研究孟加拉玫瑰紅與金奈米粒子間在高分子聚合物與二氧化鈦介質下的螢光增強效應

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研究生：	李品璋 Li, Pin-Jhang
論文名稱：	研究孟加拉玫瑰紅與金奈米粒子間在高分子聚合物與二氧化鈦介質下的螢光增強效應 Fluorescence Enhancement of Rose Bengal by Gold Nanoparticle on Medium of Polymer and Titanium Dioxide
指導教授：	陳益佳 Chen, I-Chia
口試委員:	黃哲勳 Huang, Jer-Shing 黃郁棻 Huang, Yu-Fen 陳益佳 Chen, I-Chia
學位類別：	碩士 Master
系所名稱：	理學院 - 化學系 Department of Chemistry
論文出版年：	2014
畢業學年度：	102
語文別：	中文
論文頁數：	133
中文關鍵詞：	金屬增強螢光效應、金奈米粒子、共軛焦螢光顯微鏡、二氧化鈦
外文關鍵詞：	Metal enhance fluorescence, Gold nanoparticle, Confocal microscopy, Titanium dioxide
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本研究探討孟加拉玫瑰紅在不同距離下與金奈米粒子間的作用與螢光增強效應。實驗使用共軛焦螢光顯微鏡，精準的測量單顆金奈米粒子上的染料之螢光生命期。分子與金奈米粒子間的介質，分別選用高分子聚合物或二氧化鈦包裹在金奈米粒子周圍。高分子聚合物介質的部分，我們以 Poly Styrene Sulfonate (PSS) 和 Poly Allyamine Hydrochloride (PAH) 以層覆層 (Layer by Layer) 的方法包覆 70 nm 的金奈米粒子。樣品最後包裹共七層，其厚度控制在1.1-7.3 nm，每一層厚度約 1.05 nm。所測量螢光生命期均呈現雙自然指數衰竭。其螢光生命期TAU1 依層數分別為 34 到 60 ps 與 TAU2 為 82 到 368
ps。另外，二氧化鈦介質的部分，我們修飾金奈米粒子的表面，再與 Titanium isopropoxide (TTIP) 不同的反應時間，分別合成出 5 nm，10 nm，15 nm，20 nm 四種厚度。並測量螢光生命期，亦呈現雙自然指數衰竭。其螢光生命期分別 TAU1 為 24 到 120 ps 與 TAU2 為 241 到 672 ps。最後以實驗測得的結果及參考先前的文獻，我們推導了簡易的動力學模型。我們得到螢光增強效率隨著離金奈米粒子越遠而越弱。其中，以二氧化鈦為介質的動力學機制多了電子轉移的途徑，導致其螢光增強效率有限。

We research the fluorescence enhancement of Rose Bengal on the different distance between Rose Bengal and Gold nanoparticle. In this experiment, we use confocal microscopy to measure the fluorescence lifetime of dye on the single Gold nanoparticle. The medium between molecular and Gold nanoparticle are polymer or TiO2 coating on the surface of Gold nanoparticle. In the polymer coating, we use Poly Styrene Sulfonate (PSS) and Poly Allyamine Hydrochloride (PAH) to coat on the 70 nm of Gold nanoparticle by the Layer by Layer method. We coat 1 to 7 layers, and the thickness are 1.1 nm to 7.3 nm, the average of thickness is 1.05 nm per layer. The fluorescence lifetime are bi-exponent decay. The lifetime of TAU1 are 34 ps to 60 ps, and the lifetime of TAU2 are 282 ps to 368 ps from 1 layer to 7 layers. In the TiO2 coating, we modify the surface of Gold nanoparticle, then add Titanium isopropoxide (TTIP) to coat 5 nm, 10 nm, 15 nm and 20 nm of thickness with different reaction time. And the fluorescence lifetime are also bi-exponent decay. The sample coating from 5 nm to 20 nm, which TAU1 are 24 ps to 120 ps, TAU2 are 241 ps to 672 ps. Finally, we use the experiment result and some reference to propose the simple kinetic mechanism. The fluorescence enhancement are decrease when the distance increase. The fluorescence enhancement of dye are limited on the medium of TiO2, because the excited of dye can decay by electron transfer.

第一章 介紹與目的 12  
  1-1 金屬奈米粒子的特性與應用 12 
  1-2 金屬奈米粒子的螢光增強效應 13 
  1-3 雷射共軛焦螢光顯微鏡 14   
  1-4 研究目的 15
第二章 理論模型 19 
  2-1 利用簡單的模型來描述螢光衰竭過程 19 
    2-1-1 古典力學模型 19 
    2-1-2 量子力學模型 22 
    2-1-3 費米黃金法則 (Fermi’s golden rule) 24 
  2-2 表面電漿子 24 
    2-2-1 金屬平面上的表面電漿子模式 25 
    2-2-2 分子在平坦金屬表面的螢光緩解過程 26 
    2-2-3 SPP 模式的動量匹配 30 
    2-2-4 金屬粒子的表面電漿子模式 32 
  2-3 金屬奈米粒子的局部電廠增強效應 35 
    2-3-1 單一金屬奈米粒子 36 
    2-3-2 奈米粒子散射造成的電場 37 
    2-3-3 奈米粒子的吸收與極化現象 40 
    2-3-4 金奈米粒子下的局部電場 43 
    2-3-5 格林函數 (Green function)44 
    2-3-6 分子螢光速率 46 
    2-3-7 當染料分子存在於金奈米粒子下的螢光速率 47 
  2-4 電漿共振情況下的金奈米粒子 48 
    2-4-1 德魯德模型 (Drude model) 48 
    2-4-2 電漿共振下的金屬奈米粒子 49 
    2-4-3 金屬奈米粒子的吸收 51 
    2-4-4 金屬奈米粒子的極化率 52 
  2-5 金屬奈米粒子的螢光增強效應 53 
    2-5-1 一般金屬奈米粒共振效應的情形 53 
    2-5-2 金奈米粒子與螢光分子間的偶合 55 
  2-6 金屬奈米粒子間的偶合 57 
第三章 實驗儀器 60 
  3-1 FLIM (Fluorescence-lifetime imaging microscopy) 60 
    3-1-1 雷射系統 61 
    3-1-2 掃描系統 63 
    3-1-3 偵測系統 63 
    3-1-4 儀器架設 65 
  3-2 掃描式電子顯微鏡 67 
    3-2-1 基本元件 67 
    3-2-2 樣品製備 70 
  3-3 紫外-可見光吸收光譜儀 71 
  3-4 靜態螢光光譜儀 71 
第四章 樣品合成 72 
  4-1 金奈米粒子 (GNP) 的合成 72 
    4-1-1 金奈米粒子金種 (Seed) 的合成 72 
    4-1-2 金奈米粒子的成長 73 
  4-2 金奈米粒子外包覆高分子電解質 73 
  4-3 Modified Rose Bengal 73 
  4-4 金奈米粒子外包覆二氧化鈦層 76 
  4-5 合成高分子奈米粒 78 
  4-6 合成二氧化鈦奈米粒 78 
  4-7 FLIM 的樣品製備 78 
第五章 實驗結果 80 
  5-1 樣品的 SEM 與 TEM 影像圖 80 
  5-2 靜態吸收光譜 82 
    5-2-1 Poly-70 的靜態吸收光譜 82 
    5-2-2 TiO2-78 的靜態吸收光譜 84 
  5-3 靜態螢光光譜 85 
    5-3-1 Poly-70 的靜態螢光光譜 85 
    5-3-3 TiO2-78 的靜態螢光光譜 87 
  5-4 螢光生命期量測的結果 88 
    5-3-1 Poly-70 的螢光生命期量測 89 
    5-4-2 TiO2-78 的螢光生命期量測 90 
  5-5 分子動力學模型 91 
    5-5-1 Poly-70 的分子動力學模型 91 
    5-5-2 TiO2-78 的分子動力學模型 94 
第六章 結論與未來展望 118 




                                

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