研究生: |
簡逸棻 |
---|---|
論文名稱: |
含有機配位鋅磷酸鹽及鎵磷酸鹽的水熱合成、 晶體結構與性質研究 Syntheses, Crystal Structures and Properties of Organo Zincophosphates and Organo Gallophosphates |
指導教授: | 王素蘭 |
口試委員: |
王素蘭
黃暄益 林嘉和 |
學位類別: |
碩士 Master |
系所名稱: |
理學院 - 化學系 Department of Chemistry |
論文出版年: | 2012 |
畢業學年度: | 100 |
語文別: | 中文 |
論文頁數: | 178 |
中文關鍵詞: | 金屬磷酸鹽 、腺嘌呤 、有機-無機複合材料 |
相關次數: | 點閱:3 下載:0 |
分享至: |
查詢本校圖書館目錄 查詢臺灣博碩士論文知識加值系統 勘誤回報 |
本研究利用中溫中壓水熱反應中得到7個化合物,分為兩個研究主題,A系列的A1和A2兩個鋅磷酸鹽化合物,為首次在金屬磷酸鹽系統中將核酸鹼基腺嘌呤(Adenine)成功導入至無機結構中,並且兩個化合物的組成成分為生物分子Adenine、鋅和磷皆為人體可以再吸收的元素,加上結構為中性層狀結構以及合成環境為無毒的水/乙醇溶液下,具有高度的生物相容性,對於未來可望發展成具藥物釋放的結構。而我們也利用螢光光譜儀對化合物A1和A2進行測量會發現兩個化合物的放光主要是來自於Adenine的放光,CIE座標圖在藍光位置。
B系列首次成功合成鎵磷酸鹽的OMPO(organo-metallophosphate framework) ,總共有5個Ga-OMPO化合物,其中B5是利用B1-B4彼此相關性推導的公式,成功合成的實例。B1-B5的無機層互為iso-layer,並皆藉由bidentate羧酸當作pillar與相鄰的無機層連接形成奈米隧洞,而當作有機模板的有機胺則填充在其中。我們也發現有機胺和有機酸長度適當的搭配正是合成此一系列Ga-OMPO的關鍵,我們利用B1-B4結構中有機胺、有機酸的排列以及彼此氫鍵作用力的相關性,推導出兩種合成公式,分別為58+[Acid]2=[Amine]2和36+[Acid]2=[Amine]2,並且利用公式成功合成出B5化合物,這使我們在未來在合成Ga-OMPO中,可在理論的基礎下除了對合成的結構進行預測之外,還可將有機胺與有機酸搭配的選擇範圍大幅縮小,而增加合成成功率。
1-6 參考文獻
1. Maspoch, D.; Ruiz-Molina, D.; Veciana, J. Chem. Soc. Rev. 2007, 36 (5), 770-818.
2. Ferey, G. Chem. Soc. Rev. 2008, 37 (1), 191-214.
3. Zhang, W.; Xiong, R.-G. Chem. Rev. 2011, 112 (2), 1163-1195.
4. Cronstedt, A. F. Akad handl. Stockholm 1756, 17, 120.
5. Deville, H. S. C.; Seances, C. R. H. Acad. Sci. 1862, 54, 324.
6. Wilson, S. T.; Lok, B. M.; Messina, C. A.; Cannan, T. R.; Flanigen, E. M. J. Am. Chem. Soc. 1982, 104, 1146.
7. Jones, R. H.; Thomas, J. M.; Chen, J.; Xu. R.; Huo, Q.; Li, S.; Ma, Z.; Chippindale, A. M. J. Solid Sate Chem. 1993, 102, 204.
8. Davis, M. E.; Saldarriaga, C.; Montes, C.; Garces, J. M.; Crowder, C. Nature 1988, 331, 698.
9. Soghomonian, V.; Chen, Q.; Haushalter, R. C.; Zubieta, J.; O’Connor, J. Science, 1993, 259, 1596.
10. (a) Gier, T. E.; Stucky, G. D. Nature 1991, 349, 508.(b) Feng, P.; Bu, X.; Stucky, G. D. Angew. Chem., Int. Ed. 1995, 34,1745.(c) Wang, Y.; Yu, J.; Guo, M.; Xu, R. Angew. Chem., Int. Ed. 2003, 42, 4089.
11. (a) Kierkegaard, P.; Westerlund, M. Acta Chem. Scand., 1964, 18, 2217; (b) Costentin, G.; Laclaire, A.; Borel, M. M.; Grandin, A.; Raveau, B. Rev. Inorg.Chem., 1993, 13, 77.
12. (a) Cleitzer, C. Eur. J. Solid State Inorg.Chem.1991, 28, 77(b) Lii, K. W. J. Chem. Soc., Dalton Trans., 1996, 819.(c) Fe´rey, G. J. Fluorine Chem., 1995, 72, 187.
13. (a) Parise, J. B. Inorg. Chem. 1985, 24, 4312.(b) Guangdi, Y.; Shouhua, F.; Ruren, X. J. Chem. Soc., Chem. Commun. 1987,1254.
14. Dhingra, S. S.; Haushalter, R. C. J. Chem. Soc.Chem. Commun.1993, 1665.
15. Maspoch, D.; Ruiz-Molina, Daniel.; Veciana, J. Chem. Soc. Rev.,2007, 36, 770–818.
16. Lin, C. H.; Wang, S. L.; Lii, K. H. J. Am. Chem. Soc. 2001, 123, 4649.
17. Yang, Y. C.; Wang, S. L. J. Am. Chem. Soc. 2008, 130, 1146.
18. Tang, M. F.; Chiang, P. Y.; Yeh, H. C.; Lii, K. H. Dalton. Trans. 2007, 4523 and reference therein.
19. (a) Liao, Y. C.; Liao, F. L.; Chang, W. K.; Wang, S. L. J. Am. Chem. Soc. 2004, 126,1320; (b) Liao, Y. C.; Jiang, Y. C.; Wang, S. L. J. Am. Chem. Soc. 2005, 127, 12794; (c) Liao, Y. C.; Lin, C. H.; Wang, S. L. J. Am. Chem. Soc. 2005, 127, 9986.
20. Huang, S. H.; Lin, C. H.; Wu, W. C.; Wang, S. L. Angew. Chem. Int. Ed. 2009, 48, 6124
21. Huang, S. H.; Wang, S. L. Angew. Chem. Int. Ed. 2011, 50, 5319.
22. 王素蘭,科儀新知,民國九十四年二月第二十六卷第四期
23. APEX II software package; Bruker AXS, Madison, WI, 2005.
24. Sheldrick, G. M. SHELXTL programs, Release Version 5.1; Bruker AXS,Madison, WI, 1998.
25. Brown, I. D.; Altermann, D. Acta Crystallogr. 1985, B41, 244.
26. Spek, L. Acta Crystallogr. 1990, A46, 34.
27. Alcock, N. W., Bonding and Structure; Ellis Horwood: New York, 1990.
28. Brown, I. D.; Altermann, D. Acta Crystallogr. 1985, B41, 244.
29. de Mello, J. C.; Wittmann, H. F.; Friend, R. H. Adv. Mater. 1997, 9, 230.
2-7參考文獻
1. An, J.; Farha, O. K.; Hupp, J. T.; Pohl, E.; Yeh, J. I.; Rosi, N. L. Nat Commun 2012, 3, 604.
2. Amo-Ochoa, P.; Alexandre, S. S.; Pastor, C.; Zamora, F. Journal of Inorganic Biochemistry 2005, 99 (11), 2226-2230.
3. García-Terán, J. P.; Castillo, O.; Luque, A.; García-Couceiro, U.; Román, P.; Lloret, F. Inorganic Chemistry 2004, 43 (18), 5761-5770.
4. Sánchez-Moreno, M. J.; Choquesillo-Lazarte, D.; González-Pérez, J. M.; Carballo, R.; Castiñeiras, A.; Niclós-Gutiérrez, J. Inorganic Chemistry Communications 2002, 5 (10), 800-802.
5. Bugella-Altamirano, E.; Choquesillo-Lazarte, D.; González-Pérez, J. M.; Sánchez-Moreno, M. J.; Marı́n-Sánchez, R.; Martı́n-Ramos, J. D.; Covelo, B.; Carballo, R.; Castiñeiras, A.; Niclós-Gutiérrez, J. Inorganica Chimica Acta 2002, 339 (0), 160-170.
6. Pérez-Yáñez, S.; Beobide, G.; Castillo, O.; Cepeda, J.; Luque, A.; Aguayo, A. s. T.; Román, P. Inorganic Chemistry 2011, 50 (12), 5330-5332.
7. An, J.; Geib, S. J.; Rosi, N. L. Journal of the American Chemical Society 2009, 131 (24), 8376-8377.
8. An, J.; Shade, C. M.; Chengelis-Czegan, D. A.; Petoud, S. p.; Rosi, N. L. Journal of the American Chemical Society 2011, 133 (5), 1220-1223.
9. Srivatsan, S. G.; Parvez, M.; Verma, S. Chemistry – A European Journal 2002, 8 (22), 5184-5191.
10. Hagrman, P. J.; Hagrman, D.; Zubieta, J. journal angewandte chemie international edition 1999, 38 2638.
11. Lin, C. H.; Wang, S. L. Inorganic Chemistry 2001, 11, 2918.
12. Lin, C. H.; Wang, S. L.; Lii, K. H. Journal of the American Chemical Society 2001, 19, 4649.
13. Jiang, Y. C.; Wang, S. L.; Lee, S. F.; Lii, K. H. Inorganic Chemistry 2003, 20, 6154.
14. Chang, W.-K.; Chiang, R.-K.; Jiang, Y.-C.; Wang, S.-L.; Lee, S.-F.; Lii, K.-H. Inorganic Chemistry 2004, 43 (8), 2564-2568.
15. Chang, W.-J.; Chen, C.-Y.; Lii, K.-H. Journal of Solid State Chemistry 2003, 172 (1), 6-11.
16. Jiang, Y. C.; Wang, S. L.; Lee, S. F.; Lii, K. H. Inorganic Chemistry 2003, 20, 6154.
17. Hung, L. C.; Kao, H. M.; Lii, K. H. Chemistry of Materials 2000, 8, 2411.
18. Tsai, Y. M.; Wang, S. L.; Huang, C. H.; Lii, K. H. Inorganic Chemistry 1999, 19, 4183.
19. Liao, Y. C.; Liao, F. L.; Chang, W. K.; Wang, S. L. Journal of the American Chemical Society 2004, 126, 1320.
20. Wang, C. M.; Chuang, S. T.; Chuang, Y. L.; Kao, H. M.; Lii, K. H. Journal of Solid State Chemistry 2004, 7, 1252.
21. Kortz, U.; Vaissermann, J.; Thouvenot, R.; Gouzerh, P. Inorganic Chemistry 2003, 4, 1135.
3-7參考文獻
1. Thomas, J. M.; Raja, R.; Sankar, G.; Bell, R. G. Nature 1999, 398 (6724), 227-230.
2. Davis, M. E. Nature 2002, 417 (6891), 813-821.
3. Eddaoudi, M.; Kim, J.; Rosi, N.; Vodak, D.; Wachter, J.; O'Keeffe, M.; Yaghi, O. M. Science 2002, 295 (5554), 469-472.
4. Forster, P. M.; Eckert, J.; Chang, J.-S.; Park, S.-E.; Férey, G.; Cheetham, A. K. Journal of the American Chemical Society 2003, 125 (5), 1309-1312.
5. Murugavel, R.; Choudhury, A.; Walawalkar, M. G.; Pothiraja, R.; Rao, C. N. R. Chemical Reviews 2008, 108 (9), 3549-3655.
6. Strohmaier, K. G.; Vaughan, D. E. W. Journal of the American Chemical Society 2003, 125 (51), 16035-16039.
7. Corma, A.; Diaz-Cabanas, M. J.; Jorda, J. L.; Martinez, C.; Moliner, M. Nature 2006, 443 (7113), 842-845.
8. Zou, X.; Conradsson, T.; Klingstedt, M.; Dadachov, M. S.; O'Keeffe, M. Nature 2005, 437 (7059), 716-719.
9. Yang, G.-Y.; Sevov, S. C. Journal of the American Chemical Society 1999, 121 (36), 8389-8390.
10. Lin, C.-H.; Wang, S.-L.; Lii, K.-H. Journal of the American Chemical Society 2001, 123 (19), 4649-4650.
11. Guillou, N.; Gao, Q.; Forster, P. M.; Chang, J.-S.; Noguès, M.; Park, S.-E.; Férey, G.; Cheetham, A. K. Angewandte Chemie 2001, 113 (15), 2913-2916.
12. Guillou, N.; Gao, Q.; Forster, P. M.; Chang, J.-S.; Noguès, M.; Park, S.-E.; Férey, G.; Cheetham, A. K. Angewandte Chemie International Edition 2001, 40 (15), 2831-2834.
13. Furukawa, H.; Kim, J.; Ockwig, N. W.; O’Keeffe, M.; Yaghi, O. M. Journal of the American Chemical Society 2008, 130 (35), 11650-11661.
14. Sonnauer, A.; Hoffmann, F.; Fröba, M.; Kienle, L.; Duppel, V.; Thommes, M.; Serre, C.; Férey, G.; Stock, N. Angewandte Chemie International Edition 2009, 48 (21), 3791-3794.
15. Chae, H. K.; Siberio-Perez, D. Y.; Kim, J.; Go, Y.; Eddaoudi, M.; Matzger, A. J.; O'Keeffe, M.; Yaghi, O. M. Nature 2004, 427 (6974), 523-527.
16. Chang, W.-K.; Chiang, R.-K.; Jiang, Y.-C.; Wang, S.-L.; Lee, S.-F.; Lii, K.-H. Inorganic Chemistry 2004, 43 (8), 2564-2568.
17. Chang, W.-J.; Chen, C.-Y.; Lii, K.-H. Journal of Solid State Chemistry 2003, 172 (1), 6-11.
18. Lin, C. H.; Wang, S. L. Inorganic Chemistry 2001, 11, 2918.
19. Lin, C. H.; Wang, S. L.; Lii, K. H. Journal of the American Chemical Society 2001, 19, 4649.
20. Hu, L.; Fan, J.; Slebodnick, C.; Hanson, B. E. Inorganic Chemistry 2006, 45 (19), 7681-7688.
21. Jiang, Y. C.; Wang, S. L.; Lee, S. F.; Lii, K. H. Inorganic Chemistry 2003, 20, 6154.
22. Hung, L. C.; Kao, H. M.; Lii, K. H. Chemistry of Materials 2000, 8, 2411.
23. Tsai, Y. M.; Wang, S. L.; Huang, C. H.; Lii, K. H. Inorganic Chemistry 1999, 19, 4183.
24. Liao, Y.-C.; Liao, F.-L.; Chang, W.-K.; Wang, S.-L. Journal of the American Chemical Society 2004, 126 (5), 1320-1321.
25. Huang, S.-H.; Lin, C.-H.; Wu, W.-C.; Wang, S.-L. Angewandte Chemie International Edition 2009, 48 (33), 6124-6127.
26. Huang, S.-H.; Wang, S.-L. Angewandte Chemie International Edition 2011, 50 (23), 5319-5322.
27. Mrak, M.; Kolitsch, U.; Lengauer, C.; Kaučič, V. e.; Tillmanns, E. Inorganic Chemistry 2002, 42 (2), 598-604.
28. Lin, C.-H.; Lii, K.-H. Inorganic Chemistry 2004, 43 (20), 6403-6407.
29. Chen, Z.; Tan, S.; Weng, L.; Zhou, Y.; Gao, X.; Zhao, D. Journal of Solid State Chemistry 2006, 179 (7), 1931-1937.
30. Tang, M.-F.; Liu, Y.-H.; Chang, P.-C.; Liao, Y.-C.; Kao, H.-M.; Lii, K.-H. Dalton Transactions 2007, (40), 4523-4528.
31. Zhou, G.; Yang, Y.; Fan, R.; Liu, X.; Wang, Q.; Wang, F. Solid State Sciences 2010, 12 (5), 873-881.
32. Hasnaoui, Mohammed A.; Simon-Masseron, A.; Gramlich, V.; Patarin, J.; Bengueddach, A. European Journal of Inorganic Chemistry 2005, 2005 (3), 536-542.
33. 黃玉廷, 有機無機複合金屬磷酸鹽材料之綠色合成與功能性研究. 國立清華大學化學系博士論文: 中華民國一百年七月.
34. Yang, Y.; Mu, Z.; Xu, Y.; Liu, Y.; Chen, C.; Wang, W.; Yi, Z.; Ye, L.; Pang, W. Solid State Sciences 2005, 7 (1), 103-108.
35. Ma, B.-Q.; Mulfort, K. L.; Hupp, J. T. Inorganic Chemistry 2005, 44 (14), 4912-4914.
36. Hughes, J. T.; Navrotsky, A. Journal of the American Chemical Society 2011, 133 (24), 9184-9187.
37. Zhang, J.; Wojtas, L.; Larsen, R. W.; Eddaoudi, M.; Zaworotko, M. J. Journal of the American Chemical Society 2009, 131 (47), 17040-17041.
38. Eddaodi, M.; Kim, J.; Rosi, N.; Vodak, D.; Wachter, J.; O’Keeffe, M.; Yaghi, O. M. Science 2002, 295, 469
39. Asrar, J. Journal of Polymer Science: Part A: Polymer Chemistry 1999, 37, 3139–3146.
40. Thalladi, V. R.; Nüsse, M.; Boese, R. Journal of the American Chemical Society 2000, 122 (38), 9227-9236.
41. Thalladi, V. R.; Boese, R.; Weiss, H.-C. Angewandte Chemie International Edition 2000, 39 (5), 918-922.