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研究生: 歐律延
Ou, Lu-Yen
論文名稱: 泥岩對硒、銫在不同化合物及離子強度下吸附飽和量的研究
Sorption Capacity Study of Selenium and Cesium on Mudstone in Different Chemical Compound and Ion Strength
指導教授: 鄧希平
Teng, Shi-Ping
口試委員:
學位類別: 碩士
Master
系所名稱: 原子科學院 - 核子工程與科學研究所
Nuclear Engineering and Science
論文出版年: 2010
畢業學年度: 98
語文別: 中文
論文頁數: 57
中文關鍵詞: 泥岩吸附模式吸附飽和量
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  • 本論文運用2-site Langmuir吸附模式分析實驗數據來研究泥岩對硒、銫在不同離子及強度下吸附飽和量的。基於吸脫附模型假設下連結Langmuir、2-site Langmuir模式以及單位元、雙位元擬合模式及參數之間的關係。比較Langmuir與2-site Langmuir吸附等溫模式擬合等溫實驗數據結果說明泥岩的吸附具有兩種以上的吸附位址,線性區域的Kd值必須以2-site模式擬合才能得到較正確的擬合結果,由Kd-S作圖可以得到液固比30的條件下,銫的線性範圍在液相初始濃度10-7M以下,硒的線性範圍在液相初始濃度10-5M以下。以單位元、雙位元模式擬合動力實驗可知濃度不在線性區域時擬合得到的參數數值不符合吸脫附模型假設下的物理意義。不同離子及強度下的吸附實驗觀察到鈣離子濃度影響泥岩吸附硒銫非常明顯。飽和吸附量實驗結果受誤差影響沒有觀察到與不同的化合物或濃度之間的規律或關係,銫的吸附飽和量大約在每公斤0.06莫耳,而硒的吸附飽和量變動較大大約在每公斤0.015莫耳。分析泥岩在液固比30的條件下於超純水中脫附出的元素種類及大致含量,泥岩本身鈉鉀鈣鎂為主且含量頗豐,但相較於液相使用的合成海水或合成地下水中的含量仍可忽略,而硒銫含量約每公斤10-6莫耳,不影響實驗或模式計算結果。在固定鈉離子濃度為10-2M下的pH值緩衝與吸附實驗結果看到泥岩於pH9附近Kd值變化很大,相較於超純水中的pH緩衝實驗結果,在鈉離子存在情形下緩衝能力不變僅反應後的pH值在超純水實驗中為9.4,鈉離子存在pH值會稍微降低到9。


    第1章 序論 - 1 - 1-1 背景介紹 - 1 - 1-2 文獻回顧 - 2 - 1-3 研究目的 - 4 - 1-4 論文架構 - 5 - 第2章 理論 - 7 - 2-1 吸脫附模型 - 7 - 2-2 動力式 - 8 - 2-2-1 反應平衡(等溫曲線) - 8 - 2-2-2 動力式解 - 9 - 2-3 低濃度條件下吸附動力模式- - 9 - 2-3-1 線性吸附模式 - 9 - 2-3-2 單一吸附位置模型(one-site model) - 10 - 2-4 雙吸附位址模型(two-site) - 10 - 2-5 two-site準一級動力式:低濃度下 - 11 - 2-5-1 平衡式-線性吸附模式 - 12 - 2-5-2 動力式-雙位元模式(two-site model) - 12 - 第3章 實驗材料及方法 - 13 - 3-1 批次實驗 - 13 - 3-1-1 化學試藥 - 14 - 3-1-2 儀器設備 - 14 - 3-1-3 實驗材料 - 15 - 3-2 實驗方法 - 16 - 3-2-1 等溫吸附實驗: - 16 - 3-2-2 泥岩於去離子水中溶解的元素分析 - 17 - 3-2-3 控制鈉離子不同pH值狀況下吸附實驗 - 17 - 第4章 結果與討論 - 18 - 4-1 理論模式擬合實驗數據 - 18 - 4-1-1 等溫吸附實驗數據擬合 - 18 - 4-1-2 動力實驗數據擬合 - 23 - 4-2 泥岩於不同化合物的液相中對硒銫吸附的影響 - 29 - 4-2-1 化合物對硒銫吸附分配係數的影響 - 29 - 4-2-1-1 各化合物10-4M濃度下對於硒銫的吸附 - 29 - 4-2-1-2 各化合物以合成地下水配方濃度下對於硒銫的吸附 - 30 - 4-2-1-3 各化合物以合成海水配方濃度下對於硒銫的吸附 - 30 - 4-2-2 硒銫吸附等溫曲線求飽和吸附量 - 35 - 4-3 泥岩於去離子水中脫附之元素半定量分析 - 46 - 4-4 固定鈉離子濃度的pH緩衝及吸附實驗 - 48 - 第5章 結論 - 51 - 參考文獻 - 53 - 附錄一 各化合物10-4M濃度下對於硒銫的吸附實驗數據 - 54 - 附錄二 各化合物以合成地下水配方濃度下對於硒銫的吸附實驗數據 - 55 - 附錄三 各化合物以合成海水配方濃度下對於硒銫的吸附實驗數據 - 56 - 附錄四 固定鈉離子濃度的pH緩衝及吸附實驗數據 - 57 -

    1. 李傳斌,「合成地下水與海水中硒銫在粉碎花崗岩及泥岩的收附與擴散行為」國立清華大 學生醫工程與環境科學系,博士論文(2009)
    2. 藍培倫,「硒銫在粉碎泥岩的吸附與擴散行為」國立清華大學原子科學系,碩士論文(2006)
    3. 李建勳,「地下水對粘土礦物吸附鍶銫核種的影響及其動態吸附的研究」國立清華大學原 子科學系,碩士論文(1996)
    4. 王明光譯,土壤環境化學,國立編譯館,台北(1991)
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    7. Sposito, G., 1982. On the use of the Langmuir equation in the interpretation of “adsorption” phenomena: II. The “twosurface”Langmuir equation. Soil Sci. Soc. Am. J. 46, 1147–1152.
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    10. fityk-0.9.2, 2010. http://www.unipress.waw.pl/fityk/

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