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研究生： 劉志浩
論文名稱： 生醫應用熱電Bi-Sb-Te材料之相平衡與液相線投影圖
Phase equilibria and liquidus projection of Bi-Sb-Te thermoelectric biomedical materials
指導教授： 陳信文
口試委員: 張志溥
黃振東
張立信
學位類別： 碩士
Master
系所名稱： 工學院 - 化學工程學系
Department of Chemical Engineering
論文出版年： 2012
畢業學年度： 100
語文別： 中文
論文頁數： 154
中文關鍵詞： 熱電材料 、鉍-銻-碲 液相線投影圖 、鉍-銻-碲 相平衡
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    • Bi2Te3摻雜Sb在室溫下具有非常好的熱電性質，而液相線投影圖與等溫截面相圖的建立對材料的選擇與開發有非常重要的幫助，本研究以實驗方法探討建構Bi-Sb-Te三元系統的液相線投影圖與250℃及500℃之等溫截面相圖。在液相線投影圖的研究中，其組成之二元Bi-Sb系統為完全互溶，並沒有二元介金屬相，其組成之Sb-Te二元系統則有δ、γ與Sb2Te3等三個介金屬，在Bi-Te二元系統中，除了Bi2Te3之外，其它二元相尚未經確認。在Bi2Te3-Sb-Te這個範圍內，除了上述之δ、γ、Sb2Te3與Bi2Te3等二元介金屬相、以及三個組成元素之固溶體(solid solution)為首要析出相之外，並未觀察到三元固化相的存在。在250℃等溫截面相圖方面，經過7個月熱處理後還是無法使合金達相平衡，因此本研究未能建構出Bi-Sb-Te三元系統250℃等溫截面相圖。而500℃等溫截面相圖方面，除了Bi-Te二元系統中未經確認之區域外，本研究完成了大部分相區之建構與探討，另外，並未發現任何三元相的存在。

    總目錄 摘要 I 總目錄 II 圖目錄 IV 表目錄 XII 第一章、前言 1 第二章、文獻回顧 6 2-1 Bi-Te二元系統相平衡 6 2-2 Sb-Te二元系統相平衡 6 2-3 Bi-Sb二元系統相平衡 7 2-4 Bi-Sb-Te三元系統相平衡 7 第三章、實驗方法 19 3-1 Bi-Sb-Te三元系統液相線投影圖 19 3-1.1合金的製備及熱處理 19 3-1.2金相分析 19 3-1.3熱分析 20 3-2 Bi-Sb-Te三元系統相平衡 20 3-2.1合金的製備及熱處理 20 3-2.2金相分析 21 第四章、結果與討論 22 4-1 Bi-Sb-Te三元系統液相線投影圖 22 4-1.1 Te相區 22 4-1.2 (Bi,Sb)2Te3相區 23 4-1.3 δ相區 27 4-1.4 (Bi,Sb)連續互溶相區 28 4-1.5 γ相區 31 4-1.6未知相區 32 4-1.7 Bi-Sb-Te三元系統液相線投影圖各相區統整 32 4-1.8熱分析 33 4-1.9 Bi-Sb-Te三元系統液相線投影圖總結 36 4-2 Bi-Sb-Te三元系統250℃等溫截面相圖 105 4-2.1 Te + (Bi,Sb)2Te3兩相區 105 4-2.2 (Bi,Sb)2Te3單相區 106 4-2.3未達相平衡之合金 106 4-3 Bi-Sb-Te三元系統500℃等溫截面相圖 128 4-3.1 L + (Bi,Sb)2Te3兩相區 128 4-3.2 (Bi,Sb)2Te3單相區 129 4-3.3 γ單相區 129 4-3.4 γ + δ兩相區 130 4-3.5 δ單相區 130 4-3.6 δ + L兩相區 131 4-3.7 γ + δ + L三相區 131 4-3.8 δ + (Bi,Sb)兩相區 132 4-3.9 δ + (Bi,Sb) + L三相區 133 4-3.10 Bi-Sb-Te三元系統500℃等溫截面相圖總結 133 第五章、結論 152 第六章、參考資料 153 圖目錄 圖 1-1 常見熱電材料的熱電優值與溫度關係 5 圖 1-2 熱電發電機示意圖 5 圖 2-1 Bi-Te二元相圖 11 圖 2-2 Sb-Te二元相圖 11 圖 2-3 Bi-Sb二元相圖 12 圖 2-4 Bi2Te3-Sb2Te3定組成截面相圖 12 圖 2-5 Bi2Te3-Sb2Te3定組成截面相圖 13 圖 2-6 Bi2Te3-Sb2Te3 500℃等溫截面相圖 13 圖 2-7 Bi-Sb-Te於400℃下之等溫截面相圖 14 圖 2-8 Bi2Te3-Sb2Te3定組成截面相圖 14 圖 2-9 Bi-Sb-Te三元系統液相線投影圖 15 圖 2-10 Bi-Sb-Te三元系統立體相圖 15 圖 2-11 Bi-Sb-Te三元系統於室溫下的等溫截面相圖 16 圖 2-12 Bi2Te3-Sb2Te3定組成截面相圖 16 圖 2-13 Bi2Te3-Sb2Te3-Te區域的液相線溫度 17 圖 4-1 Bi-Sb-Te三元系統液相線投影圖實驗合金組成位置 37 圖 4-2 本研究完成之 Bi-Sb-Te三元系統液相線投影圖 37 圖 4-3 合金編號BST-44的背向散射電子影像 39 圖 4-4 合金編號BST-44的XRD繞射圖譜 39 圖 4-5 合金編號BST-27的背向散射電子影像 40 圖 4-6 合金編號BST-27的XRD繞射圖譜 40 圖 4-7 合金編號BST-35的背向散射電子影像 41 圖 4-8 合金編號BST-35的XRD繞射圖譜 41 圖 4-9 合金編號BST-36的背向散射電子影像 42 圖 4-10 合金編號BST-36的XRD繞射圖譜 42 圖 4-11 合金編號BST-1的背向散射電子影像 43 圖 4-12 合金編號BST-1的XRD繞射圖譜 43 圖 4-13 合金編號BST-3的背向散射電子影像 44 圖 4-14 合金編號BST-3的XRD繞射圖譜 44 圖 4-15 合金編號BST-4的背向散射電子影像 45 圖 4-16 合金編號BST-4的XRD繞射圖譜 45 圖 4-17 合金編號BST-2的背向散射電子影像 46 圖 4-18 合金編號BST-2的XRD繞射圖譜 46 圖 4-19 合金編號BST-5的背向散射電子影像 47 圖 4-20 合金編號BST-5的XRD繞射圖譜 47 圖 4-21 合金編號BST-6的背向散射電子影像 48 圖 4-22 合金編號BST-6的XRD繞射圖譜 48 圖 4-23 合金編號BST-9的背向散射電子影像 49 圖 4-24 合金編號BST-9的XRD繞射圖譜 49 圖 4-25 合金編號BST-7的背向散射電子影像 50 圖 4-26 合金編號BST-7的XRD繞射圖譜 50 圖 4-27 合金編號BST-8的背向散射電子影像 51 圖 4-28 合金編號BST-8的XRD繞射圖譜 51 圖 4-29 合金編號BST-10的背向散射電子影像 52 圖 4-30 合金編號BST-10的XRD繞射圖譜 52 圖 4-31 二元合金50at.%Sb-50 at.%Te的背向散射電子影像 53 圖 4-32 二元合金45at.%Sb-55 at.%Te的背向散射電子影像 53 圖 4-33 二元合金55at.%Sb-45 at.%Te的背向散射電子影像 53 圖 4-34 合金編號BST-33的背向散射電子影像 54 圖 4-35 合金編號BST-33的XRD繞射圖譜 54 圖 4-36 二元合金57at.%Sb-43at.%Te置於540℃下4個月的背向 散射電子影像 55 圖 4-37 二元合金57at.%Sb-43at.%Te置於540℃下4個月的XRD 繞射圖譜 55 圖 4-38 二元合金55at.%Sb-45at.%Te置於540℃下4個月的背向 散射電子影像 56 圖 4-39 二元合金55at.%Sb-45at.%Te置於540℃下4個月的XRD 繞射圖譜 56 圖 4-40 二元合金53at.%Sb-47at.%Te置於540℃下4個月的背向 散射電子影像 57 圖 4-41 二元合金53at.%Sb-47at.%Te置於540℃下4個月的XRD 繞射圖譜 57 圖 4-42 合金編號BST-31的背向散射電子影像 58 圖 4-43 合金編號BST-31的XRD繞射圖譜 58 圖 4-44 合金編號BST-11的背向散射電子影像 59 圖 4-45 合金編號BST-11的XRD繞射圖譜 59 圖 4-46 合金編號BST-23的背向散射電子影像 60 圖 4-47 合金編號BST-23的XRD繞射圖譜 60 圖 4-48 合金編號BST-45的背向散射電子影像 61 圖 4-49 合金編號BST-45的XRD繞射圖譜 61 圖 4-50 合金編號BST-15的背向散射電子影像 62 圖 4-51 合金編號BST-15的XRD繞射圖譜 62 圖 4-52 合金編號BST-14的背向散射電子影像 63 圖 4-53 合金編號BST-14的XRD繞射圖譜 63 圖 4-54 合金編號BST-17的背向散射電子影像 64 圖 4-55 合金編號BST-17的XRD繞射圖譜 64 圖 4-56 合金編號BST-18的背向散射電子影像 65 圖 4-57 合金編號BST-18的XRD繞射圖譜 65 圖 4-58 合金編號BST-19的背向散射電子影像 66 圖 4-59 合金編號BST-19的XRD繞射圖譜 66 圖 4-60 合金編號BST-51的背向散射電子影像 67 圖 4-61 合金編號BST-51的XRD繞射圖譜 67 圖 4-62 合金編號BST-40的背向散射電子影像 68 圖 4-63 合金編號BST-40的XRD繞射圖譜 68 圖 4-64 合金編號BST-41的背向散射電子影像 69 圖 4-65 合金編號BST-41的XRD繞射圖譜 69 圖 4-66 二元合金30at.%Bi-70at.%Sb的背向散射電子影像 70 圖 4-67 二元合金10at.%Bi-90at.%Sb的背向散射電子影像 70 圖 4-68 二元合金20at.%Bi-80at.%Sb的背向散射電子影像 71 圖 4-69 二元合金40at.%Bi-60at.%Sb的背向散射電子影像 71 圖 4-70 合金編號BST-29的背向散射電子影像 72 圖 4-71 合金編號BST-29的XRD繞射圖譜 72 圖 4-72 合金編號BST-20的背向散射電子影像 73 圖 4-73 合金編號BST-20的XRD繞射圖譜 73 圖 4-74 合金編號BST-21的背向散射電子影像 74 圖 4-75 合金編號BST-21的XRD繞射圖譜 74 圖 4-76 合金編號BST-22的背向散射電子影像 75 圖 4-77 合金編號BST-22的XRD繞射圖譜 75 圖 4-78 合金編號BST-28的背向散射電子影像 76 圖 4-79 合金編號BST-28的XRD繞射圖譜 76 圖 4-80 合金編號BST-30的背向散射電子影像 77 圖 4-81 合金編號BST-30的XRD繞射圖譜 77 圖 4-82 合金編號BST-37的背向散射電子影像 78 圖 4-83 合金編號BST-37的XRD繞射圖譜 78 圖 4-84 合金編號BST-38的背向散射電子影像 79 圖 4-85 合金編號BST-38的XRD繞射圖譜 79 圖 4-86 合金編號BST-39的背向散射電子影像 80 圖 4-87 合金編號BST-39的XRD繞射圖譜 80 圖 4-88 合金編號BST-16的背向散射電子影像 81 圖 4-89 合金編號BST-16的XRD繞射圖譜 81 圖 4-90 合金編號BST-12的背向散射電子影像 82 圖 4-91 合金編號BST-12的XRD繞射圖譜 82 圖 4-92 合金編號BST-13的背向散射電子影像 83 圖 4-93 合金編號BST-13的XRD繞射圖譜 83 圖 4-94 合金編號BST-24的背向散射電子影像 84 圖 4-95 合金編號BST-24的XRD繞射圖譜 84 圖 4-96 合金編號BST-25的背向散射電子影像 85 圖 4-97 合金編號BST-25的XRD繞射圖譜 85 圖 4-98 合金編號BST-26的背向散射電子影像 86 圖 4-99 合金編號BST-26的XRD繞射圖譜 86 圖 4-100 合金編號BST-32的背向散射電子影像 87 圖 4-101 合金編號BST-32的XRD繞射圖譜 87 圖 4-102 合金編號BST-34的背向散射電子影像 88 圖 4-103 合金編號BST-34的XRD繞射圖譜 88 圖 4-104 合金編號BST-46的背向散射電子影像 89 圖 4-105 合金編號BST-46的XRD繞射圖譜 89 圖 4-106 合金編號BST-47的背向散射電子影像 90 圖 4-107 合金編號BST-47的XRD繞射圖譜 90 圖 4-108 合金編號BST-48的背向散射電子影像 91 圖 4-109 合金編號BST-48的XRD繞射圖譜 91 圖 4-110 合金編號BST-49的背向散射電子影像 92 圖 4-111 合金編號BST-49的XRD繞射圖譜 92 圖 4-112 合金編號BST-50的背向散射電子影像 93 圖 4-113 合金編號BST-50的XRD繞射圖譜 93 圖 4-114 合金編號BST-42的背向散射電子影像 94 圖 4-115 合金編號BST-43的背向散射電子影像 94 圖 4-116 Bi-Sb-Te三元系統液相線投影圖各相區之劃分 95 圖 4-117 各純元素之實際熔點對DTA測得之熔點的校正曲線與 公式 97 圖 4-118 合金編號BST-1升溫速率4℃/min的升溫曲線 98 圖 4-119 合金編號BST-2升溫速率4℃/min的升溫曲線 98 圖 4-120 合金編號BST-10升溫速率4℃/min的升溫曲線 99 圖 4-121 合金編號BST-7升溫速率4℃/min的升溫曲線 99 圖 4-122 合金編號BST-52升溫速率4℃/min的升溫曲線 100 圖 4-123 合金編號BST-53升溫速率4℃/min的升溫曲線 100 圖 4-124 合金編號BST-53降溫速率4℃/min的升溫曲線 101 圖 4-125 合金編號BST-26升溫速率4℃/min的升溫曲線 101 圖 4-126 合金編號BST-51升溫速率4℃/min的升溫曲線 102 圖 4-127 合金編號BST-18升溫速率4℃/min的升溫曲線 102 圖 4-128 合金編號BST-40升溫速率4℃/min的升溫曲線 103 圖 4-129 合金編號BST-43升溫速率4℃/min的升溫曲線 103 圖 4-130 將液相線標上箭頭後之Bi-Sb-Te三元系統液相線 投影圖 104 圖 4-131 本研究完成之Bi-Sb-Te三元系統液相線投影圖 104 圖 4-132 Bi-Sb-Te三元系統250℃等溫截面相圖實驗合金組成 位置 109 圖 4-133 250℃相平衡合金編號BST-3的背向散射電子影像 110 圖 4-134 250℃相平衡合金編號BST-3的XRD繞射圖譜 110 圖 4-135 250℃相平衡合金編號BST-1的背向散射電子影像 111 圖 4-136 250℃相平衡合金編號BST-1的XRD繞射圖譜 111 圖 4-137 250℃相平衡合金編號BST-2的背向散射電子影像 112 圖 4-138 250℃相平衡合金編號BST-2的XRD繞射圖譜 112 圖 4-139 250℃相平衡合金編號BST-4的背向散射電子影像 113 圖 4-140 250℃相平衡合金編號BST-4的XRD繞射圖譜 113 圖 4-141 250℃相平衡合金編號BST-5的背向散射電子影像 114 圖 4-142 250℃相平衡合金編號BST-5的XRD繞射圖譜 114 圖 4-143 250℃相平衡合金編號BST-6的背向散射電子影像 115 圖 4-144 250℃相平衡合金編號BST-6的XRD繞射圖譜 115 圖 4-145 250℃相平衡合金編號BST-7的背向散射電子影像 116 圖 4-146 250℃相平衡合金編號BST-7的XRD繞射圖譜 116 圖 4-147 250℃相平衡合金編號BST-8的背向散射電子影像 117 圖 4-148 250℃相平衡合金編號BST-9的背向散射電子影像 117 圖 4-149 250℃相平衡合金編號BST-10的背向散射電子影像 117 圖 4-150 250℃相平衡合金編號BST-11的背向散射電子影像 118 圖 4-151 250℃相平衡合金編號BST-12的背向散射電子影像 118 圖 4-152 250℃相平衡合金編號BST-13的背向散射電子影像 118 圖 4-153 250℃相平衡合金編號BST-14的背向散射電子影像 119 圖 4-154 250℃相平衡合金編號BST-15的背向散射電子影像 119 圖 4-155 250℃相平衡合金編號BST-16的背向散射電子影像 119 圖 4-156 250℃相平衡合金編號BST-17的背向散射電子影像 120 圖 4-157 250℃相平衡合金編號BST-18的背向散射電子影像 120 圖 4-158 250℃相平衡合金編號BST-19的背向散射電子影像 120 圖 4-159 250℃相平衡合金編號BST-20的背向散射電子影像 121 圖 4-160 250℃相平衡合金編號BST-21的背向散射電子影像 121 圖 4-161 250℃相平衡合金編號BST-22的背向散射電子影像 121 圖 4-162 250℃相平衡合金編號BST-23的背向散射電子影像 122 圖 4-163 250℃相平衡合金編號BST-24的背向散射電子影像 122 圖 4-164 250℃相平衡合金編號BST-25的背向散射電子影像 122 圖 4-165 250℃相平衡合金編號BST-26的背向散射電子影像 123 圖 4-166 250℃相平衡合金編號BST-27的背向散射電子影像 123 圖 4-167 250℃相平衡合金編號BST-28的背向散射電子影像 123 圖 4-168 250℃相平衡合金編號BST-29的背向散射電子影像 124 圖 4-169 250℃相平衡合金編號BST-30的背向散射電子影像 124 圖 4-170 250℃相平衡合金編號BST-31的背向散射電子影像 124 圖 4-171 250℃相平衡合金編號BST-32的背向散射電子影像 125 圖 4-172 250℃相平衡合金編號BST-33的背向散射電子影像 125 圖 4-173 250℃相平衡合金編號BST-34的背向散射電子影像 125 圖 4-174 250℃相平衡合金編號BST-35的背向散射電子影像 126 圖 4-175 250℃相平衡合金編號BST-36的背向散射電子影像 126 圖 4-176 250℃相平衡合金編號BST-37的背向散射電子影像 126 圖 4-177 250℃相平衡合金編號BST-38的背向散射電子影像 127 圖 4-178 250℃相平衡合金編號BST-39的背向散射電子影像 127 圖 4-179 Bi-Sb-Te三元系統500℃等溫截面相圖實驗合金組成 位置 135 圖 4-180 Bi-Sb-Te三元系統500℃等溫截面相圖(包含實驗點) 136 圖 4-181 500℃相平衡合金編號BST-1的背向散射電子影像 137 圖 4-182 500℃相平衡合金編號BST-1的XRD繞射圖譜 137 圖 4-183 500℃相平衡合金編號BST-2的背向散射電子影像 138 圖 4-184 500℃相平衡合金編號BST-2的XRD繞射圖譜 138 圖 4-185 500℃相平衡合金編號BST-4的背向散射電子影像 139 圖 4-186 500℃相平衡合金編號BST-4的XRD繞射圖譜 139 圖 4-187 500℃相平衡合金編號BST-3的背向散射電子影像 140 圖 4-188 500℃相平衡合金編號BST-3的XRD繞射圖譜 140 圖 4-189 500℃相平衡合金編號BST-8的背向散射電子影像 141 圖 4-190 500℃相平衡合金編號BST-8的XRD繞射圖譜 141 圖 4-191 500℃相平衡合金編號BST-5的背向散射電子影像 142 圖 4-192 500℃相平衡合金編號BST-5的XRD繞射圖譜 142 圖 4-193 500℃相平衡合金編號BST-10的背向散射電子影像 143 圖 4-194 500℃相平衡合金編號BST-10的XRD繞射圖譜 143 圖 4-195 500℃相平衡合金編號BST-7的背向散射電子影像 144 圖 4-196 500℃相平衡合金編號BST-7的XRD繞射圖譜 144 圖 4-197 500℃相平衡合金編號BST-12的背向散射電子影像 145 圖 4-198 500℃相平衡合金編號BST-12的XRD繞射圖譜 145 圖 4-199 500℃相平衡合金編號BST-11的背向散射電子影像 146 圖 4-200 500℃相平衡合金編號BST-11的XRD繞射圖譜 146 圖 4-201 500℃相平衡合金編號BST-9的背向散射電子影像 147 圖 4-202 500℃相平衡合金編號BST-9的XRD繞射圖譜 147 圖 4-203 500℃相平衡合金編號BST-6的背向散射電子影像 148 圖 4-204 500℃相平衡合金編號BST-6的XRD繞射圖譜 148 圖 4-205 500℃相平衡合金編號BST-14的背向散射電子影像 149 圖 4-206 500℃相平衡合金編號BST-14的XRD繞射圖譜 149 圖 4-207 500℃相平衡合金編號BST-13的背向散射電子影像 150 圖 4-208 500℃相平衡合金編號BST-13的XRD繞射圖譜 150 圖 4-209 Bi-Sb-Te三元系統500℃等溫截面相圖 151 圖 4-210 Bi-Sb-Te三元系統500℃等溫截面相圖部分放大圖 151 表目錄 表 2-1 Bi-Sb-Te三元系統相圖研究整理 18 表 4-1 Bi-Sb-Te三元系統液相線投影圖實驗合金組成 38 表 4-2 液相線投影圖實驗合金組成與對應之首要析出相 96 表 4-3 各純元素之實際熔點與熱分析儀測得之熔點 97 表 4-4 Bi-Sb-Te三元系統250℃等溫截面相圖實驗合金組成 108 表 4-5 Bi-Sb-Te三元系統500℃等溫截面相圖實驗合金組成 135 表 4-6 Bi-Sb-Te 500℃等溫截面相圖實驗合金組成與對應之平衡相 136

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