電泳晶片以鈀膜為導電界面的安培偵測系統: 針對樣品堆疊技術之研究

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研究生：	劉耿仁
論文名稱：	電泳晶片以鈀膜為導電界面的安培偵測系統: 針對樣品堆疊技術之研究
指導教授：	陳俊顯
口試委員:
學位類別：	碩士 Master
系所名稱：	理學院 - 化學系 Department of Chemistry
論文出版年：	2005
畢業學年度：	93
語文別：	中文
論文頁數：	109
中文關鍵詞：	電泳晶片、鈀膜導電界面、安培偵測、場放大樣品堆疊技術
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場放大樣品堆疊技術(field-amplified sample stacking, FASS)是將樣品溶於低導電度的溶液中(如純水)，於施加電場下，因樣品區帶所感受到的電場強度較緩衝溶液區帶大，而達成樣品濃縮堆疊的效果。在進行FASS實驗時，低導電度區段的訊號會產生上飄或下降的現象而影響偵測。本研究的重點在於如何在安培偵測法的電泳晶片實驗中，將堆疊的樣品送往分離通道中作偵測，並且同時移除或降低低導電度區段的干擾。
本研究採用三種不同通道設計的電泳晶片，結合鈀膜導電介面與安培偵測法來探討FASS濃縮技術。三種晶片的設計包括最典型的十字型通道與雙T型通道。進樣模式皆是施加正電壓於樣品槽(sample reservoir)、鈀膜為接地端；分離模式則是切換正電壓於緩衝溶液槽(buffer reservoir)、鈀膜接地。我們發現藉由簡單的設計，結合FASS的概念，可以產生訊號放大的效果。我們在緩衝溶液中添加陽離子型界面活性劑(cetyltrimethyl- ammonium bromide)降低通道中的電滲流，以改善樣品區帶寬度。實驗結果證實的確可以提高理論板數、降低樣品訊號寬度。在電泳晶片結合FASS技術的偵測表現方面，本研究針對神經傳導物質多巴胺(dopamine, DA)的偵測，放大倍率可達80倍左右且具有良好的訊號強度再現性(RSD: 2.3 %)與偵測極限(LOD: 5 nM, S/N = 3)。

總目錄
第一章 毛細管電泳及電泳晶片的簡介    1
1-1 毛細管電泳技術的緣起    1
1-2 毛細管電泳分離的原理    5
1-2-1 電泳流(electrophoretic flow)    5
1-2-2 電滲流(electroosmosis flow)    6
1-2-2-1 電滲流原理與界面電位(zeta potential)    6
1-2-2-2 電滲流的控制    8
1-2-2-3 電滲流的流型(flow type)    11
1-3 粒子的遷移時間與遷移速率    12
1-4 毛細管電泳裝置簡介    13
1-5 電泳晶片(microchip)簡介    14
1-6 電泳晶片的發展現況    15
1-7 電泳晶片的基材簡介    21
1-8 電泳晶片的通道製作方法    22
1-9 電泳晶片的黏合方式    25
1-10 電泳晶片偵測技術的簡介    26
1-10-1 電化學偵測法    26
1-10-2 安培偵測法(amperometric detection)    27
1-11 導電界面的應用    28
第二章 毛細管電泳及電泳晶片的線上預濃縮技術    31
2-1 線上預濃縮(on-line preconcentration)技術簡介    31
2-1-1 場放大樣品堆疊法(field-amplified sample stacking, FASS)    32
2-1-2 大體積樣品堆疊法(large-volume sample stacking, LVSS)    33
2-1-3 間接酸鹼環境堆疊法(pH-mediated stacking, pH-MS)    35
2-1-4 掃集式濃縮法(sweeping)    36
2-2 其他預濃縮技術簡介    38
2-2-1 固相萃取法(solid-phase extraction, SPE)    39
2-2-2 薄膜預濃縮法(membrane preconcentration, mPC)    39
2-3 電泳晶片結合樣品預濃縮技術的相關文獻    40
2-4 樣品預濃縮技術中EOF對樣品區帶寬度的影響    43
2-5 樣品預濃縮技術中低導電度溶液對解析度的影響    44
2-6 樣品預濃縮技術對基線的影響    46
第三章 實驗部分    48
3-1 實驗藥品及器材    48
3-1-1 藥品    48
3-1-2 實驗器材與儀器設備    50
3-2 電泳晶片的製作    56
3-2-1 PDMS通道製作    57
3-2-1-1 矽晶片基模製作    57
3-2-1-2 矽基模表面凸起微結構的高度與寬度測量    58
3-2-1-3 PDMS的簡介與製作    60
3-2-1-4 PDMS通道製作的注意事項    62
3-2-2 電極的製作    62
3-2-2-1 玻璃片的清洗    62
3-2-2-2 光罩的製備    63
3-2-2-3 蒸鍍電極    64
3-2-3 電泳晶片黏合    66
3-2-3-1 電泳晶片黏合過程    67
3-2-3-2 電泳晶片黏合過程之注意事項    68
3-3 電泳晶片實驗流程    68
3-3-1 分析物與緩衝溶液配製    69
3-3-2 實驗系統架設    70
3-3-3 電泳晶片前處理    72
3-3-4 分析物填充方式    73
3-3-5 分析物進樣與分離模式    73
3-4 實驗參數選擇與探討    74
3-4-1 分析物氧化還原電位的判定    75
3-4-2 工作電極偵測電位的選擇    75
3-4-3 雙電極安培偵測系統的選擇    77
第四章 結果與討論    79
4-1 實驗研究緣起與動機    79
4-2 通道設計對FASS技術的研究    80
4-2-1 十字型通道結合FASS濃縮技術的探討    82
4-2-2 雙T型通道A結合FASS濃縮技術的探討：關於分離效果    87
4-2-3 雙T型通道B (縮短樣品槽到中央通道距離)：訊號放大機制說明    91
4-3 電泳晶片的偵測表現(關於雙T型通道B)    96
4-3-1 訊號強度的再現性探討    96
4-3-2 收集效率探討    97
4-3-3 放大倍率的探討    99
4-3-4 偵測極限的探討    103
4-4 本章結論    104
第五章 參考文獻    105

圖目錄
圖1-1、(A)毛細管壁矽醇基(Si-OH)解離 (B)電雙層示意圖    8
圖1-2、毛細管內電滲流遷移率受溶液pH值的影響    9
圖1-3、(A)電滲流 (B)層流的流型剖面與相對應的溶質區帶    11
圖1-4、電滲流及電泳流對正負粒子遷移速率的影響    13
圖1-5、毛細管電泳裝置示意圖    14
圖1-6、(A)在2001年本實驗室提出以鈀為導電界面的電泳晶片    29
(B)不同電場強度下的背景雜訊值    29
圖2-1、FASS模式示意圖    33
圖2-2、LVSS模式示意圖    34
圖2-3、pH-MS模式示意圖    36
圖2-4、Sweeping模式示意圖    38
圖2-5、2001年Lichtenberg於電泳晶片提出full-column stacking技術    42
圖2-6、樣品預濃縮技術中EOF對樣品區帶寬度的影響示意圖    44
圖2-7、低導電度溶液量的多寡對解析度的影響    45
圖2-8、有無移除低導電度溶液對解析度的影響    46
圖2-9、樣品預濃縮技術對基線的影響    47
圖3-1、直流高電壓電源供應器與桌上型直流電源供應器的連接線路圖    53
圖3-2、控制樣品注入時間的計時器線路圖    55
圖3-3、矽基模上光阻、微影、去光阻過程    58
圖3-4、矽基模表面凸起微結構的高度與寬度測量    59
圖3-5、PDMS通道製作過程與結果觀察    61
圖3-6、蒸鍍電極時所用的光罩。(A)蒸鍍金工作電極的光罩    63
(B)蒸鍍鈀導電界面的光罩    63
圖3-7、真空蒸鍍過程示意圖    65
圖3-8、(A)氧氣電漿顏色 (B)電泳晶片黏合完成圖    68
圖3-9、本實驗的系統裝置圖    71
圖3-10、十字與雙T型通道的分析物進樣與分離模式    74
圖3-11、1 mM DA於100 mM MES (pH 5.50)的CV    75
圖3-12、本實驗室於2004年電泳晶片結合雙電極偵測模式所得的動態伏安圖    77
圖3-13、(A)單電極 (B)雙電極模式下，上游電極測得的DA與CA氧化電流訊號    78
圖4-1、探討FASS-CE-EC技術的三種通道設計    81
圖4-2、十字型通道：FASS進樣與分離模式    83
圖4-3、十字型通道：FASS的濃縮效能    84
圖4-4、十字型通道：FASS技術中EOF對樣品區帶寬度的影響    86
圖4-5、雙T型通道A：FASS進樣與分離模式    87
圖4-6、雙T型通道A：進樣秒數對分離效果的影響    89
圖4-7、雙T型通道A結合FASS技術的電泳圖    91
圖4-8、雙T型通道B：訊號放大機制說明圖    94
圖4-9、兩種雙T型通道的偵測靈敏度比較    95
圖4-10、雙T型通道B：分析物DA訊號強度的再現性    96
圖4-11、雙T型通道B：管柱內雙電極系統以FASS濃縮技術探討收集效率的電泳圖    99
圖4-12、十字型通道：nonstacking時，不同進樣秒數下的DA訊號強度變化圖    101
圖4-13、雙T型通道B：低濃度的DA電泳圖    103

表目錄
表1-1、控制電滲流大小的方法    10
表1-2、電泳晶片所能承受電場強度與鈀膜厚度的關係    30
表1-3、電泳晶片結合電化學偵測探討DA偵測極限之文獻列表    80
表1-4、電泳晶片結合FASS濃縮技術探討放大倍率之文獻列表    102

                                

(1) Kohlarush, F. Phys. Chem. 1897, 62, 209.
(2) Tiselius, A. Trans. Farady Soc. 1937, 33, 524.
(3) Konstantinov, R. B.; Bakulin, E. Russ. J. Phys. Chem. 1965, 3, 315.
(4) Hjerten, S. Chromatogr. Rev. 1967, 9, 122.
(5) Everaerts, F. M.; Hoving-Keulemans, W. H. L. Sci. Tools. 1970, 17, 25.
(6) Virtanen, R. Acta Polytech. Scand. 1974, 123, 1.
(7) Mikkers, F. E. P.; Everaerts, F. M.; Verheggen, T. P. E. M. J. Chromatogr. 1979, 169, 11.
(8) Jorgenson, J. W.; Lukacs, K. D. Anal. Chem. 1981, 53, 1298.
(9) Terabe, S.; Otsuka, K.; Ichikawa, K.; Tsuchiya, A.; Ando, T. Anal. Chem. 1984, 56, 111.
(10) Hjerten, S.; Zhu, M. D. J. Chromatogr. 1985, 346, 265.
(11) Cohen, A. S.; Karger, B. L. J. Chromatogr. 1987, 397, 409.
(12) Udseth, H. R.; Loo, J. A.; Smith, R. D. Anal. Chem. 1989, 61, 228.
(13) Pretorius, V.; Hopkins, B. J.; Schieke, J. D. J. Chromatogr. 1974, 99, 23.
(14) Wanders, B. J.; Vandegoor, A.; Everaerts, F. M. J. Chromatogr. 1989, 470, 89.
(15) Heiger, D. N. High Performance Capillary Electrophoresis-An Introduction; Hewlett-packard Company, 1992.
(16) Terry, S. C.; Jerman, J. H.; Angell, J. B. IEEE Trans. Electrode Devices 1979, 26, 1880.
(17) Manz, A.; Graber, N.; Widmer, H. M. Sens. Actuators B 1990, 1, 244.
(18) Harrison, D. J.; Manz, A.; Fan, Z. H.; Ludi, H.; Widmer, H. M. Anal. Chem. 1992, 64, 1926.
(19) Jacobson, S. C.; Hergenroder, R.; Koutny, L. B.; Ramsey, J. M. Anal. Chem. 1994, 66, 1114.
(20) Jacobson, S. C.; Hergenroder, R.; Moore, A. W.; Ramsey, J. M. Anal. Chem. 1994, 66, 4127.
(21) Moore, A. W.; Jacobson, S. C.; Ramsey, J. M. Anal. Chem. 1995, 67, 4184.
(22) Xue, Q. F.; Foret, F.; Dunayevskiy, Y. M.; Zavracky, P. M.; McGruer, N. E.; Karger, B. L. Anal. Chem. 1997, 69, 426.
(23) Woolley, A. T.; Lao, K. Q.; Glazer, A. N.; Mathies, R. A. Anal. Chem. 1998, 70, 684.
(24) Wang, J.; Tian, B. M.; Sahlin, E. Anal. Chem. 1999, 71, 3901.
(25) Wang, J.; Tian, B. M.; Sahlin, E. Anal. Chem. 1999, 71, 5436.
(26) Munro, N. J.; Huang, Z. L.; Finegold, D. N.; Landers, J. P. Anal. Chem. 2000, 72, 2765.
(27) Martin, R. S.; Gawron, A. J.; Lunte, S. M.; Henry, C. S. Anal. Chem. 2000, 72, 3196.
(28) Wang, J.; Polsky, R.; Tian, B. M.; Chatrathi, M. P. Anal. Chem. 2000, 72, 5285.
(29) Chen, D. C.; Hsu, F. L.; Zhan, D. Z.; Chen, C. H. Anal. Chem. 2001, 73, 758.
(30) Pumera, M.; Wang, J.; Grushka, E.; Polsky, R. Anal. Chem. 2001, 73, 5625.
(31) Zeng, Y.; Chen, H.; Pang, D. W.; Wang, Z. L.; Cheng, J. K. Anal. Chem. 2002, 74, 2441.
(32) Yakovleva, J.; Davidsson, R.; Lobanova, A.; Bengtsson, M.; Eremin, S.; Laurell, T.; Emneus, J. Anal. Chem. 2002, 74, 2994.
(33) Lapos, J. A.; Manica, D. P.; Ewing, A. G. Anal. Chem. 2002, 74, 3348.
(34) Wang, J.; Pumera, M. Anal. Chem. 2002, 74, 5919.
(35) Wang, J.; Chen, G.; Chatrathi, M. P.; Fujishima, A.; Tryk, D. A.; Shin, D. Anal. Chem. 2003, 75, 935.
(36) Wu, C. C.; Wu, R. G.; Huang, J. G.; Lin, Y. C.; Chang, H. C. Anal. Chem. 2003, 75, 947.
(37) Osbourn, D. M.; Lunte, C. E. Anal. Chem. 2003, 75, 2710.
(38) Hebert, N. E.; Kuhr, W. G.; Brazill, S. A. Anal. Chem. 2003, 75, 3301.
(39) Jackson, D. J.; Naber, J. F.; Roussel, T. J.; Crain, M. M.; Walsh, K. M.; Keynton, R. S.; Baldwin, R. P. Anal. Chem. 2003, 75, 3643.
(40) Wang, J.; Chen, G.; Muck, A. Anal. Chem. 2003, 75, 4475.
(41) Manica, D. P.; Mitsumori, Y.; Ewing, A. G. Anal. Chem. 2003, 75, 4572.
(42) Garcia, C. D.; Henry, C. S. Anal. Chem. 2003, 75, 4778.
(43) Keetch, C. A.; Hernandez, H.; Sterling, A.; Baumert, M.; Allen, M. H.; Robinson, C. V. Anal. Chem. 2003, 75, 4937.
(44) Yan, J. L.; Du, Y.; Liu, J. F.; Cao, W. D.; Sun, S. H.; Zhou, W. H.; Yang, X. R.; Wang, E. K. Anal. Chem. 2003, 75, 5406.
(45) Wang, J.; Chen, G.; Chatrathi, M. P.; Musameh, M. Anal. Chem. 2004, 76, 298.
(46) Liu, Y.; Vickers, J. A.; Henry, C. S. Anal. Chem. 2004, 76, 1513.
(47) Lacher, N. A.; Lunte, S. M.; Martin, R. S. Anal. Chem. 2004, 76, 2482.
(48) Yang, Y. N.; Kameoka, J.; Wachs, T.; Henion, J. D.; Craighead, H. G. Anal. Chem. 2004, 76, 2568.
(49) Huynh, B. H.; Fogarty, B. A.; Martin, R. S.; Lunte, S. M. Anal. Chem. 2004, 76, 6440.
(50) Xu, J. J.; Bao, N.; Xia, X. H.; Peng, Y.; Chen, H. Y. Anal. Chem. 2004, 76, 6902.
(51) Muck, A.; Wang, J.; Jacobs, M.; Chen, G.; Chatrathi, M. P.; Jurka, V.; Vyborny, Z.; Spillman, S. D.; Sridharan, G.; Schoning, M. J. Anal. Chem. 2004, 76, 2290.
(52) Lai, C. C. J.; Chen, C. H.; Ko, F. H. J. Chromatogr. A 2004, 1023, 143.
(53) Linder, V.; Verpoorte, E.; Thormann, W.; de Rooij, N. F.; Sigrist, M. Anal. Chem. 2001, 73, 4181.
(54) Xiao, D. Q.; Van Le, T.; Wirth, M. J. Anal. Chem. 2004, 76, 2055.
(55) Cui, H. C.; Horiuchi, K.; Dutta, P.; Ivory, C. F. Anal. Chem. 2005, 77, 1303.
(56) Yuan, C. H.; Shiea, J. Anal. Chem. 2001, 73, 1080.
(57) Sakai-Kato, K.; Kato, M.; Toyo'oka, T. Anal. Chem. 2003, 75, 388.
(58) Wang, Y.; Vaidya, B.; Farquar, H. D.; Stryjewski, W.; Hammer, R. P.; McCarley, R. L.; Soper, S. A.; Cheng, Y. W.; Barany, F. Anal. Chem. 2003, 75, 1130.
(59) Dang, F. Q.; Tabata, O.; Kurokawa, M.; Ewis, A. A.; Zhang, L. H.; Yamaoka, Y.; Shinohara, S.; Shinohara, Y.; Ishikawa, M.; Baba, Y. Anal. Chem. 2005, 77, 2140.
(60) Ueno, K.; Kim, H. B.; Kitamura, N. Anal. Chem. 2003, 75, 2086.
(61) Kitamura, N.; Hosoda, Y.; Iwasaki, C.; Ueno, K.; Kim, H. B. Langmuir 2003, 19, 8484.
(62) Chen, J. F.; Wabuyele, M.; Chen, H. W.; Patterson, D.; Hupert, M.; Shadpour, H.; Nikitopoulos, D.; Soper, S. A. Anal. Chem. 2005, 77, 658.
(63) Hibara, A.; Saito, T.; Kim, H. B.; Tokeshi, M.; Ooi, T.; Nakao, M.; Kitamori, T. Anal. Chem. 2002, 74, 6170.
(64) Duffy, D. C.; McDonald, J. C.; Schueller, O. J. A.; Whitesides, G. M. Anal. Chem. 1998, 70, 4974.
(65) McCormick, R. M.; Nelson, R. J.; AlonsoAmigo, M. G.; Benvegnu, J.; Hooper, H. H. Anal. Chem. 1997, 69, 2626.
(66) Martynova, L.; Locascio, L. E.; Gaitan, M.; Kramer, G. W.; Christensen, R. G.; MacCrehan, W. A. Anal. Chem. 1997, 69, 4783.
(67) Roberts, M. A.; Rossier, J. S.; Bercier, P.; Girault, H. Anal. Chem. 1997, 69, 2035.
(68) Nakanishi, H.; Nishimoto, T.; Kanai, M.; Saitoh, T.; Nakamura, R.; Yoshida, T.; Shoji, S. Sens. Actuators A 2000, 83, 136.
(69) Wang, H. Y.; Foote, R. S.; Jacobson, S. C.; Schneibel, J. H.; Ramsey, J. M. Sens. Actuators B 1997, 45, 199.
(70) Khandurina, J.; Jacobson, S. C.; Waters, L. C.; Foote, R. S.; Ramsey, J. M. Anal. Chem. 1999, 71, 1815.
(71) Effenhauser, C. S.; Paulus, A.; Manz, A.; Widmer, H. M. Anal. Chem. 1994, 66, 2949.
(72) Kappes, T.; Schnierle, P.; Hauser, P. C. Electrophoresis 2000, 21, 1390.
(73) Tantra, R.; Manz, A. Anal. Chem. 2000, 72, 2875.
(74) Schnierle, P.; Kappes, T.; Hauser, P. C. Anal. Chem. 1998, 70, 3585.
(75) Kok, W. T.; Sahin, Y. Anal. Chem. 1993, 65, 2497.
(76) Park, S.; Lunte, C. E. Anal. Chem. 1995, 67, 4366.
(77) Hu, S.; Wang, Z. L.; Li, P. B.; Cheng, J. K. Anal. Chem. 1997, 69, 264.
(78) Qian, J. H.; Wu, Y. Q.; Yang, H.; Michael, A. C. Anal. Chem. 1999, 71, 4486.
(79) Osbourn, D. M.; Lunte, C. E. Anal. Chem. 2001, 73, 5961.
(80) Manetto, G.; Tagliaro, F.; Crivellente, F.; Pascali, V. L.; Marigo, M. Electrophoresis 2000, 21, 2891.
(81) Pittman, J. L.; Gessner, H. J.; Frederick, K. A.; Raby, E. M.; Batts, J. B.; Gilman, S. D. Anal. Chem. 2003, 75, 3531.
(82) Lin, C. H.; Kaneta, T. Electrophoresis 2004, 25, 4058.
(83) Burgi, D. S.; Chien, R. L. Anal. Chem. 1991, 63, 2042.
(84) Burgi, D. S. Anal. Chem. 1993, 65, 3726.
(85) Tabi, T.; Magyar, K.; Szoko, E. Electrophoresis 2005, 26, 1940.
(86) Chien, R. L.; Burgi, D. S. Anal. Chem. 1992, 64, 1046.
(87) Zhao, Y. P.; Lunte, C. E. Anal. Chem. 1999, 71, 3985.
(88) Weiss, D. J.; Saunders, K.; Lunte, C. E. Electrophoresis 2001, 22, 59.
(89) Gillogly, J. A.; Lunte, C. E. Electrophoresis 2005, 26, 633.
(90) Quirino, J. P.; Terabe, S. Science 1998, 282, 465.
(91) Quirino, J. P.; Terabe, S. Anal. Chem. 1999, 71, 1638.
(92) Huang, H. M.; Lin, C. H. J. Chromatogr. B 2005, 816, 113.
(93) Kutter, J. P.; Jacobson, S. C.; Ramsey, J. M. J. Microcolumn Sep. 2000, 12, 93.
(94) Jacobson, S. C.; Ramsey, J. M. Electrophoresis 1995, 16, 481.
(95) Kutter, J. P.; Ramsey, R. S.; Jacobson, S. C.; Ramsey, J. M. J. Microcolumn Sep. 1998, 10, 313.
(96) Li, J. J.; Wang, C.; Kelly, J. F.; Harrison, D. J.; Thibault, P. Electrophoresis 2000, 21, 198.
(97) Sera, Y.; Matsubara, N.; Otsuka, K.; Terabe, S. Electrophoresis 2001, 22, 3509.
(98) Yang, H.; Chien, R. L. J. Chromatogr. A 2001, 924, 155.
(99) Lichtenberg, J.; Verpoorte, E.; de Rooij, N. F. Electrophoresis 2001, 22, 258.
(100) Lichtenberg, J.; de Rooij, N. F.; Verpoorte, E. Electrophoresis 2002, 23, 3769.
(101) Beard, N. R.; Zhang, C. X.; deMello, A. J. Electrophoresis 2003, 24, 732.
(102) Jung, B.; Bharadwaj, R.; Santiago, J. G. Electrophoresis 2003, 24, 3476.
(103) Foote, R. S.; Khandurina, J.; Jacobson, S. C.; Ramsey, J. M. Anal. Chem. 2005, 77, 57.
(104) Chien, R. L.; Helmer, J. C. Anal. Chem. 1991, 63, 1354.
(105) Beckers, J. L.; Bocek, P. Electrophoresis 2000, 21, 2747.
(106) 賴啟仲碩士論文, 國立清華大學, 新竹市, 2003.
(107) 卓振源碩士論文, 國立中山大學, 高雄市, 1993.
(108) Chaudhury, M. K.; Whitesides, G. M. Langmuir 1991, 7, 1013.
(109) Venton, B. J.; Wightman, R. M. Anal. Chem. 2003, 75, 414A.
(110) Lane, R. F.; Blaha, C. D. Langmuir 1990, 6, 56.
(111) Zhong, M.; Zhou, J. X.; Lunte, S. M.; Zhao, G.; Giolando, D. M.; Kirchhoff, J. R. Anal. Chem. 1996, 68, 203.

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