語文別： 中文
論文頁數： 99
中文關鍵詞： 複合高分子 、膠態電解質 、二氧化鈦 、染料敏化太陽能電池
外文關鍵詞： Polymer, gel electrolyte, titanium dioxide, dye-sensitized solar cells
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    • 摘要
    本實驗研究膠態電解質對於取代液態電解質應用在染料敏化太陽能電池的光電效能。將二氧化鈦奈米顆粒(TiO2 nanoparticle，5nm，S.A.200~220m2/g)添加到 PAA-PEG高分子，利用刮刀塗佈法(doctor blading)製備PAA-PEG-TiO2 NP高分子薄膜，吸附0.5M NaI、0.1M I2、0.4M PY 溶於 30% NMP + 70% GBL的混合有機溶劑電解液，形成熱固性膠態電解質(thermosetting gel electrolyte，TSGEs)。透過熱重分析儀(TGA)的分析，得知薄膜因為TiO2 NP的存在提高機械強度以及熱穩定性。利用交流阻抗分析儀(AC-impedance )得到當TiO2 NP添加量為5wt%，最高吸附度為5.22，而離子導電度則從2.77 m S/cm提升至3.2 mS/cm，證明添加奈米顆粒皆有助於創造可移動性(transportable)的離子、增加離子的傳輸性。
    由於染料敏化太陽能電池元件為三明治結構，而膠態電解質的離子擴散阻抗值大，影響到整體光電轉換效率的輸出，所以我們藉由添加奈米顆粒到膠態電解質中，形成複合高分子電解質來改善電解質的導電度。當TiO2 NP添加量為5wt% 與未添加TiO2 NP 的PAA-PEG 高分子膠態電解質相比較時，電池元件的JSC 、FF and η分別增大61%、8% 和 70%，明顯改善電池的光電性能。由實驗結果顯示，電池的短路電流密度明顯的從8.77mAcm−2 提升到14.11mAcm−2 ，而且效率也從3.2%(0wt% TiO2 NP)升高至5.44% (5wt% TiO2 NP)。最後，將電池元件保存在室溫下30℃，並做長期效率的追蹤量測，當 TiO2 NP的添加量為5wt%，而保存時間大於1500小時以上，效率仍維持著，呈現出最好的穩定性，確實改善液態電解質的缺點。

    章節目錄 Ⅱ 圖目錄 Ⅴ 表目錄 Ⅷ 第一章 緒論 1 1-1 前言 1 1-2 太陽能電池簡介 3 1-2-1 太陽能電池類 3 1-2-2 太陽能電池之構造與太陽光電發電原理 5 1-2-3 太陽能電池發展 6 1-3 研究動機與目的 8 第二章 理論背景與文獻回顧 13 2-1二氧化鈦的晶體結構與性質 13 2-2 染料敏化太陽能電池(DSSC) 15 2-2-1 染料敏化太陽能電池原理 15 2-2-2 染料敏化太陽能電池基本結構 17 2-2-2-1 工作電極 17 2-2-2-2 染料 18 2-2-2-3 電解質 19 2-2-2-4 對電極 21 2-2-3 評鑑電池性能之參數 21 2-2-4 影響染料敏化太陽能電池效率之因素 23 2-2-5 膠態電解質 24 2-2-5-1 熱塑性膠態電解質(TPGEs) 25 2-2-5-2 熱固性膠態電解質(TSGEs) 26 2-2-6 有機/無機奈米複合材料 27 2-2-6-1 有機高分子/無機奈米顆粒複合材料 27 第三章 實驗步驟與原理 40 3-1實驗流程 40 3-2實驗步驟 41 3-2-1導電玻璃基材清洗 41 3-2-2製備多孔二氧化鈦 41 3-2-3網印法製備工作電極 41 3-2-4浸泡染料 42 3-2-5高分子膠態電解質 42 3-2-5-1高分子電解質薄膜之製備 42 3-2-5-2二氧化鈦奈米顆粒(TiO2 NP)複合高分子膠態電解質薄膜之製備 43 3-2-6電池元件封裝 43 3-3儀器量測與分析原理 44 3-3-1實驗儀器 44 3-3-2分析原理 44 3-3-2-1掃描式電子顯微鏡(SEM) 44 3-3-2-2交流阻抗分析(AC-Impedance Spectroscopy) 45 3-3-2-3熱重分析儀(TGA) 47 3-3-2-4傅立葉式紅外線吸收光譜儀(FT-IR) 48 3-3-2-5太陽光模擬器 48 第四章 實驗結果與討論 59 4-1二氧化鈦工作電極之分析 60 4-1-1二氧化鈦工作電極SEM分析 60 4-2膠態電解質特性分析 61 4-2-1傅立葉紅外線吸收光譜儀 61 4-2-2二氧化鈦奈米顆粒複合高分子電解質之熱穩定性 61 4-2-3二氧化鈦奈米顆粒複合高分子電解質之表面型態分析 62 4-2-4二氧化鈦奈米顆粒複合高分子電解質之導電度 63 4-2-4-1高分子電解質(PAA-PEG)之導電度 63 4-2-4-2二氧化鈦奈米顆粒複合高分子電解質之導電度 64 4-3電池元件量測分析 65 4-3-1膠態電解質染料敏化太陽能電池光電轉換效率 65 4-3-2二氧化鈦奈米顆粒複合高分子電解質DSSC光電轉換效率 67 4-3-3電化學交流阻抗頻譜(EIS) 68 4-3-4全波段入射光子轉換效率量測 69 4-3-5電池元件壽命長效測試 70 第五章 結論 89 第六章 未來研究方向 91 參考文獻 92 圖目錄 圖1-1 地球地表太陽能總電量（功率） 9 圖1-2 太陽能電池的種類圖 9 圖1-3 不同世代太陽能電池在效率及成本上的優劣比較 10 圖1-4 太陽能電池運作原理簡單示意圖 10 圖1-5 1970~2005年間各類太陽能電池在轉換效率上可達到的記錄 11 圖1-6 染料敏化太陽能電池各項開發研究項目 11 圖2-1 二氧化鈦之三種晶體結構圖 30 圖2-2 DSSC基本結構層 30 圖2-3 DSSC基本發電原理 31 圖2-4 染料N-719之吸收光譜圖 31 圖2-5 不同染料之結構 32 圖2-6 DSSC之I-V曲線圖 32 圖2-7 熱塑性高分子膠態電解質(TPGE)高分子圖 33 圖2-8 PEG/PC/KI+I2 的TPGE DSSC參數隨溫度的變化 33 圖2-9 熱塑性膠態高分子電解質長期使用下之穩定性 34 圖2-10 Ureasil precursor 結構 34 圖2-11 熱固性膠態高分子電解質(TSGE)高分子圖 35 圖2-12 熱固性膠態高分子電解質(TSGE)高分子之氫鍵作用力 35 圖2-13 熱固性膠態高分子電解質(TSGE)高分子隨著不同分子量PE與溫度相關的離子導電度 36 圖2-14 熱固性膠態高分子電解質長期使用下之穩定性 36 圖2-15 nano-TiO2摻雜至高分子膠態電解質示意圖 37 圖2-16 nano-TiO2離子傳遞構想圖 37 圖2-17 不同組成的膠態電解質之電流電壓表現 38 圖2-18 溶液跟高分子電解質基材之間的作用力 38 圖3-1 實驗分析流程圖 50 圖3-2 實驗步驟流程圖 50 圖3-3用於screen-printing DSSC 工作電極的TiO2 膠體和漿料的 製備流程圖 51 圖3-4 dye-sensitized-TiO2 electrodes 的製作流程圖 52 圖3-5 (a)網印機外觀；(b) screen-printing 示意圖 53 圖3-6 染料敏化太陽能電池元件外觀 53 圖3-7 高分子膠態電解質製備流程圖 54 圖3-8 利用刮刀成膜法形成高分子薄膜之示意圖 54 圖3-9 浸泡電解液後的膠態高分子電解質薄膜外觀 55 圖3-10 不同重量比例的PAA-PEG-TiO2 NP電解質外觀 55 圖3-11 掃描式電子顯微鏡構造示意圖 56 圖3-12交流阻抗圖譜 (Nyquist Plot) 56 圖3-13(a)、(b)高分子膠態電解質薄膜的導電度量測示意圖 57 圖3-14 太陽光模擬器外觀圖 57 圖3-15 空氣質量(AM)示意圖 58 圖4-1 二氧化鈦電極剖面圖(cross section)的型態 71 圖4-2 不同TiO2 NP含量之PAA-PEG高分子薄膜之FT-IR圖 72 圖4-3 不同TiO2 NP含量之PAA-PEG高分子薄膜TGA曲線 72 圖4-4 不同TiO2 NP含量之PAA-PEG高分子薄膜微分曲線圖 73 圖4-5 不同TiO2 NP含量之PAA-PEG高分子薄膜的SEM 影像 73 圖4-6 PAA-PEG 具有陰電性易與 Na+ 陽離子之間產生作用力 74 圖4-7 pure PAA-PEG 電解質系統在不同時間下對電解液的吸附度和離子導電度 74 圖 4-8 pure PAA-PEG 電解質系統在不同時間下的Nyquist diagram 75 圖 4-9 PAA-PEG-5wt% TiO2 NP電解質系統在不同時間下對電解液的吸附度和離子導電度 78 圖 4-10 PAA-PEG-5wt% TiO2 NP在150分鐘下量測到的Nyquist diagram 78 圖 4-11 PAA-PEG-10wt% TiO2 NP電解質系統在不同時間下對電解液的吸附度和離子導電度 79 圖 4-12 PAA-PEG-10wt% TiO2 NP在150分鐘下量測到的Nyquist diagram 80 圖 4-13 對照組 Liquid electrolyte DSSC元件的光電轉換效率 80 圖 4-14 Gel polymer/0wt% TiO2 DSSC元件的光電轉換效率 81 圖 4-15 理想電池元件的等效電路圖 81 圖 4-16 實際太陽能電池等效電路圖 82 圖 4-17 增加 (a)串聯電阻和降低 (b)並聯電阻所表現的I-V曲線變化 82 圖 4-18 Gel polymer/5wt% TiO2 DSSC元件的光電轉換效率 83 圖 4-19 Gel polymer/10wt% TiO2 DSSC元件的光電轉換效率 83 圖 4-20 不同比例組成的電解質 DSSC元件的光電轉換效率 84 圖 4-21 交流阻抗分析 Nyquist plot 85 圖 4-22 不同組成電解質DSSC的交流阻抗頻譜圖 85 圖 4-23 不同組成電解質DSSC的IPCE曲線分佈比較圖 86 圖 4-24 不同組成電解質DSSC元件光電性能的長效測試 86 圖 4-25 將不同比例電解質所製備出的電池元件做長期效率穩定性的測試 88 表目錄 表1-1 在標準AM1.5(1000 W/m2)光源下，到07年底前所收集到 太陽能電池轉換效率最高記錄 12 表2-1 二氧化鈦晶體結構之原子間鍵長和密度 39 表2-2 二氧化鈦的物理及化學性質 39 表4-1 pure PAA-PEG 電解質系統在不同時間下對電解液的吸附度 和離子導電度 74 表4-2 PAA-PEG-5wt% TiO2 NP電解質系統在不同時間下對電解液的吸附度和離子導電度 77 表4-3 PAA-PEG-10wt% TiO2 NP電解質系統在不同時間下對電解液的吸附度和離子導電度 79 表4-4 不同比例組成的電解質DSSC元件的光電性能參數 84

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