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研究生: 林佳玫
Lin Chia-Mei
論文名稱: 利用表面修飾半胱胺酸金奈米微粒辨識特定銅離子濃度範圍之研究
指導教授: 陳俊顯
Chen Chun-hsien
口試委員:
學位類別: 碩士
Master
系所名稱: 理學院 - 化學系
Department of Chemistry
論文出版年: 2003
畢業學年度: 91
語文別: 中文
中文關鍵詞: 半胱胺酸金奈米微粒銅離子
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  • 摘要
    本論文提供一種利用相變化的現象來辨識特定銅離子濃度範圍的方法,試劑的組成包括表面修飾半胱胺酸的金奈米微粒、半胱胺酸、氨水及檸檬酸緩衝液,當添加50x10-6 L銅離子溶液後,在濃度介於6.0~9.0 mM間,試劑中的金奈米微粒會構成紅色鬆散的團簇,這些團簇會均勻地分佈於澄清狀的水溶液中。添加其它銅濃度時,溶液則是均勻狀態。為了方便敘述,我們簡稱這兩種狀態為均勻相(CCu2+ < 6.0 mM, > 9.0 mM)與不均相(6.0 mM < CCu2+ < 9.0 mM)。

    為了瞭解相變化的實驗機制,我們利用UV/Vis光譜儀及TEM來觀察奈米微粒的分佈情形;以ESCA觀察銅元素氧化態的變化;由滴定實驗來瞭解混合液中各組成所扮演的角色;改變配方組成比率以觀察不均相區間的增減;及利用過氧化氫來確認不均相的鬆散團簇中是否含雙硫分子(disulfide)等。

    經過上述的試驗,我們推測的相變化機制如下:第一均勻相時,所添加的銅離子會先氧化溶液中的半胱胺酸以及和氨水錯合,因此金奈米微粒間不受銅離子影響而呈現分散的狀態。不均相的階段可能是因為半胱胺酸被銅離子氧化,形成disulfide,也就是cystine,藉由cystine兩端有胺基酸,都可以與銅錯合,接著再與金奈米微粒上的胺基酸相互交聯,因此可以構成鬆散的團簇狀。第二個均勻相則可能是在加入較大量的銅離子後,銅離子與金奈米微粒表面的胺基酸錯合,銨離子再包覆在金奈米微粒表面,提供微粒間正電荷的斥力,使之呈均勻相。

    最後,我們也運用從實驗機制得到的概念,調降溶液中各組成的濃度,結果相變化的區間由原本6.0~9.0 mM降為(40~85)x10-6 M,可見我們能夠控制銅離子的辨識範圍,並提供了以目測法粗略判定銅離子濃度的方法。


    總目錄 第一章、緒論 1-1、金奈米微粒相關介紹 1-1-1、簡介 1-1-2、金奈米微粒的表面電漿吸收 1-1-3、金奈米微粒的製備方式 1-2、銅離子之相關介紹 1-2-1、銅離子對人體重要性的簡介 1-2-2、銅離子偵測方法的文獻回顧 1-3、研究動機 第二章、實驗部分 2-1、實驗用品及溶液配製 2-1-1、藥品器材 2-1-2、溶液配製 2-2、實驗器材與儀器設備 2-3、實驗步驟 2-3-1、金奈米懸浮液的製備及微粒表面半胱胺酸分子之修飾 2-3-1-1、金奈米微粒的製備 2-3-1-2、金奈米微粒修飾半胱胺酸的步驟 2-3-1-3、金奈米微粒粒徑篩選 2-3-2、相變化現象之記錄 2-3-3、輔以相關儀器來分析相變化現象 2-3-3-1、自動滴定儀 2-3-3-2、穿透式電子顯微鏡(TEM)的量測 2-3-3-2-1、樣品的製備 2-3-3-2-2、計算平均粒徑的軟體操作流程 2-3-3-3、紫外光/可見光(UV/Vis)光譜儀的量測 2-3-3-4、化學電子能譜儀(ESCA)的量測: 第三章、結果與討論 3-1、確認奈米微粒表面修飾上半胱胺酸與否 3-1-1、金奈米懸浮液(原液)之UV/Vis光譜及粒徑分佈 3-1-2、改進粒徑分佈-對兩次離心方法的評估 3-1-3、以UV/Vis及ESCA確認修飾於奈米微粒表面的半胱胺酸 3-2、以目視所觀察的相變化現象 3-2-1、實驗試劑組成及操作方法說明 3-2-2、相變化現象 3-3、實驗機制探討 3-3-1、相變化過程UV/Vis吸收波長變化的探討 3-3-2、TEM量測相變化過程中金奈米微粒分佈的狀態 3-3-3、ESCA檢測相變化過程中銅元素的氧化態 3-3-4、探討半胱胺酸及氨水濃度對相變化範圍的影響 3-3-4-1、半胱胺酸濃度變化對相變化範圍的影響 3-3-4-2、氨水濃度變化對相變化範圍的影響 3-3-5、滴定實驗量測結果 3-3-5-1、銅離子滴定混合液中各組成的結果(氨水系列) 3-3-5-2、銅離子滴定混合液中各組成的結果(半胱胺酸系列) 3-3-5-3、估算滴定cys-Au到達當量點所需的銅離子莫耳數 3-3-5-4、銅離子添加方式對相變化現象的影響 第四章、實驗機制推測 4-1、產生第一個均勻相之機制 4-2、產生不均相的機制 4-3、產生第二個均勻相的機制 4-4、探討利用相變化現象辨識低銅離子濃度的可能性 第五章、結論 第六章、參考文獻

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