利用溶液製程達到多層結構之大面積有機發光二極體

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研究生：	葉重麟 Yeh, Chung-Lin
論文名稱：	利用溶液製程達到多層結構之大面積有機發光二極體 Large-area organic light-emitting diode with multilayer structure by solution process
指導教授：	洪勝富 Horng, Sheng-Fu 孟心飛 Meng, Hsin-Fei
口試委員:
學位類別：	碩士 Master
系所名稱：	電機資訊學院 - 光電工程研究所 Institute of Photonics Technologies
論文出版年：	2009
畢業學年度：	97
語文別：	中文
論文頁數：	73
中文關鍵詞：	高分子發光二極體、多層結構、高效率、高亮度、p-i-n結構
外文關鍵詞：	PLED, multilayer, high efficiency, high luminance, p-i-n structure
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本論文研究目的在於發展一套高分子有機發光二極體(PLED)之量產型技術，以克服溶液製程現行尚無法製作大面積之多層結構與均勻塗佈的問題。由於溶液製程有低成本、製程簡單、大尺寸製成、可連續式製程等優點，因此相對於利用熱蒸鍍製程之小分子有機發光二極體(OLED)更具有商業化之價值。
本研究在此研發出一套刮刀技術，利用此技術可成功達到均勻且具有多層結構之大面積PLED。除此之外，也將金屬線埋入大面積PLED，使其亮度可高達7000 cd/m2。為了更進一步提元件效率，因此選用磷光發光材料，並做出效率22.5 cd/A的大面積磷光PLED。另外也對p-i-n結構中的電洞摻雜層做了初步的研究，DMFL-NPB:F4 -TCNQ=5:1在低電壓下能大幅提升電洞電流密度，其電洞電流密度比單純DMFL-NPB大1000倍。

中文摘要………………………………………………………………I
英文摘要………………………………………………………………II
致謝……………………………………………………………………IV
目錄……………………………………………………………………V
圖目錄…………………………………………………………………IX
表目錄………………………………………………………………XIII
Chapter1序論……………………………………………………………1
    1-1前言………………………………………………………1
    1-2 OLED與PLED的發展……………………………………3
    1-3研究動機與目的…………………………………………5
    1-4論文架構…………………………………………………6
Chapter2理論背景………………………………………………………7
2-1共軛高分子材料介紹…………………………………………………7
    2-2電激發光(EL)與光激發光(PL)………………………10
2-3有機發光二極體之發光原理………………………………………11
2-4螢光(fluorescence)＆磷光(phosphorescence)理論……………13
2-5 能量轉移機制………………………………………………………16
2-6 共軛高分子的載子傳輸理論………………………………………18
Chapter3實驗製程、量測與材料介紹…………………………………22
3-1元件製作流程………………………………………………………22
3-1-1 ITO基板蝕刻……………………………………………………22
3-1-2溶液配置…………………………………………………………26
3-1-3 ITO基板清洗……………………………………………………26
3-1-4 ITO表面處理……………………………………………………27
3-1-5 PEDOT：PSS成膜…………………………………………………27
3-1-6有機高分子主動區成膜…………………………………………28
3-1-7蒸鍍陰極…………………………………………………………30
3-1-8封裝………………………………………………………………31
3-2元件量測……………………………………………………………32
3-3材料介紹……………………………………………………………33
3-3-1電洞注入/傳輸材料………………………………………………33
3-3-2電子傳輸材料……………………………………………………36
3-3-3發光材料…………………………………………………………37
3-3-4陰極材料…………………………………………………………39
Chapter4實驗設計與結果分析…………………………………………40
4-1刮刀技術介紹………………………………………………………40
4-2利用刮刀塗布法製作大面積均勻多層結構之有機發光二極
    體……………………………………………………………………43
4-2-1實驗動機與目的…………………………………………………43
4-2-2面臨之問題………………………………………………………43
4-2-3實驗設計與方法…………………………………………………46
4-2-4實驗結果與分析…………………………………………………47
4-3利用金屬線當輔助電極改善大面積有機發光二極體之亮
    度……………………………………………………………………50
4-3-1實驗動機與目的…………………………………………………50
4-3-2面臨之問題………………………………………………………50
4-3-3實驗設計與方法…………………………………………………51
4-3-4元件製作流程……………………………………………………52
4-3-5實驗結果與分析…………………………………………………53
4-4利用全溶液製程製作p-i-n結構之大面積PLED……………………57
4-4-1實驗動機與目的…………………………………………………57
4-4-2實驗設計與方法…………………………………………………57
4-4-3實驗結果與分析…………………………………………………59
4-4-3-1大面積磷光發光PLED…………………………………………59
4-4-3-2電洞摻雜層之研究……………………………………………61
Chapter 5 結論…………………………………………………………70
Reference………………………………………………………………72

圖目錄
圖1-1-1、PLED具有輕薄的特性，可與家具結合製作輔助性照明…2
圖1-1-2、(a) 利用高分子平面光源製作壁掛之時鐘及夜燈…………2
        (b) 將輕薄之PLED製作於車內貼合邊緣提供輔助照明…2
圖1-2-1、2000年諾貝爾化學獎得主…………………………………4
圖2-1-1、聚乙炔共軛分子結構………………………………………7
圖2-1-2、順與反(cis- and tran-)聚乙炔結構……………………8
圖2-3-1、單層高分子發光二極體發光原理…………………………11
圖2-3-2、多層結構有機發光二極體之能帶示意圖…………………12
圖2-4-1、單重態與三重態激子的鬆弛圖像…………………………13
圖2-4-2、激發態能量轉移和衰退的各種路徑………………………14
圖2-5-1、輻射能量轉移………………………………………………16
圖2-5-2、庫侖作用力…………………………………………………17
圖2-5-3、自旋交換機制………………………………………………17
圖2-6-1、Richardson-Schottky熱載子注入模式……………………20
圖2-6-2、Fowler-Nordheim穿隧模式…………………………………21
圖3-1-1、元件製作流程圖……………………………………………22
圖3-1-2、曝光前後示意圖……………………………………………23
圖3-1-3、顯影前後示意圖……………………………………………24
圖3-1-4、蝕刻前後示意圖……………………………………………25
圖3-1-5、去除光阻前後示意圖………………………………………25
圖3-1-6、7×11.5 cm2、7×10 cm2、3×3 cm2等三種規格的ITO圖樣基板………………………………………………………………………26
圖3-1-7、主動區的PEDOT；PSS成膜示意圖…………………………28
圖3-1-8、主動區的高分子薄膜示意圖………………………………29
圖3-1-9、蒸鍍陰極後元件示意圖……………………………………30
圖3-1-10、各式規格元件之封裝完成圖……………………………31
圖3-2-1、量測裝置圖…………………………………………………32
圖4-1-1、有機高分子材料……………………………………………40
圖4-1-2、方形塗膜刮刀與刮刀機……………………………………41
圖4-1-3、利用刮刀製作多層結構示意圖……………………………41
圖4-1-4、經由SEM可看出具有多層結構之剖面圖……………………42
圖4-2-1、多層結構元件示意圖………………………………………43
圖4-2-2、各式不均勻現象……………………………………………44
圖4-2-3、互溶問題……………………………………………………45
圖4-2-4、大面積塗布裝置概念圖……………………………………46
圖4-2-5、無互溶之多層結構…………………………………………48
圖4-2-6、各式色光之均勻大面積多層結構PLED…………………49
圖4-3-1、ITO電阻太大，造成元件亮度不高及亮度不均勻等現象…50
圖4-3-2、元件亮度不高及亮度不均勻之量測結果…………………51
圖4-3-3、金屬線鑲入PLED元件示意圖………………………………52
圖4-3-4、利用金屬線當輔助電極之大面積PLED製作流程圖………52
圖4-3-5、加入金屬線後的各種高亮度色光PLED……………………53
圖4-3-6、埋金屬線之PLED量測位置圖………………………………54
圖4-3-7、加入金屬線後的黃光PLED元件表現………………………54
圖4-3-8、加入金屬線後的白光PLED元件表現………………………55
圖4-3-9、軟性高亮度之大面積白光PLED……………………………56
圖4-4-1、p-i-n元件結構圖……………………………………………57
圖4-4-2、p-i-n能帶結構示意圖………………………………………58
圖4-4-3、大面積磷光PLED元件結構圖………………………………59
圖4-4-4、5×5cm2的大面積磷光發光PLED之元件表現………………60
圖4-4-5、電洞型單極元件結構圖……………………………………61
圖4-4-6、電洞型單極元件之能帶結構圖……………………………62
圖4-4-7、不同Host及不同摻雜比例之比較圖………………………64
圖4-4-8、不同電洞傳輸材料及摻雜不同F4-TCNQ比例之比較………64
圖4-4-9、F4TCNQ以不同比例摻雜於DMFL-NPB中……………………65
圖4-4-10、DMFL-NPB:F4TCNQ在不同環境下進行熱退火……………66
圖4-4-11、互溶現象：小分子薄膜的方框消失…………………… 67
圖4-4-12、(a)(DMFL-NPB:F4TCNQ):PMMA=10:1………………………68
 (b)(DMFL-NPB:F4TCNQ):PMMA=5:1……………………………………68
圖4-4-13、在DMFL-NPB:F4TCNQ中摻入不同比例PMMA 之電性
          量測…………………………………………………………69
表目錄
表2-1-1、一般常見的共軛高分子………………………………………9
表4-2-1、電洞傳輸層與各發光層之條件……………………………47
表4-2-2、電洞傳輸層+發光層之總厚度………………………………47
表5-1、有機LED與無機LED比較表……………………………………71

                                

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