簡易檢索 / 詳目顯示

研究生: 陳柏凱
論文名稱: 中孔洞白金奈米球的合成、鑑定與其於電化學催化的研究
Preparation, Characterization and Electrocatalytic Studies of Mesoporous Platinum nanospheres
指導教授: 楊家銘
口試委員: 江昀瑋
李志甫
學位類別: 碩士
Master
系所名稱: 理學院 - 化學系
Department of Chemistry
論文出版年: 2011
畢業學年度: 100
語文別: 中文
論文頁數: 75
中文關鍵詞: 燃料電池陰極觸媒中孔洞白金氧氣還原反應
相關次數: 點閱:4下載:0
分享至:
查詢本校圖書館目錄 查詢臺灣博碩士論文知識加值系統 勘誤回報
  • 本論文中,利用我們實驗室開發出之中孔洞二氧化矽奈米球為模板合成中孔洞白金奈米球,模板為具有內外相通三維規則排列孔道之中孔洞球體,藉由熔融態氯鉑酸為白金前驅物,含浸至模板中,經氫氣還原可成功得到中孔洞白金奈米球,一般由硬模板法合成中孔洞金屬材料是以溶液方式含浸金屬前驅物,由於溶解度的限制,所以需要多次含浸才可以達到高金屬負載量,且金屬鹽類經還原後體積會大幅下降,所以無法完整複製模板形貌,在此我們藉由熔融態含浸法,一次大量含浸金屬前驅物,成功克服此一問題得到完整球狀反結構。透過粉末X光繞射儀、氮氣物理吸脫附儀、掃描式和穿透式電子顯微鏡、X光吸收光譜術對其進行結構性質分析,以程溫還原法了解金屬前驅物於模板中之還原性質,並藉由伏安法的量測,來了解其對於氧氣還原反應之電催化活性。結果顯示白金奈米球相較於商用觸媒碳擔體白金及鉑黑有更好之催化活性,所以此中孔洞白金奈米球十分適合應用於電催化反應。


    第1章 緒論 1 1-1 燃料電池 1 1-2 質子交換膜燃料電池 3 1-2-1 質子交換膜燃料電池架構及工作原理 3 1-2-2 質子交換膜燃料電池的電極觸媒 6 1-3 中孔洞材料 12 1-3-1 中孔洞二氧化矽材料 12 1-3-2 中孔洞金屬材料 14 1-4 研究動機及目的 17 第2章 實驗部分 19 2-1 實驗藥品 19 2-2 中孔洞二氧化矽奈米球的製備 20 2-3 中孔洞白金奈米球的合成 21 2-3-1 以MS-e為模板 21 2-3-2 以MS-c為模板 22 2-4 儀器鑑定與分析 23 2-4-1 粉末X光繞射儀 23 2-4-2 物理吸脫附儀 24 2-4-3 掃描式電子顯微鏡 28 2-4-4 穿透式電子顯微鏡 29 2-4-5 X光吸收光譜術 30 2-4-6 伏安法 34 2-4-7 程溫還原法 38 第3章 結果與討論 41 3-1 中孔洞二氧化矽奈米球合成與鑑定 41 3-1-1 粉末X光繞射鑑定 42 3-1-2 物理吸脫附鑑定 43 3-1-3 掃描式電子顯微鏡鑑定 44 3-1-4 穿透式電子顯微鏡鑑定 45 3-2 中孔洞白金奈米球合成與鑑定 46 3-2-1 粉末X光繞射鑑定 47 3-2-2 程溫還原法鑑定 50 3-2-3 掃描式電子顯微鏡鑑定 52 3-2-4 穿透式電子顯微鏡鑑定 55 3-2-5 物理吸脫附鑑定 56 3-2-6 電催化活性分析 57 3-2-7 X光吸收光譜鑑定 64 第4章 結論 69 第5章 參考文獻 70

    (1) Carrette, L.; Friedrich, K. A.; Stimming, U. Chemphyschem 2000, 1, 162.
    (2) PEM Fuel Cell Electrocatalysts and Catalyst Layers Fundamentals and Applications; Zhang, J., Ed.; Springer, 2008.
    (3) PEM Fuel cells: Theory and Practice; Barbir, F., Ed.; Elsevier, 2005.
    (4) Costamagna, P.; Srinivasan, S. Journal of Power Sources 2001, 102, 242.
    (5) Acres, G. J. K.; Frost, J. C.; Hards, G. A.; Potter, R. J.; Ralph, T. R.; Thompsett, D.; Burstein, G. T.; Hutchings, G. J. Catalysis Today 1997, 38, 393.
    (6) Gasteiger, H. A.; Markovic, N. M.; Ross, P. N. Journal of Physical Chemistry 1995, 99, 8945.
    (7) Gotz, M.; Wendt, H. Electrochimica Acta 1998, 43, 3637.
    (8) Papageorgopoulos, D. C.; Keijzer, M.; de Bruijn, F. A. Electrochimica Acta 2002, 48, 197.
    (9) Ma, L.; Zhang, H. M.; Liang, Y. M.; Xu, D. Y.; Ye, W.; Zhang, J. L.; Yi, B. L. Catalysis Communications 2007, 8, 921.
    (10) Gasteiger, H. A.; Kocha, S. S.; Sompalli, B.; Wagner, F. T. Applied Catalysis B-Environmental 2005, 56, 9.
    (11) Gasteiger, H. A.; Mathias, M. F. Proton Conducting Membrane Fuel Cells III, Proceedings 2005, 2002, 1.
    (12) Polymer Electrolyte Fuel Cell Durability; Büchi, F. N.; Inaba, M.; Schmidt, T. J., Eds.; Springer, 2009.
    (13) Shao-Horn, Y.; Sheng, W. C.; Chen, S.; Ferreira, P. J.; Holby, E. F.; Morgan, D. Topics in Catalysis 2007, 46, 285.
    (14) Ferreira, P. J.; la O, G. J.; Shao-Horn, Y.; Morgan, D.; Makharia, R.; Kocha, S.; Gasteiger, H. A. Journal of the Electrochemical Society 2005, 152, A2256.
    (15) Xie, J.; Wood, D. L.; Wayne, D. M.; Zawodzinski, T. A.; Atanassov, P.; Borup, R. L. Journal of the Electrochemical Society 2005, 152, A104.
    (16) Zhang, J.; Sasaki, K.; Sutter, E.; Adzic, R. R. Science 2007, 315, 220.
    (17) Wilson, M. S.; Gottesfeld, S. Journal of the Electrochemical Society 1992, 139, L28.
    (18) Wilson, M. S.; Valerio, J. A.; Gottesfeld, S. Electrochimica Acta 1995, 40, 355.
    (19) Lee, M.; Uchida, M.; Tryk, D. A.; Uchida, H.; Watanabe, M. Electrochimica Acta 2011, 56, 4783.
    (20) Antolini, E.; Perez, J. Journal of Materials Science 2011, 46, 4435.
    (21) Song, Y. J.; Steen, W. A.; Pena, D.; Jiang, Y. B.; Medforth, C. J.; Huo, Q. S.; Pincus, J. L.; Qiu, Y.; Sasaki, D. Y.; Miller, J. E.; Shelnuttt, J. A. Chemistry of Materials 2006, 18, 2335.
    (22) Song, Y.; Hickner, M. A.; Challa, S. R.; Dorin, R. M.; Garcia, R. M.; Wang, H.; Jiang, Y.-B.; Li, P.; Qiu, Y.; van Swol, F.; Medforth, C. J.; Miller, J. E.; Nwoga, T.; Kawahara, K.; Li, W.; Shelnutt, J. A. Nano Letters 2009, 9, 1534.
    (23) Lim, B.; Jiang, M. J.; Camargo, P. H. C.; Cho, E. C.; Tao, J.; Lu, X. M.; Zhu, Y. M.; Xia, Y. A. Science 2009, 324, 1302.
    (24) Lim, B.; Jiang, M.; Yu, T.; Camargo, P. H. C.; Xia, Y. Nano Research 2010, 3, 69.
    (25) Lin, Z.-H.; Lin, M.-H.; Chang, H.-T. Chemistry-a European Journal 2009, 15, 4656.
    (26) Wang, H. H.; Zhou, Z. Y.; Yuan, Q. A.; Tian, N.; Sun, S. G. Chemical Communications 2011, 47, 3407.
    (27) Sun, S. H.; Zhang, G. X.; Geng, D. S.; Chen, Y. G.; Li, R. Y.; Cai, M.; Sun, X. L. Angewandte Chemie-International Edition 2011, 50, 422.
    (28) Alia, S. M.; Zhang, G.; Kisailus, D.; Li, D. S.; Gu, S.; Jensen, K.; Yan, Y. S. Advanced Functional Materials 2010, 20, 3742.
    (29) Chen, Z. W.; Waje, M.; Li, W. Z.; Yan, Y. S. Angewandte Chemie-International Edition 2007, 46, 4060.
    (30) Bi, Y.; Lu, G. Electrochemistry Communications 2009, 11, 45.
    (31) Chen, H. M.; Liu, R. S.; Lo, M. Y.; Chang, S. C.; Tsai, L. D.; Peng, Y. M.; Lee, J. F. Journal of Physical Chemistry C 2008, 112, 7522.
    (32) Liang, H. W.; Cao, X. A.; Zhou, F.; Cui, C. H.; Zhang, W. J.; Yu, S. H. Advanced Materials 2011, 23, 1467.
    (33) Bratlie, K. M.; Lee, H.; Komvopoulos, K.; Yang, P. D.; Somorjai, G. A. Nano Letters 2007, 7, 3097.
    (34) Narayanan, R.; El-Sayed, M. A. Nano Letters 2004, 4, 1343.
    (35) Tian, N.; Zhou, Z. Y.; Sun, S. G.; Ding, Y.; Wang, Z. L. Science 2007, 316, 732.
    (36) Wang, C.; Daimon, H.; Onodera, T.; Koda, T.; Sun, S. H. Angewandte Chemie-International Edition 2008, 47, 3588.
    (37) Kuzume, A.; Herrero, E.; Feliu, J. M. Journal of Electroanalytical Chemistry 2007, 599, 333.
    (38) Markovic, N. M.; Adzic, R. R.; Cahan, B. D.; Yeager, E. B. Journal of Electroanalytical Chemistry 1994, 377, 249.
    (39) Blakely, D. W.; Somorjai, G. A. Surface Science 1977, 65, 419.
    (40) Liu, Y.; Ji, C.; Gu, W.; Baker, D. R.; Jorne, J.; Gasteiger, H. A. Journal of the Electrochemical Society 2010, 157, B1154.
    (41) Liu, Y.; Murphy, M. W.; Baker, D. R.; Gu, W.; Ji, C.; Jorne, J.; Gasteiger, H. A. Journal of the Electrochemical Society 2009, 156, B970.
    (42) Shih, Y.-H.; Sagar, G. V.; Lin, S.-D. Journal of Physical Chemistry C 2008, 112, 123.
    (43) Wang, H.; Jeong, H. Y.; Imura, M.; Wang, L.; Radhakrishnan, L.; Fujita, N.; Castle, T.; Terasaki, O.; Yamauchi, Y. Journal of the American Chemical Society 2011, 133, 14526.
    (44) Han, J.-H.; Lee, E.; Park, S.; Chang, R.; Chung, T. D. Journal of Physical Chemistry C 2010, 114, 9546.
    (45) Ying, J. Y.; Mehnert, C. P.; Wong, M. S. Angewandte Chemie-International Edition 1999, 38, 56.
    (46) Yanagisawa, T.; Shimizu, T.; Kuroda, K.; Kato, C. Bulletin of the Chemical Society of Japan 1990, 63, 988.
    (47) Beck, J. S.; Vartuli, J. C.; Roth, W. J.; Leonowicz, M. E.; Kresge, C. T.; Schmitt, K. D.; Chu, C. T. W.; Olson, D. H.; Sheppard, E. W.; McCullen, S. B.; Higgins, J. B.; Schlenker, J. L. Journal of the American Chemical Society 1992, 114, 10834.
    (48) Kresge, C. T.; Leonowicz, M. E.; Roth, W. J.; Vartuli, J. C.; Beck, J. S. Nature 1992, 359, 710.
    (49) Raman, N. K.; Anderson, M. T.; Brinker, C. J. Chemistry of Materials 1996, 8, 1682.
    (50) Hoffmann, F.; Cornelius, M.; Morell, J.; Froba, M. Angewandte Chemie-International Edition 2006, 45, 3216.
    (51) Saramat, A.; Thormahlen, P.; Skoglundh, M.; Attard, G. S.; Palmqvist, A. E. C. Journal of Catalysis 2008, 253, 253.
    (52) Bauer, A.; Wilkinson, D. P.; Gyenge, E. L.; Bizzotto, D.; Ye, S. Journal of the Electrochemical Society 2009, 156, B1169.
    (53) Kucernak, A.; Jiang, J. H. Chemical Engineering Journal 2003, 93, 81.
    (54) Han, J. H.; Choi, H. N.; Park, S.; Chung, T. D.; Lee, W. Y. Analytical Sciences 2010, 26, 995.
    (55) Ghanem, M. A. Electrochemistry Communications 2007, 9, 2501.
    (56) Attard, G. S.; Bartlett, P. N.; Coleman, N. R. B.; Elliott, J. M.; Owen, J. R.; Wang, J. H. Science 1997, 278, 838.
    (57) Attard, G. S.; Goltner, C. G.; Corker, J. M.; Henke, S.; Templer, R. H. Angew. Chem.-Int. Edit. Engl. 1997, 36, 1315.
    (58) Dag, O.; Alayoglu, S.; Tura, C.; Celik, O. Chemistry of Materials 2003, 15, 2711.
    (59) Celik, O.; Dag, O. Angewandte Chemie-International Edition 2001, 40, 3800.
    (60) Yamauchi, Y.; Yokoshima, T.; Mukaibo, H.; Tezuka, M.; Shigeno, T.; Momma, T.; Osaka, T.; Kuroda, K. Chem. Lett. 2004, 33, 542.
    (61) Yamauchi, Y.; Momma, T.; Yokoshima, T.; Kuroda, K.; Osaka, T. Journal of Materials Chemistry 2005, 15, 1987.
    (62) Yamauchi, Y.; Yokoshima, T.; Momma, T.; Osaka, T.; Kuroda, K. Electrochem. Solid State Lett. 2005, 8, C141.
    (63) Yamauchi, Y.; Kuroda, K. Chemistry-an Asian Journal 2008, 3, 664.
    (64) Knox, J. H.; Kaur, B.; Millward, G. R. Journal of Chromatography 1986, 352, 3.
    (65) Guo, X. J.; Yang, C. M.; Liu, P. H.; Cheng, M. H.; Chao, K. J. Crystal Growth & Design 2005, 5, 33.
    (66) Han, Y. J.; Kim, J. M.; Stucky, G. D. Chemistry of Materials 2000, 12, 2068.
    (67) Kleitz, F.; Choi, S. H.; Ryoo, R. Chemical Communications 2003, 2136.
    (68) Ko, C. H.; Ryoo, R. Chemical Communications 1996, 2467.
    (69) Liu, Z.; Sakamoto, Y.; Ohsuna, T.; Hiraga, K.; Terasaki, O.; Ko, C. H.; Shin, H. J.; Ryoo, R. Angewandte Chemie-International Edition 2000, 39, 3107.
    (70) Liu, Z.; Terasaki, O.; Ohsuna, T.; Hiraga, K.; Shin, H. J.; Ryoo, R. Chemphyschem 2001, 2, 229.
    (71) Ryoo, R.; Kim, J. M.; Ko, C. H.; Shin, C. H. Journal of Physical Chemistry 1996, 100, 17718.
    (72) Shin, H. J.; Ko, C. H.; Ryoo, R. Journal of Materials Chemistry 2001, 11, 260.
    (73) Shin, H. J.; Ryoo, R.; Liu, Z.; Terasaki, O. Journal of the American Chemical Society 2001, 123, 1246.
    (74) Yang, C. M.; Sheu, H. S.; Chao, K. J. Advanced Functional Materials 2002, 12, 143.
    (75) Sasaki, M.; Osada, M.; Higashimoto, N.; Yamamoto, T.; Fukuoka, A.; Ichikawa, M. J. Mol. Catal. A-Chem. 1999, 141, 223.
    (76) Sasaki, M.; Osada, M.; Sugimoto, N.; Inagaki, S.; Fukushima, Y.; Fukuoka, A.; Ichikawa, M. Microporous and Mesoporous Materials 1998, 21, 597.
    (77) Gao, F. F.; Naik, S. P.; Okubo, T. J. Nanosci. Nanotechnol. 2007, 7, 2894.
    (78) Wang, D. H.; Jakobson, H. P.; Kou, R.; Tang, J.; Fineman, R. Z.; Yu, D. H.; Lu, Y. F. Chemistry of Materials 2006, 18, 4231.
    (79) Wang, D. H.; Luo, H. M.; Kou, R.; Gil, M. P.; Xiao, S. G.; Golub, V. O.; Yang, Z. Z.; Brinker, C. J.; Lu, Y. F. Angewandte Chemie-International Edition 2004, 43, 6169.
    (80) Wang, D. H.; Zhou, W. L.; McCaughy, B. F.; Hampsey, J. E.; Ji, X. L.; Jiang, Y. B.; Xu, H. F.; Tang, J. K.; Schmehl, R. H.; O'Connor, C.; Brinker, C. J.; Lu, Y. F. Advanced Materials 2003, 15, 130.
    (81) Takai, A.; Ataee-Esfahani, H.; Doi, Y.; Fuziwara, M.; Yamauchi, Y.; Kuroda, K. Chemical Communications 2011, 47, 7701.
    (82) Li, H.; Shi, J. L.; Li, L.; Gu, J. L.; Zhang, L. X.; Chen, H. R.; Shi, W. Chem. Lett. 2005, 34, 210.
    (83) Zhang, Z. T.; Dai, S.; Blom, D. A.; Shen, J. Chemistry of Materials 2002, 14, 965.
    (84) Takai, A.; Doi, Y.; Yamauchi, Y.; Kuroda, K. Chemistry-an Asian Journal 2011, 6, 881.
    (85) Takai, A.; Doi, Y.; Yamauchi, Y.; Kuroda, K. Journal of Physical Chemistry C 2010, 114, 7586.
    (86) Doi, Y.; Takai, A.; Sakamoto, Y.; Terasaki, O.; Yamauchi, Y.; Kuroda, K. Chemical Communications 2010, 46, 6365.
    (87) Lee, S. J.; Pyun, S. I.; Lee, S. K.; Kang, S. J. L. Israel Journal of Chemistry 2008, 48, 215.
    (88) Solovyov, L. A.; Zaikovskii, V. I.; Shmakov, A. N.; Belousov, O. V.; Ryoo, R. Journal of Physical Chemistry B 2002, 106, 12198.
    (89) Boujday, S.; Lehman, J.; Lambert, J. F.; Che, M. Catalysis Letters 2003, 88, 23.
    (90) Solla-Gullon, J.; Rodriguez, P.; Herrero, E.; Aldaz, A.; Feliu, J. M. Physical Chemistry Chemical Physics 2008, 10, 1359.
    (91) Subbaraman, R.; Strmcnik, D.; Stamenkovic, V.; Markovic, N. M. Journal of Physical Chemistry C 2010, 114, 8414.
    (92) Jerkiewicz, G.; Vatankhah, G.; Lessard, J.; Soriaga, M. P.; Park, Y. S. Electrochimica Acta 2004, 49, 1451.
    (93) Boo, H.; Park, S.; Ku, B. Y.; Kim, Y.; Park, J. H.; Kim, H. C.; Chung, T. D. Journal of the American Chemical Society 2004, 126, 4524.
    (94) Stamenkovic, V.; Schmidt, T. J.; Ross, P. N.; Markovic, N. M. Journal of Physical Chemistry B 2002, 106, 11970.
    (95) Markovic, N. M.; Ross, P. N. Surface Science Reports 2002, 45, 121.
    (96) Strmcnik, D.; Escudero-Escribano, M.; Kodama, K.; Stamenkovic, V. R.; Cuesta, A.; Markovic, N. M. Nature Chemistry 2010, 2, 880.
    (97) Sinfelt, J. H.; Meitzner, G. D. Accounts of Chemical Research 1993, 26, 1.

    無法下載圖示 全文公開日期 本全文未授權公開 (校內網路)
    全文公開日期 本全文未授權公開 (校外網路)

    QR CODE