研究生: |
邱銘煌 |
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論文名稱: |
九碳芳香烴在Pt/β觸媒的轉烷化及開環反應之研究 |
指導教授: | 王奕凱 |
口試委員: | |
學位類別: |
碩士 Master |
系所名稱: |
工學院 - 化學工程學系 Department of Chemical Engineering |
論文出版年: | 2004 |
畢業學年度: | 93 |
語文別: | 中文 |
論文頁數: | 70 |
中文關鍵詞: | β沸石 、TMB 、九碳芳香烴 、不均化 、轉烷化 |
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本研究旨在研究三甲基苯(TMB)在含浸白金金屬的β沸石上所進行的反應,期望能將TMB苯轉化成為高辛烷值得產物。並進一步去不均化與其他反應之間相互之關係、研究白金的含量及分佈的位置對反應所產生的影響,此外也利用改變WHSV及進料來推測是否會產生paring reaction。利用不同矽鋁比的β沸石進行實驗時,可以看出矽鋁比26以上的觸媒已足夠進行不均化,此時不均化會與酸的數量成正比。由以TMB及TMCH為進料的數據比較,配合不同金屬含量的實驗結果可知,TMB一旦氫化成為TMCH後便不易形成其他反應所需中間體,因此不均化的活性會因此而降低。藉由脫鋁的實驗減少酸性點雖然可以減少較不具活性的異構化產物,但氫化的產物會相對增多而降低了辛烷值,顯示出減少異構化對反應並無正面的幫助。
在β沸石上擔載不同白金鹽類再煅燒還原後,所形成的白金分佈會有所差異,結果顯示擔載PtCl4會具有較多缺陷處白金,以及其鹽類解離出的氯離子會和非結構鋁形成強酸,因而增加了不均化的產率。由不同進料的實驗,可發現TMB在進行不均化後產生的產物可能會繼續進行paring reaction或裂解,因而增加氣體的產率。另外,進一步從不同四甲基苯(TeMB)含量的進料中可發現TeMB在金屬上會形成較強吸附而造成轉化率下降,但也提升了不均化選擇率。
1. T.C.Tsai, S.B.Liu, I.Wang, Appl. Catal.A, 4519 ,1-44 (1999).
2. J.Weitkamp, A.Raichlee, Y.Traa, Appl. Catal.A, 222, 277-297 (2001).
3. L.M.Kustov,T.V.Vasina, O.V. Masloboishchikova, E.G.Khelkovskaya-
Sergeeva, P. Zeuthen, Stud. Surf. Sci. Catal., 130, 227, (2000).
4. J.B.Higgins, R.B.LaPierre, J.L.Schlenker, A.C.Rohrman, J.D.Wood , G.T.Kerr and W.J.Rohrbaugh , Zeolites, 8 , 446 (1988).
5. S.G. Hegde, R. Kumar and P.Ratnasamy, Zeolite, 9, 231 (1989).
6. Peng Wu, Takayuki Komatsu, Tatsuaki Yashima, Micropourous and Mesoporous mater, 22 , 343-356 (1998).
7.蔡振章 ,清華大學博士論文 (1991).
8. Cejka, Jií; Krejí, Andrea; Zilková, Nadezda; Dedecek, Jií; Hanika, Jií pp, Micropourous and Mesoporous mater, 44-45, 499-507 (2001).
9. 張世煜 , 清華大學碩士論文 (1997).
10. D. A. McCaulay, A.P. Lien, J.Am.Chem.Soc., 75 , 2411 (1953).
11. R. Bandyopadhyay, P.S. Singh and R.A. Shaikh, Appl.Catal.A: General., 135, 249-259 (1996).
12. R.F. Sullivan, Clark J. Egan, G. E. Langlois, Robert P. Sieg, J. Am Chem Soc., 83, 1156 (1961).
13. J.S. Buchanan, J.G. Santiesteban, W.O. Haag, J. Catal., 158, 279 (1996).
14. G. Onyestyák*, G. Pál-Borbély, H. K. Beyer, Appl. Catal., 229, 65 (2002).
15. G.B. McVicker, M. Daage, M. S.Touvelle, C.W.Hudson, J.Catal., 210 , 137-148 (2002).
16. F. Chevalier, M. Guisnet and R. Maurel, Proceedings 6th Int. Congr. Catal. G..C.Bond, B.P. Wells, F.C.Tompkins Eds., Vol.1, p.478 (The Chem. Soc., London, 1977).
14.張雲杰,清華大學化工所,Pt/ 型沸石在正戊烷到正辛烷之異構化反應研究,1992.
18.A. H. Zhang, I. Nakamura, K. Aimoto and K. Fujimoto, Ind. Eng. Chem. Res, 34 (4),1074 (1995).
19.K. J. Chao, H. C. Wu, L. J. Leu, Appl. Catal., 143, 223 (1996).
20.J. Cejka, B. Wichterlova, J. Krtil, M. Krivanek and R.Fricke,Stud. Surf. Sci. Catal., 69, 347 (1991).
21.S.J.Tauster and J.Ster ., J. Catal.,125,387 (1990).
22. Gault, F.G., Adv. Catal., 30, 1 (1981).
23. 何伶文,清華大學化學所,貝它沸石之脫鋁與其承載白金之特性研究 ,1998.
24.Xie Zaiku, Chen Qingling, Zhang Chengfang, Bao Jiaqing, and Cao Yuhua, J.Phys.Chem.B., 104, 2853-2859 (2000)
25.L.D.Fernandes, J. L. F. Monteriro, E. F. Sousa-Aguiar, A. Martinez and A. Corma, J. Catal., 177, 363-377 (1998)