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研究生: 洪茂維
Hong, Mao-Wei
論文名稱: 部份還原二氧化錫氣凝膠之製備及其於甲醇氧化之應用
Preparation of partially reduced tin dioxide aerogels and their applications in methanol oxidation
指導教授: 呂世源
Lu, Shih-Yuan
口試委員:
學位類別: 碩士
Master
系所名稱: 工學院 - 化學工程學系
Department of Chemical Engineering
論文出版年: 2009
畢業學年度: 97
語文別: 中文
論文頁數: 43
中文關鍵詞: 二氧化錫氣凝膠甲醇氧化
外文關鍵詞: tin dioxide, aerogel, methanol oxidation
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  • 利用溶膠-凝膠法(sol-gel)所製備出的二氧化錫氣凝膠,可以具有3D的網狀構造、顆粒小以及高比表面積等優點,這些是其他製程所不能達到的。
    本研究利用溶膠-凝膠法來製備二氧化錫氣凝膠,製備出的二氧化錫氣凝膠比表面積達377 m2/g、孔洞體積1.98 cc/g、平均孔徑12.6 nm。經由鍛燒後的二氧化錫氣凝膠的比表面積為75.4 m2/g、孔洞體積0.75 cc/g、平均孔徑23.3 nm。進行鍛燒的目的,是爲了讓二氧化錫氣凝膠的結構穩定,使其具有晶相,才能有所應用。
    之後藉由程溫還原來挑選二氧化錫氣凝膠還原的溫度,並且嘗試在不同溫度下還原,由XRD圖譜發現只有溫度超過500 ℃以上才會出現錫的訊號。並且藉由BET的量測得知,比表面積、孔洞體積隨溫度的增加而降低,也會隨著加熱時間的增加而減少。由SEM以及TEM影像分析可知,隨時間的增加,有更多的SnO2被還原成Sn,但這些錫會聚集成大顆粒子。
    將在不同還原條件下所製備的Sn/SnO2氣凝膠應用於甲醇氧化的觸媒層。由結果可以發現,500℃還原一小時的條件所製備出之Sn/SnO2氣凝膠反應電流最高,而且起始電壓也較低,而其他的還原條件所得到的反應電流卻與鍛燒後的SnO2氣凝膠差不多,甚至變小,這表示鉑粒子在還原一小時的Sn/SnO2氣凝膠中,具有較好的活性,也證實Sn的加入有助於鉑催化甲醇,但是當Sn聚集成大顆粒時,其與Pt的組合機會反而變少,無助於催化甲醇。


    目錄 中文摘要......................... I 英文摘要......................... I 目錄...........................II 圖目錄..........................IV 第一章 序論........................1 1.1前言..........................1 1.2研究動機........................3 第二章 文獻回顧......................4 2.1氣凝膠之製備......................4 2.2氣凝膠乾燥方法.....................5 2.3二氧化錫........................6 2.4 DMFC結構與工作原理.................. 8 2.5電池極化現象與極化曲線................ 11 2.6甲醇氧化觸媒反應機制................. 14 2.7Pt-Sn應用於甲醇氧化..................16 第三章 實驗內容..................... 18 3.1 實驗藥品...................... 18 3.2 實驗設備...................... 19 3.3 實驗器材...................... 20 3.4 檢測儀器...................... 21 3.5 實驗流程...................... 22 第四章 結果與討論.................... 24 4.1 SnO2氣凝膠分析................... 24 4.2 SnO2氣凝膠程溫還原................. 28 4.3 SnO2氣凝膠氫氣還原................. 29 4.4 SnO2氣凝膠校正曲線................. 33 4.5 SnO2氣凝膠氫氣還原-SEM分析............. 34 4.6 SnO2氣凝膠氫氣還原-TEM分析............. 35 4.7 Sn/SnO2氣凝膠應用於甲醇氧化............. 39 第五章 結論....................... 41 參考文獻........................ 42

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