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研究生: 萬厚德
Albert H Wan
論文名稱: 鉑催化劑上的部分氧化甲醇反應
Selective Production of Hydrogen from Partial Oxidation of Methanol over Platinum Catalysts
指導教授: 葉君棣
Chuin-Tih Yeh
口試委員:
學位類別: 碩士
Master
系所名稱: 理學院 - 化學系
Department of Chemistry
論文出版年: 2004
畢業學年度: 92
語文別: 中文
論文頁數: 69
中文關鍵詞: 鉑催化劑甲醇的部分氧化反應甲醇部分氧化反應
外文關鍵詞: Pt catalyst, Pt, POM, partial oxidation of methanol, methanol
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  • 本研究的目的是要在低溫下從甲醇製備出氫氣的裕氣(hydrogen rich gas),用來當作質子交換膜燃料電池(proton exchange membrane fuel cell, PEMFC)的燃料。利用初濕含浸法(incipit wetness)、和共沉澱法(coprecipitaton)製備以ZnO當擔體的鉑觸媒,來觀察Pt/ZnO觸媒對於催化甲醇部分氧化反應(partial oxidation of methanol, POM)製氫的特性。
    反應測試地發現共沉澱法製得的Pt/ZnO觸媒可以讓POM反應從室溫起燃,此起燃溫度低於所有文獻上的其他報導,由於POM是放熱的反應,系統溫度能在3分鐘左右上升至150 ℃的最佳催化狀況,提高甲醇轉化率和氫氣選擇率。在150 ℃時的甲醇轉化率可達CMeOH = 84 %、氫氣選擇率為SH2 = 75 %和CO2選擇率為SCO2 = 95 %。
    控制pH值在7.5 ~ 8.5之間共沉澱製備出的2wt% Pt/ZnO催化效果最好,由電子顯微鏡觀察Pt顆粒大小約1.5 nm。藉由程溫還原(temperature -programmed reduction, TPR)技術發現還原過的Pt/ZnO在50 ℃會以PtsO及 PtsO2的形式吸附氧,且吸附的氧越多CMeOH也越高。在共沉澱法製備Pt/ZnO過程中加入少量Ce會減小Pt/ZnO上的Pt顆粒dPt(< 1 nm),雖能提升POM時甲醇的轉化率(CMeOH = 90 %),然而氫氣選擇率和CO2選擇率則略為下降。


    第一章 緒論 1 1-1前言 1 1-2 燃料電池 1 1-3甲醇製氫 4 1-4 POM的文獻回顧和金屬及支撐物的選擇 6 1-5研究目的和方向 8 第二章 實驗 9 2-1 藥品 9 2-2 鉑觸媒的製備 10 2-2.1以初濕含浸法(IW)製備Pt/Zn-I觸媒 10 2-2.2 以共沉澱浸法(CP)製備Pt/Zn-C和Pt/CeZn觸媒 10 2-4 觸媒的特性鑑定 11 2-4.1程溫還原反應(TPR) 11 2-4.2 元素分析(ICP-AES) 15 2-4.3 X光粉末繞射儀 15 2.4.4 穿透式電子顯微鏡(TEM) 15 2.4.5 觸媒催化POM的反應活性測試 16 第三章 結果與討論 21 3-1鉑觸媒的特性鑑定 21 3-1.1 X光粉末繞射 21 3-1.2鉑金屬的顆粒大小 21 3-1.3 程溫還原分析 33 3-2 鉑觸媒的催化活性 42 3-2.1 鉑金屬含量對催化活性的影響 42 3-2.2製備過程pH值對催化活性的影響 45 3-2.3 Pt/Zn催化POM的反應機制 48 3-2.4 Pt/Zn加入Ce對催化活性的影響 53 3-2.5 溫度對於催化活性的影響 56 3-2.7 氧醇比(O2/MeOH)對催化活性的影響 59 3-3 未來研究方向 62 第四章 結論 64 第五章 參考文獻 65

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