奈米碳管-二氧化鈦複合式觸媒光催化還原二氧化碳

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研究生：	徐文合 Wen-Ho Hsu
論文名稱：	奈米碳管-二氧化鈦複合式觸媒光催化還原二氧化碳 Photo-catalytic Reduction of CO2 by CNT-TiO2 Composite Catalyst
指導教授：	凌永健 Yong-Chien Ling
口試委員:
學位類別：	碩士 Master
系所名稱：	理學院 - 化學系 Department of Chemistry
論文出版年：	2007
畢業學年度：	95
語文別：	中文
論文頁數：	59
中文關鍵詞：	二氧化鈦、奈米碳管、光催化還原、二氧化碳
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本研究利用溶膠凝膠法製備奈米碳管-二氧化鈦複合式觸媒。經X射線粉末繞射儀(PXRD)、傅立葉轉換紅外線光譜儀(FTIR)、穿透式電子顯微鏡(TEM)、掃描式電子顯微鏡(SEM)鑑定觸媒晶體結構和型態。由分析結果可知，在奈米碳管-二氧化鈦複合式觸媒中，二氧化鈦粒子吸附在碳管表面，且呈現銳鈦礦晶相，粒徑分布約在5-10 nm。
實驗中觸媒的活性，將以光催化還原二氧化碳做測試。從二氧化碳的光催化分析中，發現產物為甲醇。經由定量光催化所得的甲醇產率，奈米碳管-二氧化鈦複合式觸媒具有比溶膠凝膠法合成的二氧化鈦和商業化Degussa P25更高的光催化效率。在我們的光催化系統中，0.01 g奈米碳管-二氧化鈦複合式觸媒分散在25毫升0.2N氫氧化鈉溶液，經光照20小時，可得到最大甲醇產率為423.96 □mol/g。

In our study, CNT-TiO2 composite catalyst was synthesized by sol-gel method. Powder X-ray diffraction (PXRD), transmission electron microscopy (TEM), scanning electron microscopy (SEM) and Fourier transform infrared spectroscopy (FTIR) analysis were carried out to characterize composite catalysts. From the results, anatase TiO2 particles were adsorbed on CNT in CNT-TiO2 composite catalyst and size distribution is about 5-10 nm.
The photo-catalytic activities of the composite catalysts were evaluated by the photo-catalytic reduction of CO2. The results indicated the photo-reduction of CO2 into methanol in the photo-catalysis process, then CNT-TiO2 composite catalyst possessed higher photo-activity than Degussa P25 TiO2 and TiO2 prepared by sol-gel method. The maximum yield was reached the composition of 0.01 g CNT-TiO2 composite catalyst and 25 mL 0.2 N sodium hydroxide under the continuous irradiation of 20 hours. The preliminary results of photo-catalysis reaction in this work showed the methanol maximum yield of 423.96 mmol/g

    目錄
            頁次
目錄            I
表目錄            IV
圖目錄            V
第一章    緒論        1
    1-1 前言        1
    1-2 研究動機與目的        3
第二章    文獻回顧        4
    2-1光觸媒之發展趨勢與應用        4
    2-2 TiO2光觸媒        6
        2-2-1 特性介紹          6
        2-2-2 晶格結構與物化性質        6
    2-3光觸媒催化反應原理        8
    2-4 TiO2光觸媒製備方法        9
    2-5改質TiO2光觸媒方法        10
        2-5-1過渡金屬改質TiO2        10
        2-5-2添加光敏劑        12
        2-5-3複合式半導體光觸媒        12
        2-5-4非金屬摻雜        13
    2-6 TiO2光催化還原CO2文獻探討        13
    2-6-1觸媒種類        14
        2-6-2溶劑影響        15
        2-6-3 CO2光催化機制        16
        2-6-4 CO2壓力影響        17
        2-6-5 溫度影響        18
第三章    實驗方法        25
    3-1實驗藥品與相關儀器設備        25
    3-2光觸媒製備        26
        3-2-1 TiO2粉末製備        27
        3-2-2 酸化奈米碳管        28
        3-2-3奈米碳管改質TiO2        28
    3-3材料鑑定與分析        28
        3-3-1 X射線粉末繞射分析        28
        3-3-2 掃描式電子顯微鏡分析        29
        3-3-3 傅立葉轉換紅外線光譜儀分析        30
        3-3-4 穿透式電子顯微鏡分析        30
    3-4 CO2光催化還原系統        31
    3-5光催化效率分析        32
第四章    結果與討論        37
    4-1 材料鑑定        37
        4-1-1 PXRD分析        37
        4-1-2 SEM分析        38
        4-1-3 TEM分析        38
        4-1-4 FTIR分析        39
    4-2 CO2光催化還原        40
        4-2-1 碳管含量對觸媒活性影響        41
        4-2-2 觸媒量對光催化還原影響        41
        4-2-3 CO32－對CO2光催化還原影響        42
        4-2-4 CNT-TiO2光催化還原反應機制        43
第五章    結論        57
第六章    參考文獻        58














    表目錄
        頁次
表2-1    銳鈦礦和金紅石物理化學性質    19
表2-2    半導體奈米光觸媒的CO2光還原反應    19
表4-1    由Scherrer eq.估算TiO2粒徑大小
    45

























    圖目錄
        頁次
圖2-1
    在pH=1的電解質水溶液中，半導體能帶
位置圖    20
圖2-2    光觸媒淨化環境的功能    20
圖2-3
    (a)金紅石，(b)銳鈦礦，和(c)板鈦礦的TiO6八面體結構    21
圖2-4    (a)金紅石，和(b)銳鈦礦的晶格結構    21
圖2-5
    半導體能隙激發過程中電子電洞對可能進行的途徑    22
圖2-6    金屬改質半導體光觸媒的反應機制    22
圖2-7    溶劑介電常數與產物比例關係圖    23
圖2-8    CO2還原成其他碳氫化合物可能的反應途徑    24
圖2-9    CO2壓力對2.0 wt.% Cu-TiO2甲醇產率的影響    24
圖3-1    奈米碳管-二氧化鈦觸媒製備流程圖
    34
圖3-2    光反應器槽    35
圖3-3    光反應器石英壓克力蓋子    35
圖3-4    甲醇濃度與FID波鋒面積之檢量線
    36
圖4-1
    (a)CNT，(b)TiO2，(c)0.1 wt%CNT-TiO2，和(d)1 wt%CNT-TiO2的PXRD圖譜    46
圖4-2    (a)TiO2，和(b)1 wt% CNTs-TiO2 SEM圖    47
圖4-3
    1 wt%CNT-TiO2的TEM圖(a)25K，和(b)100K
放大倍率    48
圖4-4
    1 wt%CNT-TiO2的高解析TEM圖(500K放大倍率)    49
圖4-5    1 wt%CNT-TiO2的EDS圖
    50
圖4-6    1 wt%CNT-TiO2的繞射圖
    50
圖4-7
    (a)未處理的奈米碳管，和(b)酸化處理的奈米碳管的FTIR圖譜    51
圖4-8
    溶膠凝膠法合成過程中1 wt% CNT-TiO2的FTIR圖譜    52
圖4-9
    合成CNT-TiO2光觸媒過程中，碳管和TiO2間的作用機制    52
圖4-10

    Degussa P25、TiO2、0.1 wt%CNT-TiO2、1 wt%CNT-TiO2四種不同光觸媒，在光照20小時的甲醇產率    53
圖4-11
    0.1 wt%CNT-TiO2光觸媒量對CO2光催化還原影響    54
圖4-12

    0.1 wt%CNT-TiO2(a)在不含碳酸鈉，和(b)加入0.106 g碳酸鈉的溶液中，光照20小時的甲醇產率    55
圖4-13    CNT-TiO2光催化還原機制    56

                                

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